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  范德華異質(zhì)結(jié)是由兩種或兩種以上具有不同化學(xué)成分、結(jié)構(gòu)或性質(zhì)的材料通過(guò)范德華力結(jié)合而成的人工納米結(jié)構(gòu)，憑借其豐富的電子能帶特性，廣泛應(yīng)用于催化、儲(chǔ)能、光電子器件、生物醫(yī)學(xué)等眾多領(lǐng)域。目前，范德華異質(zhì)結(jié)的制備方式主要包括物理轉(zhuǎn)移、化學(xué)氣相沉積及自組裝等。然而，大規(guī)模制備原子尺度有序的范德華異質(zhì)結(jié)仍然是一個(gè)亟待解決的難題，這限制了其進(jìn)一步的實(shí)際應(yīng)用。

圖5. （a）實(shí)驗(yàn)及理論模擬¹³C固體核磁共振譜圖；（b）兩種納米帶的結(jié)構(gòu)模型以及對(duì)應(yīng)的化學(xué)位移。

  綜合反應(yīng)前的結(jié)構(gòu)信息以及可能發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)類型，研究人員確定了偶氮苯高壓聚合產(chǎn)物的晶體結(jié)構(gòu)，即由兩種不同結(jié)構(gòu)的碳納米石墨帶組成的范德華異質(zhì)結(jié)（圖3a和3b）。該異質(zhì)結(jié)的理論紅外光譜（圖3c）、X射線/電子衍射（圖4）及¹³C固體核磁共振結(jié)果（圖5）與高壓聚合產(chǎn)物的實(shí)驗(yàn)譜圖都高度吻合，這進(jìn)一步證明了偶氮苯在高壓下聚合生成了該異質(zhì)結(jié)構(gòu)。

圖7. A、B層納米帶及形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)的態(tài)密度圖。

  綜上所述，該研究綜合反應(yīng)前的晶體結(jié)構(gòu)、中間體結(jié)構(gòu)以及反應(yīng)產(chǎn)物結(jié)構(gòu)，描述了偶氮苯分子晶體的高壓拓?fù)渚酆戏磻?yīng)過(guò)程，為理解、設(shè)計(jì)高壓拓?fù)渚酆戏磻?yīng)提供了重要參考，也為大規(guī)模制備體相范德華異質(zhì)結(jié)材料提供了全新的合成策略，即壓力誘導(dǎo)的拓?fù)浠瘜W(xué)聚合反應(yīng)方法。壓力誘導(dǎo)的拓?fù)浠瘜W(xué)聚合反應(yīng)是制備石墨烷、納米石墨帶及超細(xì)金剛石納米線等碳基材料的有效方法。聚合反應(yīng)的路徑通常由分子在晶體中的堆積方式主導(dǎo)，當(dāng)晶體中有兩種分子堆積方式時(shí)，就會(huì)發(fā)生不同的化學(xué)反應(yīng)，從而生成具有不同結(jié)構(gòu)的材料。因此，以晶格為模板的拓?fù)渚酆戏磻?yīng)是自下而上構(gòu)筑有序范德華異質(zhì)結(jié)的有效策略。相關(guān)研究成果以《Ordered Van der Waals Hetero-nanoribbon from Pressure-Induced Topochemical Polymerization of Azobenzene》為題，發(fā)表在化學(xué)材料著名期刊《Journal of the American Chemical Society》(DOI：10.1021/jacs.2c13753)上。論文的第一作者為北京高壓科學(xué)研究中心的張沛捷博士與高德祥博士，通訊作者為北京高壓科學(xué)研究中心的李闊研究員，該項(xiàng)目得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委和國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃的經(jīng)費(fèi)支持。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c13753