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天津大學汪懷遠團隊 CEJ：基于仿生策略的超雙疏涂層及其抗原油粘附、抗結(jié)蠟和抗腐蝕性能
2022-12-12  來源：高分子科技

  石油化工管道和設(shè)備中的原油粘附、石蠟沉積和腐蝕問題，長期影響著石油工業(yè)的安全和高效生產(chǎn)，嚴重時會造成巨大的安全和經(jīng)濟問題。對面極端工況下的油氣管道和裝備的抗原油粘附、抗結(jié)蠟和腐蝕防護的重大需求，涂層防護作為一種高效且經(jīng)濟的防護技術(shù)受到了廣泛關(guān)注和研究。然而，現(xiàn)有涂層普遍存在抗原油粘附力差、易結(jié)蠟和耐腐蝕性不足等問題，限制了功能涂層及其應(yīng)用進一步發(fā)展。同時具有拒油/拒水性質(zhì)的功能一體化超雙疏涂層可作為一種理想的防護涂層，以更好地滿足上述需求。然而，現(xiàn)有的超雙疏涂層設(shè)計和制備及耐久性方面仍難以解決上述難題。此外，如何關(guān)聯(lián)和揭示超雙疏涂層的微觀結(jié)構(gòu)、拒液性和抗油/防蠟性能之間的關(guān)系，也是期待解決的問題。



  針對上述問題，天津大學汪懷遠教授團隊基于仿生策略，采用噴涂技術(shù)制備了一種具有多功能的超雙疏涂層(OCA = 152.1±0.4°，OSA = 8.2±0.8°)。為模擬具有超雙疏特性的彈尾蟲角質(zhì)層結(jié)構(gòu)，作者在中空玻璃微球表面原位負載了二氧化硅納米顆粒，并加以低表面能化改性(F-HGM@SiO2)，同時引入氟化納米二氧化硅(F-SiO2)到聚偏氟乙烯(PVDF)樹脂基質(zhì)中，在獲得的PVDF/F-HGM@SiO2/F-SiO2涂層表面成功構(gòu)建了獨特的微/納/納分級粗糙結(jié)構(gòu)。精心設(shè)計的粗糙結(jié)構(gòu)與低表面能基團相結(jié)合，形成了穩(wěn)定的氣膜，使涂層具有出色的抗原油粘附性能。此外，基于自行設(shè)計的測試裝置，該涂層具有良好的防蠟沉積率(R = 82.76%)。在對涂層的形貌、潤濕性和防蠟性能進行分析的基礎(chǔ)上，闡明了涂層的拒液性和防蠟機理，揭示了兩者之間不可分割的關(guān)系。通過機械和化學損傷測試，證實涂層在外力損傷和腐蝕性介質(zhì)環(huán)境下的優(yōu)異耐久性。因此，基于仿生策略的超雙疏涂層有望為抗原油粘附和防蠟涂層的設(shè)計及制備帶來新的啟發(fā)，在含油及腐蝕性環(huán)境中具有廣闊的應(yīng)用前景。


  近日，上述研究成果以“Endowing versatility and superamphiphobicity to composite coating via a bioinspired strategy”為題發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》上，論文的第一作者為天津大學化工學院博士生彭建文，通訊作者為天津大學化工學院汪懷遠教授。


  在這項工作中，作者細致分析了各涂層對比樣的表面形貌、三維輪廓和粗糙度（圖1），將其與涂層的水和原油接觸角及滑動角等參數(shù)進行深度關(guān)聯(lián)，詳細闡述了涂層的拒液性機理（圖2）；诜律呗，作者利用簡便的填料合成方法和涂層成型工藝，模擬了彈尾蟲角質(zhì)層的結(jié)構(gòu)。一方面，通過在中空玻璃微球表面原位負載納米二氧化硅使微球填料的粗糙度顯著提高，為空氣提高了更多儲存空間。另一方面，利用尺寸更小的氟化納米二氧化硅進一步覆蓋熔融的樹脂粘合劑，使得所構(gòu)建的分級結(jié)構(gòu)更加粗糙化，具有更大的粗糙度和更多捕獲空氣的微小區(qū)域。在上述兩種有效策略的協(xié)同之下，受生物啟發(fā)而獲得的PVDF/F-HGM@SiO2/F-SiO2涂層能夠?qū)崿F(xiàn)對于包括原油在內(nèi)的各類水性和油性液滴的超疏性。 


