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清華大學(xué)/中國科學(xué)院理化所劉靜團(tuán)隊(duì) Matter：水相液態(tài)金屬物質(zhì)問世，展現(xiàn)類生命組織與器官節(jié)律特性
2023-08-01  來源：高分子科技

  生命是大自然的饋贈和數(shù)億年進(jìn)化的結(jié)果，生物組織擁有近乎完美的特性以至可實(shí)現(xiàn)各種復(fù)雜的生理功能。幾個世紀(jì)以來，人類從未停止過對生命的探索與模仿，特別是在構(gòu)筑仿生組織方面付出了巨大努力。時至今日，科研人員在利用活的胚胎干細(xì)胞培養(yǎng)生物組織方面取得了可喜進(jìn)展；同時，一些劃時代的發(fā)現(xiàn)也相繼被報(bào)道，如利用無機(jī)物和有機(jī)物自下而上合成人工細(xì)胞、從液態(tài)金屬出發(fā)實(shí)現(xiàn)類生命行為、研發(fā)可編程自我復(fù)制的活細(xì)胞機(jī)器人等。這些工作在促進(jìn)人們認(rèn)知物質(zhì)與生命間奇妙關(guān)系的同時，也為開發(fā)人工生物組織提供了重大啟示。然而，由于生命體系自身擁有的一個最為基礎(chǔ)的內(nèi)在屬性，即生物節(jié)律性，以及未被充分揭示的內(nèi)部液相環(huán)境參與機(jī)制，業(yè)界在研發(fā)類生命組織行為的功能物質(zhì)方面始終面臨嚴(yán)峻挑戰(zhàn)，可以說生物組織一直被模仿，但從未被超越。


圖1. 類生物組織和器官的節(jié)律性水相液態(tài)金屬物質(zhì)示意


  近日，來自清華大學(xué)與中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所的聯(lián)合研究小組首次創(chuàng)制出一種水相液態(tài)金屬物質(zhì)，展示了一系列獨(dú)特的類生物組織與器官節(jié)律行為，文章提出利用兩種液態(tài)物質(zhì)：水和自下而上組裝的液態(tài)金屬，構(gòu)筑節(jié)律性仿生組織和器官的策略(圖1)。通過引入超聲原位還原和電化學(xué)燒結(jié)協(xié)同機(jī)制，作者們制備出水相液態(tài)金屬物質(zhì)(Hydrous Liquid-Metal Agglomerates, HLMAs)，由此組裝成形的集合體在其類“細(xì)胞”生長、漂浮、節(jié)律性收縮和舒張過程中均可保持結(jié)構(gòu)化特征，如同經(jīng)典科學(xué)著作中所描述過的那種“缸中大腦”的生理學(xué)場景。此類物質(zhì)工作的核心工作機(jī)理在于，利用電場觸發(fā)的可逆氧化還原“點(diǎn)燃”HLMAs的類生物節(jié)律性，在該過程中，HLMAs不僅發(fā)生了物質(zhì)組成與架構(gòu)、物性節(jié)律性變化，同時還伴隨著節(jié)律性收縮和舒張，類似生物組織與器官進(jìn)行心臟跳動、肺泡呼吸等。研究揭示了HLMAs節(jié)律過程物質(zhì)變化、能量轉(zhuǎn)換和信息傳遞三者間的協(xié)同機(jī)制，證實(shí)了液態(tài)物質(zhì)因其高時空維度屬性以及液相特征在構(gòu)筑生物節(jié)律方面獨(dú)特的優(yōu)勢。此項(xiàng)研究為人工生物組織提供了全新的物質(zhì)基礎(chǔ)，也為利用非生命物質(zhì)構(gòu)筑生物節(jié)律行為提供了典型范例。該工作以“Biotissue like rhythmic hydrous liquid-metal agglomerates”為題發(fā)表在《Matter》上(Matter, 2023, doi: 10.1016/j.matt.2023.06.042)。文章第一作者是清華大學(xué)醫(yī)學(xué)院博士后高建業(yè)博士，通訊作者為劉靜教授。該研究得到國家自然科學(xué)基金委以及中國科學(xué)院前沿項(xiàng)目的支持。


