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  以高分子材料為電解質(zhì)的凝膠電池是極具環(huán)境安全優(yōu)勢和商業(yè)潛力的下一代儲能器件。然而，不相容的固體界面、固\固界面較大的阻抗、電解質(zhì)中部分自由水引起的副反應和枝晶生長造成了這些儲能器件極短的循環(huán)壽命和極低的放電深度，極大限制了這些器件的商業(yè)化進展。如何構(gòu)筑相容的固體界面成為了解決這些問題的關(guān)鍵。

  近日，松山湖材料實驗室王欣和哈爾濱工業(yè)大學（深圳）莫富年、中國科學院深圳先進技術(shù)研究院/深圳理工大學（籌）韓翠平合作，巧妙利用金屬電極的天然還原性，結(jié)合高分子的氧化還原聚合方法，從完全浸潤電極的液態(tài)單體出發(fā)，原位構(gòu)筑了準固態(tài)的高分子凝膠電解質(zhì)，并助力鋅離子儲能器件實現(xiàn)了超長的循環(huán)穩(wěn)定性。這種原位聚合策略實現(xiàn)了對金屬電極的化學剝離和打磨，并在電極/電解質(zhì)界面構(gòu)筑了強化學鍵合作用，將固態(tài)的金屬電極和準固態(tài)的凝膠電解質(zhì)化學“焊接”起來，完美解決了不相容的固體電解質(zhì)/電極界面問題，同時促使鋅沿（002）面擇優(yōu)沉積，從而帶來了高達5100小時（212天）的穩(wěn)定循環(huán)壽命，并且在40 mAh cm^?2的超高面容量下依舊能穩(wěn)定運行240小時，并實現(xiàn)了87%的超高鋅利用率，相關(guān)成果以“Chemical Welding of Electrode-Electrolyte Interface by Zn Metal-Initiated in-situ Gelation for Ultralong-Life Zn-Ion Batteries”發(fā)表在Advanced Materials上。論文第一作者為松山湖材料實驗室助理工程師秦瑤，論文通訊作者為王欣、莫富年、韓翠平。

圖1  非原位和原位高分子凝膠電解質(zhì)界面的結(jié)構(gòu)示意圖

  非原位凝膠高分子電解質(zhì)（Ex-situ GPE）與金屬電極之間界面結(jié)合較差，界面處存在大量的自由水分子，導致枝晶生長和副反應嚴重（圖1a）。而金屬電極引發(fā)原位聚合形成的凝膠高分子電解質(zhì)（In-situ GPE）與電極通過化學絡(luò)合/配位作用緊密結(jié)合，并且由于氫鍵作用水分子的活性也大大降低，所以界面處副反應和枝晶生長都被極大抑制（圖1b）。

圖2  原位高分子凝膠電解質(zhì)的制備動力學和界面結(jié)構(gòu)

  在線拉曼光譜展示了鋅引發(fā)的原位聚合的效率，結(jié)合流變測試在3分鐘左右出現(xiàn)的凝膠點，說明此時凝膠電解質(zhì)已完全形成（圖a-c）。In-situ GPE與鋅箔結(jié)合非常緊密，極大改善了界面環(huán)境（圖d, f）。XPS、IR表征檢測出界面處存在Zn-N和Zn-O鍵以及-C=O和-NH₂的紅外偏移，證明了界面的化學鍵合作用。

圖3  鋅金屬負極的形貌及晶面結(jié)構(gòu)演變

  采用In-situ GPE時，鋅的生長方向從初始的（101）晶面占主導逐漸演變?yōu)椋?02）晶面為主導，尤其是當循環(huán)時間長達3870 h后，（002）面和（101）面的強度比高達12.2。從計算出的晶面相對織構(gòu)系數(shù)也可以看出，（002）面的比值是逐漸增加，（101）面的比值逐漸下降。在2620 h后可以檢測到明顯的具有高暴露（002）晶面的鋅形貌。

圖4  以原位高分子凝膠為電解質(zhì)的對稱電池和電容器的性能

  該工作提出了一種集合原位構(gòu)建凝膠電解質(zhì)和鋅離子電池組裝的一體化策略，由鋅金屬引發(fā)的in-situ GPE在負極和電解質(zhì)之間實現(xiàn)化學“焊接”，接觸良好且貧水的電極/電解質(zhì)界面能夠有效抑制枝晶生長和副反應。鋅金屬參與的氧化還原反應從根本上消除了鋅表面的不平整，均勻化了電場，有利于鋅的初始成核和生長，為鋅沿（002）晶面擇優(yōu)生長提供了有利條件。該設(shè)計原理和制備策略在生產(chǎn)穩(wěn)定的一體化鋅離子儲能器件方面具有極高的效率，室溫下10分鐘內(nèi)即可快速制備和組裝對稱電池和鋅離子電容器。原位構(gòu)建的凝膠電解質(zhì)帶來了超過5300小時的長循環(huán)壽命，且在40 mAh cm^?2的超高面容量下依舊能穩(wěn)定運行240小時，并實現(xiàn)了87%的超高鋅利用率，具有簡單、快速、成本低等綜合優(yōu)點。采用金屬電極作為引發(fā)劑的原位策略具有普適性，只需改進衡量氧化劑和單體，即可擴展到其他電化學器件。這項工作為實現(xiàn)準固態(tài)水系鋅電儲能器件的商業(yè)化提供了可能，并為高性能鋅儲能器件的設(shè)計提供了新的見解，具有科學和實際應用的雙重意義。

  論文信息：

  論文題目：Chemical Welding of Electrode-Electrolyte Interface by Zn Metal-Initiated in-situ Gelation for Ultralong-Life Zn-Ion Batteries

  通訊作者：王欣、莫富年、韓翠平

  通訊單位：松山湖材料實驗室、哈爾濱工業(yè)大學（深圳）、中國科學院深圳先進技術(shù)研究院/深圳理工大學（籌）

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202207118

  松山湖材料實驗室“環(huán)境與能源高分子材料”團隊主頁：https://www.x-mol.com/groups/Wang_xin_Polymer