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  分子自組裝是生命活動的重要基礎(chǔ)。但是長期以來，化學(xué)家通過人工方法實(shí)現(xiàn)的分子自組裝與生命體中實(shí)際發(fā)生的分子自組裝行為相去甚遠(yuǎn)，其中一個重要的原因就是二者在熱力學(xué)上有著很大的差別。目前為止，化學(xué)家通過人工方法實(shí)現(xiàn)的分子組裝體多為熱力學(xué)平衡態(tài)下的產(chǎn)物。而生命體中的分子自組裝則多是在外界能量的驅(qū)動下完成的，所形成的功能性有序結(jié)構(gòu)也多為熱力學(xué)非平衡態(tài)的“臨時”結(jié)構(gòu)，比如蛋白質(zhì)的磷酸化、神經(jīng)沖動的傳導(dǎo)以及細(xì)胞骨架的形成等。當(dāng)相應(yīng)的生物功能完成后，隨著外界能量的耗散，這些功能結(jié)構(gòu)又逐漸解體或退化為熱力學(xué)平衡的“非活性”狀態(tài)。近年來，人們引入了“耗散自組裝”的概念，來描述這種能量驅(qū)動的、臨時性的、處于熱力學(xué)非平衡態(tài)下的組裝行為。與分子在熱力學(xué)平衡態(tài)下的“靜態(tài)”自組裝相比，分子的耗散自組裝有著不同的規(guī)律，且具備更加豐富的功能。

  近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)微納米技術(shù)研究中心的劉紹琴教授團(tuán)隊(duì)利用聚乙二醇（PEG）和碘分子的非共價相互作用，實(shí)現(xiàn)了聚乙二醇—聚賴氨酸（PEG-PLKC）嵌段共聚物的耗散自組裝，并研究了這種耗散自組裝獨(dú)特之處。最后，該研究組將上述共聚物修飾到碳納米管上，利用此共聚物的耗散自組裝實(shí)現(xiàn)了水中有機(jī)雜質(zhì)的去除。

圖1. PEG-PLKC的耗散自組裝

  該研究團(tuán)隊(duì)利用碘酸鈉和硫脲的混合物作為提供能量的“化學(xué)燃料”來驅(qū)動PEG-PLKC的耗散自組裝。隨著二者氧化還原反應(yīng)的進(jìn)行，反應(yīng)體系中有大量碘分子作為中間產(chǎn)物而出現(xiàn)。而碘分子與PEG的絡(luò)合作用又可以將PEG由水溶性的高分子轉(zhuǎn)變?yōu)樵魉缘母叻肿�，使PEG-PLKC具有兩親性并自組裝形成直徑約90 nm的高分子膠束。最終，當(dāng)?shù)馑徕c與硫脲混合物中所蘊(yùn)含的化學(xué)能耗散殆盡時，反應(yīng)體系中的碘分子逐漸消失而導(dǎo)致高分子膠束完全解體。該研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，雖然在反應(yīng)的過程中碘單質(zhì)的濃度在不斷變化，但是PEG-PLKC自組裝所形成的高分子膠束結(jié)構(gòu)卻幾乎不變，只是膠束的數(shù)量會有所改變。這就與PEG-PLKC與碘在熱力學(xué)平衡態(tài)下的自組裝行為有著很大不同。

圖2. 利用PEG-PLKC的耗散自組裝進(jìn)行水中有機(jī)雜質(zhì)的去除

  另外，該研究組還將PEG-PLKC修飾到碳納米管上。由于PLKC嵌段帶有大量正電荷，因此修飾后的碳納米管能夠均勻、穩(wěn)定地分散在水中并吸附水中的有機(jī)物雜質(zhì)。而加入上述“化學(xué)燃料”后，產(chǎn)生的碘單質(zhì)可以讓碳納米管上的PEG-PLKC發(fā)生聚集，進(jìn)而使碳納米管攜帶著有機(jī)雜質(zhì)從水相中沉淀出來，達(dá)到去除水中有機(jī)物雜質(zhì)的目的。另外值得一提的是，由于碘單質(zhì)在反應(yīng)結(jié)束后消耗殆盡，所以沉淀出來的碳納米管只需簡單的超聲處理就可以再次分散在水中，進(jìn)行下一次的有機(jī)雜質(zhì)去除。

  以上相關(guān)成果于近期發(fā)表在Biomacromolecules上（Biomacromolecules, 2018, DOI: 10.1021/acs.biomac.8b00171）。論文的第一作者是哈爾濱工業(yè)大學(xué)微納米技術(shù)研究中心青年教師王廣通博士。上述工作得到了國家自然科學(xué)基金委青年基金項(xiàng)目（21704023）以及科技部國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（(2017YFA0207201）等的資金支持。

  文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.biomac.8b00171