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  在眾多電池中，鋰離子電池因其環(huán)保性、高能量密度和長(zhǎng)循環(huán)性能而成為最成熟的商用電池之一。然而，傳統(tǒng)石墨因其較差的容量（372 mAh g^-1）而成為下一代負(fù)極開(kāi)發(fā)的主要障礙。SiO_x（0 < x < 2） 因其較低的成本和較弱的體積變化而受到青睞，并且具有可接受的容量（~2000 mAh g^-1）。第一次鋰化過(guò)程中形成的惰性組分（Li₄SiO₄和Li₂O）可以有效減弱體積膨脹。然而，低導(dǎo)電性和體積膨脹仍然難以忽視。此外，通過(guò)利用更高效的技術(shù)實(shí)現(xiàn)鋰離子的快速擴(kuò)散和電子的有效傳輸仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

  有鑒于此，河北工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院張旭教授課題組在《Chem. Eng. J.》期刊上發(fā)表了題為“Bamboo-like SiO_x/C nanotubes with carbon coating as a durable and high-performance anode for lithium-ion battery”的文章。該工作通過(guò)聚合物納米管結(jié)合St?ber方法和聚合物涂層技術(shù)，開(kāi)發(fā)并制造了一種新型竹子狀 SiO_x/C@C納米管結(jié)構(gòu)（圖1）。這種仿生結(jié)構(gòu)類(lèi)似于竹子，在SiO_x/C中空納米管內(nèi)部均勻連續(xù)地生長(zhǎng)著擋板，并被薄薄的碳層包覆�！爸褡印敝锌战Y(jié)構(gòu)為SiO_x膨脹提供了自緩沖功能，并在周期性的鋰化-脫鋰過(guò)程中防止電解質(zhì)直接接觸納米管內(nèi)部，從而限制了SEI層的積累。碳?xì)槎ㄏ虺瘍?nèi)膨脹提供了機(jī)械約束，同時(shí)實(shí)現(xiàn)了高電子轉(zhuǎn)移速率。此外，作為一維（1D）納米結(jié)構(gòu)，NTs 具有高縱橫比，這縮短了鋰離子的傳輸長(zhǎng)度并搭建了連續(xù)的電子傳輸通道（圖2）。設(shè)計(jì)的竹節(jié)狀結(jié)構(gòu)具有較大的可逆容量（100 mA g^-1下200次循環(huán)后為702 mAh g^-1）和耐用的循環(huán)壽命（500 mA g^-1下 450 次循環(huán)后容量為 511 mAh g^-1）（圖3）。此外，作者通過(guò)建立示范模型來(lái)說(shuō)明結(jié)構(gòu)變化的機(jī)制，以描述這種竹狀結(jié)構(gòu)的獨(dú)特性質(zhì)，隨后的ex-suit掃描電子顯微鏡與透射電子顯微鏡表征證明了這一結(jié)果（圖4）。這種竹子狀結(jié)構(gòu)有望擴(kuò)展到其他類(lèi)型的儲(chǔ)能系統(tǒng)，例如全氣候電池、鋰硫電池和鈉離子電池。

圖1 SiO_x/C@C NTs的制備流程示意圖

圖2 （a）PDVB-SO₃H NTs、（b）vinyl-SiO₂/PDVB NTs、（c）vinyl-SiO₂/PDVB@RF NTs和（d）SiO_x/C@C NTs的SEM圖像，（e）SiO_x/C NTs在10 kV下的SEM圖像（插圖：竹子的照片），（f）SiO_x/C@C NTs的TEM圖像（插圖：竹子剖面照片），（g）HAADF-STEM圖像和相應(yīng)的Si、O和C的元素映射

圖3 （a）SiO_x/C@C NTs在0.1 mV s^?1下初始三個(gè)循環(huán)的CV曲線，（b）SiO_x/C@C NTs在100 mA g^-1電流密度下不同循環(huán)下的充放電曲線，（c）SiO_x/C、SiO_x/C@C和C@C NTs在100 mA g^-1下的循環(huán)性能，（d）不同電流密度下的倍率性能，（e）在500 mA g^-1下的長(zhǎng)期循環(huán)性能

圖4 （a）SiO_x/C和（d）SiO_x/C@C NTs在鋰化-脫鋰過(guò)程中結(jié)構(gòu)變化的機(jī)制模型，（b）SiO_x/C和（e）SiO_x/C@C NTs電極在200次循環(huán)之前（左）和之后（右）的俯視SEM圖像，（c）SiO_x/C和（f）SiO_x/C@C NTs電極在200次循環(huán)之前（左）和之后（右）的橫截面SEM圖像

  該論文的第一作者為河北工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院2021屆博士研究生王志遠(yuǎn)，共同一作為2020屆博士研究生孔令勃，共同作者還包括2018屆本科生國(guó)澤雯和張?chǎng)吴?/strong>，張旭教授和王小梅教授為本論文通訊作者，河北工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院為唯一通訊單位。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金以及河北省自然科學(xué)基金的支持。