  由于液態(tài)金屬與水并不相溶，且二者密度和表面張力均存在較大的差異，直接制備HLMAs極具挑戰(zhàn)。為此，作者提出了一種非常規(guī)的制備策略，基本原理包括：(1) 自下而上組裝液態(tài)金屬，平衡其與水之間的固有屬性差異(圖2A i)；(2) 基于液態(tài)金屬與溶液自發(fā)的化學(xué)反應(yīng)制備結(jié)構(gòu)化的含水液態(tài)金屬(圖2A ii)；(3) 含水液態(tài)金屬在金屬鍵強(qiáng)相互作用下形成組裝體(圖2A iii)；(4) 將該組裝體制備成多種類生物組織或器官結(jié)構(gòu)并為其構(gòu)筑生物節(jié)律體系(圖2A iv)。其中，液態(tài)金屬自下而上組裝至為關(guān)鍵，該環(huán)節(jié)主要解決兩個難題，其一是將水帶入液態(tài)金屬，其二是維持成型后HLMAs的結(jié)構(gòu)化特征。作者采用超聲原位還原與電化學(xué)燒結(jié)協(xié)同機(jī)制實(shí)現(xiàn)了液態(tài)金屬自下而上的組裝。具體地，首先，在堿性溶液中同時超聲液態(tài)金屬與氧化銅(CuO)納米顆粒，利用超聲將液態(tài)金屬分散為納米顆粒，增大其與CuO顆粒間的反應(yīng)比表面積(圖2B i)。二者接觸后發(fā)生原位置換反應(yīng)(圖2B ii, 圖2C)，該過程促使在液態(tài)金屬納米顆粒中產(chǎn)生諸多原電池單元，在原電池放電作用下，反應(yīng)產(chǎn)物被燒結(jié)在一起，并在溶液中形成豐富的微/納米團(tuán)簇(圖2B iii)。然后，在超聲作用下，這些微/納米團(tuán)簇部分作為良好的蓄水體，將水帶進(jìn)液態(tài)金屬內(nèi)部，部分則聚集在液態(tài)金屬周圍(圖2B iv, 圖2D)。最后，隨著微/納米團(tuán)簇蓄水體的進(jìn)入，液態(tài)金屬內(nèi)部逐漸發(fā)生原電池發(fā)泡反應(yīng)，直至含水液態(tài)金屬完全漂浮在溶液中，至此完成HLMAs的制備。HLMAs內(nèi)部分散的孔隙結(jié)構(gòu)(圖2D ii)便是水溶液被成功帶進(jìn)液態(tài)金屬強(qiáng)有力的證據(jù)。上述自下而上組裝的HLMAs可以通過提供不同的金屬氧化物、溶液環(huán)境、反應(yīng)物比例、溫度、液態(tài)金屬種類進(jìn)行定制，用以制備多樣化的類生物組織或器官。 


圖2. 水相液態(tài)金屬物質(zhì)制備示意、協(xié)同機(jī)制和結(jié)構(gòu)特征


  研究發(fā)現(xiàn)，HLMAs成型的關(guān)鍵在于其內(nèi)部“骨架”和表面“囊泡膜”由許多方形微晶體(金屬間化合物CuGa2)分散在液態(tài)金屬中形成，受益于金屬間化合物CuGa2與液態(tài)金屬間良好的浸潤性，HLMAs“柔而不散”。 


圖3. 水相液態(tài)金屬物質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)組成及材料表征


  HLMAs的節(jié)律性首先體現(xiàn)在物質(zhì)架構(gòu)與物性的節(jié)律性變化上。基于液態(tài)金屬的可逆型氧化還原特性(圖4 B)，作者施加交變生物電信號引發(fā)HLMAs物質(zhì)的動態(tài)節(jié)律性變化，該過程不僅涉及液態(tài)金屬的周期性電化學(xué)氧化還原反應(yīng)，還包含界面電雙層改變以及溶液中離子定向遷移等復(fù)雜過程，圖4 A以施加交變正弦電信號誘發(fā)氧化還原過程為示例，闡述了HLMAs物質(zhì)節(jié)律變化的機(jī)制。研究發(fā)現(xiàn)伴隨著物質(zhì)的節(jié)律性變化，HLMAs的電導(dǎo)率等物性亦展現(xiàn)出節(jié)律性變化(圖4C)，且節(jié)律頻率與施加信號保持一致。在3600次物質(zhì)節(jié)律變化過程中，HLMAs的電阻變化率(ΔR/R0)逐漸有增加(圖4D)，表現(xiàn)出類生物組織“老化”行為，這是由準(zhǔn)可逆氧化還原特性誘導(dǎo)的氧化積累造成的，溶液中逐漸增加的Ga3+印證了這一觀點(diǎn)(圖4E)。 


