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  電致光二極管(LEDs)具有能量消耗低、使用壽命長(zhǎng)、綠色環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)，在固態(tài)照明、全色顯示等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。目前，在電致LEDs中被廣泛采用的發(fā)光材料為熒光材料，由于其自旋禁阻的本質(zhì)只能利用電激發(fā)產(chǎn)生的25%的單重態(tài)激子。由于輻射躍遷禁阻，75%的三重態(tài)激子以非輻射躍遷的方式失活，導(dǎo)致理論上內(nèi)量子效率最高為25%，嚴(yán)重限制了器件的發(fā)光效率。電致磷光LEDs能夠同時(shí)利用單重態(tài)和三重態(tài)激子，理論上使器件的內(nèi)量子效率可以達(dá)到100%，所以開發(fā)磷光LEDs是未來(lái)電致發(fā)光二極管的一種所趨。

  作為磷光LEDs重要的組成部分，磷光發(fā)射材料由于其具有較長(zhǎng)的三重態(tài)壽命，允許激子長(zhǎng)距離的遷移，有效避免生物體短壽命背景熒光的干擾等優(yōu)點(diǎn)，在顯示、照明、光電器件、光存儲(chǔ)、光催化反應(yīng)、防偽、分子傳感和生物成像等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景而成為了目前一個(gè)非常熱門的研究領(lǐng)域。然而由于磷光材料的三重態(tài)對(duì)溫度和氧氣極其敏感，所以材料的磷光性質(zhì)通常需要在低溫、無(wú)氧條件下才能觀測(cè)到，這大大限制其在各類高技術(shù)領(lǐng)域的應(yīng)用。此外，目前大多數(shù)室溫磷光材料研究熱點(diǎn)主要關(guān)注在分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，如何通過(guò)推拉電子效應(yīng)調(diào)控?zé)晒?磷光發(fā)射卻鮮有研究。因此，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)通過(guò)調(diào)節(jié)苯環(huán)上取代基設(shè)計(jì)開發(fā)出了一系列咔唑衍生物，實(shí)現(xiàn)了由熒光向磷光轉(zhuǎn)化的可控調(diào)節(jié)。相關(guān)工作近期發(fā)表在Nature Communications。

圖1咔唑衍生物的分子結(jié)構(gòu)和光物理性質(zhì)

  當(dāng)用購(gòu)買的咔唑?yàn)樵虾铣蒚Cz-OH-Cm, TCz-H-Cm和TCz-F-Cm時(shí)，TCz-OH-Cm不論在低溫還是在室溫，壽命始終在納秒級(jí)別。將給電子的取代基羥基變?yōu)闅浠头鶗r(shí)，它們的壽命從11納秒逐漸增加到0.727秒，并發(fā)出橘黃色的室溫磷光（RTP），從而證明通過(guò)分子結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)可以調(diào)控發(fā)光由熒光向磷光轉(zhuǎn)化。而當(dāng)用實(shí)驗(yàn)室合成的咔唑?yàn)樵现苽溥@些分子時(shí)，發(fā)現(xiàn)它們的發(fā)光性質(zhì)發(fā)生巨大變化。例如實(shí)驗(yàn)室合成的咔唑發(fā)出黃綠色的RTP，并且壽命也大大降低，而購(gòu)買的咔唑卻發(fā)出強(qiáng)烈的橘黃的室溫磷光。當(dāng)用實(shí)驗(yàn)室合成的咔唑制備TCz-F（即TCz-F-Lab）時(shí)，它的RTP發(fā)光效率和壽命大幅度降低（48.65 ms），并且發(fā)射藍(lán)移。造成這么大的光物理性質(zhì)差異主要來(lái)源于購(gòu)買的咔唑中含有一種異構(gòu)體，當(dāng)有極少量的異構(gòu)體存在時(shí)會(huì)大大提高RTP壽命和效率。理論計(jì)算表明S1和Tn之間較小的能帶和較低的重振能有利于發(fā)光體獲得室溫磷光。

圖2 以商業(yè)化咔唑和實(shí)驗(yàn)室合成的咔唑?yàn)樵现苽涞腡Cz-H和TCz-F的光物理性質(zhì)（The prompt (solid line) and delayed (dash line) PL spectra of (C) TCz-F-Cm (red line), TCz-F-Lab (black line) and (D) TCz-H-Cm (red line), TCz-H-Lab (black line) in the solid state.）。

  此外， TCz-F-Cm由于具有較高的固態(tài)量子效率，他們測(cè)試了它不同尺寸晶體的光波導(dǎo)行為，并且嘗試通過(guò)捕獲單線態(tài)和三線態(tài)激子制備白光電致發(fā)光器件。

圖3 TCz-F-Cm的光波導(dǎo)性質(zhì)

  近期，該研究論文發(fā)表在《Nature Communications》上，文章第一作者為寶雞文理學(xué)院AIE研究中心馮海濤副教授和華南理工大學(xué)博士研究生曾嘉杰，共同作者為博士研究生印平安，蘇州大學(xué)王雪東教授，香港科技大學(xué)林榮業(yè)教授，通訊作者為中科院化學(xué)所彭謙教授，華南理工大學(xué)趙祖金教授和香港科技大學(xué)唐本忠院士。該論文受到國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究計(jì)劃（973），國(guó)家自然科學(xué)基金，陜西省科技廳自然科學(xué)基金以及陜西省高�？茀f(xié)青年人才托舉計(jì)劃等項(xiàng)目資助。

  原文信息：Hai-Tao Feng1, Jiajie Zeng1, Ping-An Yin, Xue-Dong Wang, Qian Peng*, Zujin Zhao*, Jacky W. Y. Lam and Ben Zhong Tang*. Tuning molecular emission of organic emitters from fluorescence to phosphorescence through push-pull electronic effects. Nature Communications, 2020, 11: 2617.

  文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-16412-4