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  微孔有機納米管 (MON) 因其具有高微孔率、可定制的化學結(jié)構(gòu)和良好的聚合物親和力等特性，有望用于構(gòu)建高滲透納濾膜。近日，鄭州大學化工學院張亞濤教授團隊在微孔有機納米管用于膜分離技術領域取得新進展。提出共價有機骨架衍生的 MON（NT-OEt）調(diào)控界面聚合策略以改善聚酰胺納濾膜性能，實現(xiàn)了快速、精準離子篩分。分子模擬結(jié)果表明，引入 MON 不僅延緩二胺分子向水/油界面的擴散，而且改善了膜孔周圍水分子的密度。NT-OEt有機納米管可顯著提升納濾膜的分離性能，并且在堿性條件下對硼和磷有較高的去除率。博士生韓雙喬為第一作者，張亞濤教授、朱軍勇副教授和耶魯大學Menachem Elimelech教授為通訊作者。此研究得到國家自然科學基金、河南省杰出青年科學基金等項目支持。 

圖1. MONs輔助設計聚酰胺納濾膜的制備及機理

  通過將 COF-OEt在酸性溶液中水解來制備MONs。PXRD結(jié)果表明MONs仍舊具有較高的結(jié)晶度。此外，NT-OEt的比表面積為507.6 m²/g，PSD主要分布在 12.5 ? 和 27.5 ?。COF-OEt 顯示出層狀結(jié)構(gòu)，硼元素在COF 表面均勻分布。水解后，NT-OEt 呈現(xiàn)出中空管狀結(jié)構(gòu)，平均直徑為 5.0 ± 0.5 nm。與碳納米管相比，利用 MON 制備納濾膜具有明顯的優(yōu)勢：(i) 卓越的聚合物親和力，可防止非選擇性缺陷的形成；(ii) 與形成的 NF 膜相匹配的孔徑特性，提供額外的選擇性傳輸通道；(iii) 結(jié)構(gòu)柔韌性，提高了聚酰胺活性層和支撐層之間的界面附著力。 

圖2. COF-OEt 和 NT-OEt 材料的表征

  NT-OEt 納米管可以通過延緩單體擴散速率來調(diào)控界面聚合反應。通過分子動力學模擬來驗證聚酰胺膜的物理化學結(jié)構(gòu)和分子傳輸特性之間的關系。MD模擬顯示TFC和N-TFN膜的平均孔徑分別為0.29和0.37 nm。模擬和實驗結(jié)果均證實N-TFN膜比TFC膜具有更高的自由體積和孔隙率。此外，探究了水分子在聚酰胺膜中的傳輸特性。N-TFN膜中的羧基、PIP-TMC聚酰胺片段和有機納米管片段作為水分子運輸位點。根據(jù)徑向分布函數(shù)結(jié)果，三個分子位點附近每個官能團的水分子數(shù)分別為0.72、0.58、0.46。這說明有機納米管的引入不僅增加了水分子傳輸位點，而且還增加了水分子在膜上運輸?shù)臄?shù)量。 

 圖4. 水分子在 N-TFN 膜中的傳輸特性

  MON改性聚酰胺納濾膜具有優(yōu)異的分離性能，滲透通量為41.7 L m^?2 h^?1 bar^?1，混合鹽溶液中Cl^?/SO₄^2?選擇性為50。這種水滲透性的顯著增加歸因于N-TFN的孔徑增加和膜厚度降低，以及表面積的擴大和多孔納米管的引入提供了額外的水傳輸路徑。此外，N-TFN膜能夠有效去除水中的痕量元素。在堿性條件下，N-TFN膜對硼和磷的去除率分別為96.8%和78%。MON 改性聚酰胺膜同樣具有良好的性能恢復特性，在20個循環(huán)測試周期后，仍舊保持較高的水滲透性和Na₂SO₄截留率。研究為構(gòu)建用于精確納濾的高滲透膜提供了有效指導。 

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-35681-9