圖1：(a1, a2, b) PVDF/F-HGM，(c1, c2, d) PVDF/F-HGM/F-SiO2，(e1, e2, f) PVDF/F-HGM@SiO2和(g1, g2, h) PVDF/F-HGM@SiO2/F-SiO2涂層的表面形貌及三維輪廓圖像。


 圖2：(a-c) PVDF/F-HGM、PVDF/F-HGM@SiO2和PVDF/F-HGM@SiO2/F-SiO2涂層的表面形貌示意圖。(d-f) PVDF/F-HGM、PVDF/F-HGM@SiO2和PVDF/F-HGM@SiO2/F-SiO2涂層頂部抗原油潤濕示意圖。


  油氣管道和設(shè)備中普遍存在的原油粘附和蠟沉積問題嚴重阻礙了原油的安全生產(chǎn)。因此，作者進一步探究了超雙疏PVDF/F-HGM@SiO2/F-SiO2涂層的防蠟粘附和防蠟沉積性能（圖3）。結(jié)果證實，具有微/納/納多級粗糙結(jié)構(gòu)的涂層可以在含蠟原油環(huán)境中長時間保持氣膜，從而抵抗原油粘附和蠟沉積，表現(xiàn)出優(yōu)異的防蠟沉積性能（R = 82.76 %）。作者進一步對照了各類涂層的防蠟性能，證實了隨著涂層形貌從單一的微米粗糙結(jié)構(gòu)演變?yōu)槲?納粗糙結(jié)構(gòu)，最后再演變?yōu)槲?納/納多級粗糙結(jié)構(gòu)，涂層的R值顯著增加，這與涂層拒液性的不斷增強的結(jié)果也保持一致。綜上，作者證實了超雙疏涂層的表面形貌、拒液性和防蠟性能之間存在緊密聯(lián)系。 


圖3：(a-d) 涂層抗石蠟粘附性能；(e)不同涂層樣品的防蠟沉積性能；(f) 自制冷指管示意圖；(g) 不同涂層樣品的蠟沉積測試后的照片；(h) PVDF/F-HGM@SiO2/F-SiO2涂層蠟沉積前后的XPS總譜圖。


  最后，作者結(jié)合涂層的結(jié)構(gòu)-拒液性-防蠟性能，闡述了超雙疏涂層的抗原油粘附及抗蠟沉積機理（圖4）。受彈尾蟲啟發(fā)而構(gòu)筑的精細結(jié)構(gòu)與豐富低表面能基團共同賦予了PVDF/F-HGM@SiO2/F-SiO2涂層優(yōu)異的超雙疏性。存在于涂層微/納/納多級粗糙結(jié)構(gòu)中的空氣對含蠟原油產(chǎn)生穩(wěn)定排斥，氣膜與中空玻璃微球中的空氣共同作為熱障層以延緩石蠟的析出。因此，多功能協(xié)同的超雙疏涂層展現(xiàn)出優(yōu)異的抗原油粘附和抗蠟沉積性能。 


圖4：(a1, a2) 碳鋼表面和(b1, b2) PVDF/F-HGM@SiO2/F-SiO2涂層碳鋼表面的防蠟沉積機理示意圖


  綜上，該團隊受彈尾蟲角質(zhì)層獨特的結(jié)構(gòu)和拒液性所啟發(fā)，通過設(shè)計微/納/納米分層粗糙結(jié)構(gòu)，以噴涂法成功制備了一種耐用、多功能的超雙疏涂層。在豐富的低表面能基團和多級粗糙結(jié)構(gòu)的協(xié)同下，所獲涂層可以在水性和油性環(huán)境中形成穩(wěn)定的空氣層，該空氣層被用作多功能屏障，以抵抗原油粘附、蠟沉積和腐蝕性介質(zhì)的損傷。在對涂層形貌、拒液性和防蠟性能進行詳細分析后，闡述了涂層的拒液性和防蠟機理，并證實其內(nèi)在規(guī)律性。本工作為超雙疏防蠟涂層的設(shè)計和制備提供了全新、有效的仿生策略，對于雙疏型拒油防蠟涂層的實際應(yīng)用具有重要意義。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.140772

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