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  北京時(shí)間2023年2月9日，康奈爾大學(xué)的楊蓉教授團(tuán)隊(duì)與楊晶杰教授合作在Nature Synthesis上發(fā)表了一篇題為“Engineering solvation in initiated chemical vapour deposition for control over polymerization kinetics and material properties”的研究成果。

  研究團(tuán)隊(duì)提出氣相溶劑化策略，在全新的維度上，拓展了氣相沉積聚合物的聚合動(dòng)力學(xué)和材料性質(zhì)的可控性；該成果提出氣相溶劑化效應(yīng)的理論動(dòng)力學(xué)模型，為理解和設(shè)計(jì)分子水平的氣相復(fù)合、界面吸附和表面聚合過(guò)程提供理論基礎(chǔ)，加速開(kāi)發(fā)先進(jìn)聚合物薄膜材料。

  論文的通訊作者是楊蓉、楊晶杰；第一作者是陳鵬宇。

  聚合物薄膜由于其靈活的設(shè)計(jì)和豐富的功能，在芯片制造、生物傳感、清潔能源、先進(jìn)涂層等眾多領(lǐng)域備受關(guān)注。長(zhǎng)久以來(lái)，基于液相法的聚合物合成和薄膜加工已被廣泛應(yīng)用于各種聚合物薄膜的制備，但液相法分離困難，且薄膜難以可控制備，很大程度制約了聚合物薄膜的開(kāi)發(fā)和應(yīng)用。

  21世紀(jì)以來(lái)，引發(fā)式化學(xué)氣相沉積(initiated Chemical Vapour Deposition, iCVD)迅速發(fā)展，被廣泛應(yīng)用于納米聚合物薄膜的可控制備。和傳統(tǒng)液相法相比，iCVD一步實(shí)現(xiàn)從單體到高純度聚合物薄膜的合成和加工，縮短了制造時(shí)間，減少了聚合物合成對(duì)環(huán)境的負(fù)面影響。同時(shí)，氣相沉積技術(shù)提供強(qiáng)大的原位實(shí)時(shí)監(jiān)控和精準(zhǔn)的物料輸送，實(shí)現(xiàn)在在納米尺度上薄膜厚度和組成的控制。楊蓉教授團(tuán)隊(duì)致力于開(kāi)發(fā)氣相合成聚合物的方法學(xué)，并探索聚合物薄膜在生物界面和清潔能源等領(lǐng)域的應(yīng)用，取得了一系列研究進(jìn)展（如Macromolecules 2020, 53 (24), 10699-10710; Front. Bioeng. Biotechnol. 2021, 309; Adv. Mater. Interfaces 2021, 8 (5), 2001791; ACS Biomater. Sci. Eng. 2021; Biomacromolecules 2021, 22 (12), 4933-4944; Matter 2021, 4 (11), 3753-3773; J. Mater. Chem. B 2022, 10 (14), 2728-2739; Sci. Adv. 2022, 8 (2), eabl8812; J. Vac. Sci. Technol. 2022, 40 (3), 33-406; Chem. Mater. 2022, 34 (13), 5960-5970; J. Am. Chem. Soc. 2022, 144 (42), 19344-19352; ACS Sustain. Chem. Eng. 2022, 10 (48), 15699-15713; Langmuir 2023, 39 (3), 1215-1226.）。近日，針對(duì)iCVD技術(shù)中材料特性與單體化學(xué)高度耦合的機(jī)制缺陷，研究團(tuán)隊(duì)提出一種全新、簡(jiǎn)單、強(qiáng)大的氣相溶劑化策略。該方法通過(guò)單體和溶劑之間的溶劑化行為形成分子復(fù)合物，影響單體的化學(xué)性質(zhì)和界面吸附，進(jìn)而調(diào)控界面的聚合反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。該研究對(duì)上述過(guò)程進(jìn)行了細(xì)致嚴(yán)謹(jǐn)?shù)慕鈽?gòu)，提出氣相溶劑化效應(yīng)的理論動(dòng)力學(xué)模型，實(shí)現(xiàn)對(duì)氣相溶劑化效應(yīng)下沉積動(dòng)力學(xué)的準(zhǔn)確預(yù)測(cè)。另外，區(qū)別于傳統(tǒng)的單體壓力和溫度等參數(shù)，氣相溶劑化策略帶來(lái)全新自由度，顯示出對(duì)沉積動(dòng)力學(xué)、分子量和機(jī)械性能等方面廣泛的控制能力。同時(shí)，經(jīng)由原位的氣相溶劑退火，氣相溶劑化策略賦予傳統(tǒng)iCVD控制下薄膜表面形貌的新特性。該研究為拓展聚合物薄膜在諸多領(lǐng)域的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

圖1. 氣相溶劑化增強(qiáng)過(guò)程和材料性質(zhì)可控性。

圖2. 氣相溶劑化的化學(xué)平衡主導(dǎo)沉積動(dòng)力學(xué)。

圖3. 氣相溶劑化策略的溶劑通用性。

圖4. 氣相溶劑化還是界面溶劑化？

  相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s44160-023-00242-5