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東華大學武培怡/雷周玥團隊《Adv. Sci.》：具有力學適應性和環(huán)境穩(wěn)定性的疏水離子凝膠用于廢熱和太陽能的協(xié)同收集
2023-04-22  來源：高分子科技

  建筑物消耗了全球近一半的能源并產(chǎn)生大量低品位熱能，發(fā)展能夠?qū)U熱轉(zhuǎn)化為電能的熱電涂層是實現(xiàn)雙碳戰(zhàn)略目標的重要途徑之一。但是，傳統(tǒng)熱電材料較難以涂料形式進行大面積加工，近年來發(fā)展的離子熱電凝膠更容易通過調(diào)節(jié)其流變性能的方式進行涂覆和印刷。然而現(xiàn)有離子熱電凝膠主要基于水凝膠或離子液體凝膠，力學和熱電性能等受環(huán)境溫度和濕度影響很大，在水中易溶脹，在高溫下易脫水，難以在戶外環(huán)境保持高的穩(wěn)定性。因此，如何合理設計材料的化學組成，在不犧牲熱電性能的情況下提高其力學穩(wěn)定性和環(huán)境穩(wěn)定性是影響建筑用離子熱電材料的重要挑戰(zhàn)。


  此前，東華大學武培怡、雷周玥團隊發(fā)展了一系列基于氧化還原反應的離子熱電材料，用于人體熱能收集以及可持續(xù)供電（Joule, 2021, 5, 2211-2222； Adv. Funct. Mater., 2022, 32, 2201021）。而針對目前挑戰(zhàn)，課題組采用疏水型協(xié)同離子締合的設計方式，改性了建筑涂料常用的丙烯酸酯類配方，制備了高性能疏水離子凝膠熱電涂層。它同時具有優(yōu)異的力學穩(wěn)定性（力學適應性、可自愈）和環(huán)境穩(wěn)定性（耐極端溫度、防水防曬）,可以印刷或打印的方式進行加工成型。該凝膠表現(xiàn)出n型熱電行為，離子塞貝克系數(shù)（Si）可達-8.8 mV K-1, 離子電導率（σi）高于0.14 mS cm-1，兩者在寬的溫度（20-60 oC）和濕度（20 ~ 100 RH%）范圍內(nèi)表現(xiàn)出優(yōu)異穩(wěn)定性。通過加入光熱響應的納米片，還可以將太陽光能轉(zhuǎn)換為電能。即使在陰天的戶外，僅8.5×10-3 m2的離子凝膠涂層陣列也可吸收太陽光自發(fā)產(chǎn)生高于2 V的電壓。這一離子熱電涂層不懼環(huán)境溫度和濕度的變化，適應于室外建筑表面的大多數(shù)環(huán)境場景。  


圖1. 離子凝膠的協(xié)同締合網(wǎng)絡設計


  離子熱電凝膠的主要設計原則為：（1）在疏水性商業(yè)涂料中引入疏水性離子液體，通過離子-偶極相互作用產(chǎn)生疏水型協(xié)同離子締合，構筑物理交聯(lián)網(wǎng)絡；（2）添加光熱響應納米片層加強協(xié)同締合網(wǎng)絡，并實現(xiàn)對太陽能的轉(zhuǎn)換利用。在這項工作中，以P(MMA-co-MA) 聚合物和EMIMI TFSI離子液體為例，P(MMA-co-MA)與[EMIM]+發(fā)生強離子-偶極相互作用，增大陰、陽離子間的擴散熵差，基于Soret effect表現(xiàn)出n型熱電行為。向凝膠內(nèi)引入電負性MXene納米片層，并與[EMIM]+發(fā)生靜電相互作用，加強協(xié)同締合網(wǎng)絡，進一步提升n型的Si值。MXene因其優(yōu)異的光熱轉(zhuǎn)化效率，能夠有效地將太陽能轉(zhuǎn)化為熱能，構筑可自供電的熱電涂層。離子熱電凝膠表現(xiàn)出快速的拉伸回復性，同時可按照不同需求進行大面積加工，包括3D打印和絲網(wǎng)印刷等，均勻覆蓋在不同基底材料上。 


圖2. 離子凝膠優(yōu)異的力學適應性和環(huán)境穩(wěn)定性


  該離子凝膠表現(xiàn)出柔韌的力學性能，抗拉（1300 ~ 2100 %）、抗壓（3.72 ~ 4.57 MPa）。此外，基于疏水性聚合物、熱穩(wěn)定性IL和MXene的協(xié)同締合網(wǎng)絡，離子凝膠可以抵御極端溫度（-10 ~ 100oC），具有優(yōu)異的自愈性能（水下120 s快速自愈合)和顯著的防水防曬能力。這些優(yōu)異的環(huán)境穩(wěn)定性為高效建筑能量轉(zhuǎn)換的實際應用提供了基礎。


圖3. 離子凝膠的熱電性能及其穩(wěn)定性


  現(xiàn)有的大部分離子熱電凝膠或水凝膠，它們的熱電性能在較寬的濕度范圍內(nèi)（30 ~ 90 RH%）變化明顯，Si 的波動范圍為44 ~ 84 %，σi的波動范圍為26 ~ 100 %。而這項工作制備的離子凝膠的熱電性能在20 ~ 100 RH%的寬濕度范圍內(nèi)表現(xiàn)出優(yōu)異穩(wěn)定性，Si的波動范圍僅為7 %，σi的波動范圍為10 %。甚至在高溫（60 oC）的寬濕度范圍內(nèi)，熱電性能也保持高度穩(wěn)定，Si的波動范圍小于3 %，σi的波動范圍小于7 %。在被拉伸、彎折、扭曲、壓縮和刀割等動態(tài)變形過程中，離子熱電凝膠也可以保持穩(wěn)定的熱電壓輸出。 


圖4. 離子凝膠的自供電能力及可擴展的集成應用


  基于MXene優(yōu)異的光熱轉(zhuǎn)化特性，離子熱電凝膠涂層在太陽光下可自發(fā)建立溫度梯度場，實現(xiàn)光-熱-電轉(zhuǎn)化，具有自供電潛能。即使在陰天戶外，僅8.5×10-3 m2大小的凝膠涂層陣列便可產(chǎn)生高于2 V的熱電壓。


  上述研究成果以“Mechanically Adaptative and Environmentally Stable Ionogels for Energy Harvest”為題在線發(fā)表于期刊《Advanced Science》上。東華大學化學與化工學院博士研究生趙薇為論文第一作者，東華大學武培怡教授和雷周玥研究員為論文通訊作者。感謝國家自然科學基金委（51973035和52161135102）對該工作的資助。


  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202300253

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（責任編輯：xu）
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