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  華東理工大學王俊有課題組報道了一種可控量化制備聚電解質(zhì)納米凝膠的通用方法，提出了靜電組裝導向聚合（Electrostatic Assembly Directed Polymerization）的技術途徑，實現(xiàn)了一系列聚電解質(zhì)納米凝膠的高效、量化制備，為該類材料的實際應用奠定了基礎。

  聚電解質(zhì)納米凝膠是由聚電解質(zhì)交聯(lián)形成的水凝膠納米粒子，其不僅具備常規(guī)納米水凝膠的結(jié)構(gòu)特征，同時還帶有大量的電荷，可以高效地負載生物功能分子（酶、DNA，RNA、多肽等），并保持其（次級）結(jié)構(gòu)和生物功能。因此，聚電解質(zhì)納米凝膠作為功能性“軟”載體被廣泛應用于藥物傳輸、組織工程、生物傳感、以及催化等不同領域。然而，聚電解質(zhì)納米凝膠的高效、量化制備仍然比較困難，發(fā)展新的合成策略是解決此問題的關鍵。

圖1 靜電組裝導向聚合量化制備聚電解質(zhì)納米凝膠

  考慮到單體的電荷特性，該課題組在前期聚電解質(zhì)可控組裝的研究基礎上（Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 12680；Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 8494），利用靜電組裝構(gòu)筑限域環(huán)境，實施可控聚合，提出了靜電組裝導向聚合的方法，實現(xiàn)了不同聚電解質(zhì)納米凝膠的高效、量化制備。該方法利用聚離子-中性嵌段聚合物為模板，引發(fā)帶相反電荷的單體與交聯(lián)劑原位共聚，得到分散均一的復合膠束。反應完成后，利用高鹽溶液脫除復合膠束中的嵌段聚合物，得到結(jié)構(gòu)和尺寸高度可控的聚電解質(zhì)納米凝膠，且分離出的嵌段聚合物可再次作為模板重復循環(huán)使用（圖1）。

圖2 （a）不同正電單體合成的納米凝膠的粒徑分布；（b）不同氯化鈉濃度下合成的納米凝膠的粒徑；（c）不同交聯(lián)劑合成的PDMAEMA納米凝膠的粒徑分布；（d）不同單體濃度和體積下合成的PDMAEMA納米凝膠的粒徑分布。

  靜電組裝導向聚合方法具有以下特點：1. 方法簡便通用：水相自由基聚合，適用于多種正、負電荷單體，可以制備一系列聚電解質(zhì)納米凝膠（圖2a）。2. 凝膠尺寸、結(jié)構(gòu)可控：改變合成過程中的鹽濃度可調(diào)控納米凝膠尺寸（圖2b），調(diào)控交聯(lián)劑和交聯(lián)度則可控制凝膠結(jié)構(gòu)和性能（圖2c）。3. 高濃度和體積下聚合可控，可量化制備聚電解質(zhì)納米凝膠（圖2d）。4. 模板可回收循環(huán)使用。

圖3 （a）游離脂肪酶與負載于PDMAEMA納米凝膠中脂肪酶的催化活性；（b）AIE分子在不同納米凝膠中的熒光強度；（c）Au@PDMAEMA納米凝膠催化對硝基苯酚過程中，紫外吸光度隨時間的變化。

  為驗證聚電解質(zhì)納米凝膠作為“軟”納米載體的普適性應用，該團隊將一系列功能性客體如脂肪酶、AIE熒光分子以及Au納米顆粒負載于聚電解質(zhì)納米凝膠中，并研究了納米凝膠的微環(huán)境對功能性客體性質(zhì)的影響。研究發(fā)現(xiàn)，所制備的納米凝膠能夠有效地負載脂肪酶，并顯著提升其催化活性（圖3a）；由于不同聚電解質(zhì)納米凝膠內(nèi)部微環(huán)境存在差異，使得所負載的AIE分子表現(xiàn)出不同的熒光特性（圖3b）；此外，所制備的納米凝膠對Au納米顆粒亦展示出很好的負載能力，并可催化模型反應高效進行（圖3c）。

  綜上所述，該研究工作展示了一種簡單、高效、量化制備聚電解質(zhì)納米凝膠的新策略和新思路，將為聚電解質(zhì)基“軟”載體材料的實際應用提供重要的技術支撐。該工作以research article 的形式發(fā)表在CCS Chemistry上，論文的第一作者為華東理工大學博士研究生丁鵬，通訊作者為王俊有副教授。Cohen Stuart教授和郭旭虹教授在材料表征及數(shù)據(jù)分析上提供了幫助與支持。

  原文鏈接：https://www.chinesechemsoc.org/doi/10.31635/ccschem.020.202000354