圖4. 水相液態(tài)金屬物質(zhì)與物性的節(jié)律性變化


  上述策略通過引入可逆性氧化還原反應(yīng)成功實(shí)現(xiàn)了HLMAs物質(zhì)、物性的動態(tài)節(jié)律變化。進(jìn)一步地，作者還揭示了HLMAs在生物電信號刺激下的節(jié)律性收縮和舒張行為，該過程類似于心肌組織在電信號刺激下引發(fā)的心臟收縮和舒張節(jié)律(圖5A)。此外，HLMAs的節(jié)律性收縮和舒張伴隨著液態(tài)金屬的擠出與回流 (圖5B)。理論上，在HLMAs內(nèi)部的液態(tài)金屬運(yùn)動主要受表面張力Fsy、自身重力G和浮力Fb控制。在施加生物電信號前，這三種力保持平衡(圖5B i)。然而，一旦施加生物電信號，液態(tài)金屬的表面張力迅速變化，打破了上述平衡，導(dǎo)致HLMAs內(nèi)部液態(tài)金屬呈周期性擠出和回流。該過程涉及表面能和重力勢能之間的節(jié)律性轉(zhuǎn)換。通過實(shí)時追蹤HLMAs收縮和舒張過程，作者成功刻畫了HLMAs中液態(tài)金屬的位移和速度 (圖5C)。研究發(fā)現(xiàn)液態(tài)金屬的擠出位移可表述為施加電信號的積分函數(shù)，而其擠出速度則與施加電信號呈高度相關(guān)性。然而，液態(tài)金屬的回流過程則是在短時內(nèi)迅速完成，其速度曲線周期性呈現(xiàn)尖峰，這是表面張力在電化學(xué)還原和化學(xué)溶解的協(xié)同作用下迅速恢復(fù)所致。有趣的是，在心電信號的刺激下，HLMAs擠出與回流的速度呈現(xiàn)出全新的同頻“類心電”信號(圖5D-F)。這種以高時空維度屬性的液態(tài)物質(zhì)為信息載體，基于已知信號產(chǎn)生新信號的策略，或?qū)⑼苿尤斯ぶ悄苋〉眯峦黄啤?/span> 


圖5. 水相液態(tài)金屬物質(zhì)節(jié)律性收縮與舒張行為


  總的說來，通過引入自下而上組裝成的液態(tài)金屬集合體和水兩種典型液相物質(zhì)，作者們創(chuàng)造出了節(jié)律性的類生物組織和器官。在液態(tài)金屬組裝過程中，基于超聲原位置換和電化學(xué)燒結(jié)的協(xié)同機(jī)制促使金屬間化合物和微/納米團(tuán)簇蓄水體的生成，由此將水溶液成功彌散于整個液態(tài)金屬區(qū)域。受益于金屬間化合物與液態(tài)金屬間的強(qiáng)相互作用，HLMAs在其生長、漂浮和節(jié)律性收縮/舒張過程中，均可保持“柔而不散”的結(jié)構(gòu)特征。作者以輸入周期性生物電信號為切入點(diǎn)，引入可逆氧化還原過程，成功“點(diǎn)燃”了HLMAs在物質(zhì)、物性、收縮和舒張行為等方面的節(jié)律行為。研究證實(shí)了高時空維度屬性的液態(tài)物質(zhì)在構(gòu)建生物節(jié)律方面的可行性和便捷性，或?qū)椭藗冞M(jìn)一步理解液相環(huán)境在仿生節(jié)律行為中的重要作用。此外，研究還揭示了HLMAs類生物組織在物質(zhì)變化、能量轉(zhuǎn)換和信息傳遞方面的節(jié)律協(xié)同作用？梢钥吹，節(jié)律性HLMAs的問世，或?yàn)槟７律踔脸缴锝M織提供新的研究范式，未來更多的材料組合、裝配結(jié)構(gòu)和仿生行為可沿此方向擴(kuò)展，該工作也為基于液相物質(zhì)開發(fā)柔性機(jī)器人以及人工智能體等提供了全新的物質(zhì)基礎(chǔ)。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.matt.2023.06.042

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