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  南京林業(yè)大學(xué)蔡旭敏副教授和大連化物所張濤院士、張波副研究員，天津大學(xué)黃跟平教授合作，將木質(zhì)素模型化合物定向催化轉(zhuǎn)化為生物基聚集誘導(dǎo)發(fā)光（BioAIE）分子。相關(guān)成果以“Towards bioresource-based aggregation-induced emission luminogens from lignin β-O-4 motifs as renewable resources”為題發(fā)表在《Nature Communications》上。

  蔡旭敏副教授課題組致力于將石油基AIE材料的可設(shè)計(jì)、可調(diào)控優(yōu)勢(shì)和生物質(zhì)AIE材料的結(jié)構(gòu)多樣、可再生優(yōu)勢(shì)強(qiáng)強(qiáng)結(jié)合，最終實(shí)現(xiàn)二者優(yōu)勢(shì)最大化的生物質(zhì)定向轉(zhuǎn)化BioAIE材料的研究�；诖四康模捌谘芯砍晒⑺上愣ㄏ蜣D(zhuǎn)化為松香基聚集誘導(dǎo)發(fā)光（BioAIE）材料，可極大提升松香的附加值（Nature Communications, 2021, 12, 1773；Chemical Engineering Journal, 2023, 451, 138627）。然而，松香作為松樹(shù)的天然分泌物，含量大大低于其主體結(jié)構(gòu)木質(zhì)素。木質(zhì)素是世界上含量最豐富的芳香族生物質(zhì)資源，天然可再生。但木質(zhì)素通常只被當(dāng)作固體燃料，造成資源浪費(fèi)，因此木質(zhì)素的高值化利用對(duì)社會(huì)可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。目前，木質(zhì)素的高值化利用途徑包括定向催化轉(zhuǎn)化為平臺(tái)化合物、燃料分子和藥物分子等精細(xì)化學(xué)品，但對(duì)木質(zhì)素基發(fā)光材料的研究報(bào)道較少。AIE材料作為一種特殊的發(fā)光材料，因其獨(dú)特的發(fā)光性質(zhì)被廣泛應(yīng)用于光電器件和光學(xué)診療等高附加值領(lǐng)域。因含有大量的芳香基團(tuán)，木質(zhì)素具有制備BioAIE材料的天然優(yōu)勢(shì)。然而木質(zhì)素結(jié)構(gòu)十分復(fù)雜，其定向催化轉(zhuǎn)化為具有螺旋槳結(jié)構(gòu)的AIE材料是一個(gè)亟待解決的關(guān)鍵技術(shù)問(wèn)題。

  木質(zhì)素β-O-4帶γ-OH官能團(tuán)是木質(zhì)素的主要鏈接單元，因其具有較高的鍵能（圖1a），選擇斷裂β-O-4帶γ-OH模型化合物的C-O鍵帶來(lái)挑戰(zhàn)�，F(xiàn)階段，N參與解聚木質(zhì)素是制備含N芳香化合物的主要策略，已報(bào)道的方法主要通過(guò)兩步或多步法解聚木質(zhì)模型化合物制備含N芳香化合物（圖1b），但這些方法需要對(duì)木質(zhì)素進(jìn)行預(yù)處理，并且需要外加氫或氧源參與。近年來(lái)，一鍋催化轉(zhuǎn)化木質(zhì)素制備含N芳香化合物避免預(yù)處理過(guò)程更具挑戰(zhàn)，但面對(duì)以上模型化合物的轉(zhuǎn)化，含N芳香化合物的收率較低（<40%）(圖1c)，為了提高收率和抑制競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)，該團(tuán)隊(duì)利用希夫堿釩基催化劑實(shí)現(xiàn)高選擇性地?cái)嗔涯举|(zhì)素β-O-4帶γ-OH模型化合物C-O鍵制備咔唑的新路線，收率高達(dá)92%（圖1d）。

  作者設(shè)計(jì)并研究了咔唑衍生物的結(jié)構(gòu)及光學(xué)性質(zhì)。在這些衍生物的化學(xué)結(jié)構(gòu)中，咔唑?yàn)殡娮庸w，兩個(gè)苯甲酰基團(tuán)作為電子受體位于咔唑的間位位置，構(gòu)成三角形A₁-D-A₂構(gòu)型（圖2a）。通過(guò)光譜測(cè)試發(fā)現(xiàn)，以3d，3h和3q為例，三者的AIE曲線具有相似的趨勢(shì)（圖2b-d），向其純?nèi)芤海ㄋ臍溥秽┲屑尤胨�，低水含量時(shí)由于溶劑極性的增加，熒光強(qiáng)度減弱同時(shí)伴隨著波長(zhǎng)紅移，這是由TICT引起的。而高水含量時(shí)，分子發(fā)生聚集，分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)受限，熒光強(qiáng)度升高同時(shí)波長(zhǎng)發(fā)生藍(lán)移，表現(xiàn)了其AIE性能，因而三者均具有TICT-AIE性能。DFT計(jì)算（圖2e）進(jìn)一步證明了取代基的改變會(huì)影響HOMO和LUMO的電子云分布，進(jìn)而導(dǎo)致不同的能級(jí)差，從而表現(xiàn)出不同的發(fā)光顏色。這些結(jié)果表明，可以通過(guò)改變A₁-D-A₂骨架上的取代基調(diào)節(jié)電子云分布來(lái)實(shí)現(xiàn)調(diào)節(jié)這些木質(zhì)素基BioAIEgens的光物理性質(zhì)的目的。

圖2. 木質(zhì)素基BioAIE化合物光學(xué)性能研究

  文章作者:Tenglong Guo, Yuting Lin, Deng Pan, Xuedan Zhang, Wenqing Zhu, Xu-Min Cai*, Genping Huang*, Hua Wang, Dezhu Xu, Fritz E. Kühn, Bo Zhang*, and Tao Zhang*

  文章題目：Towards bioresource-based aggregation-induced emission luminogens from lignin β-O-4 motifs as renewable resources

  文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-41681-0

通訊作者簡(jiǎn)介

張濤院士，2007年2月至2017年2月任中科院大連化學(xué)物理研究所所長(zhǎng)，2013年當(dāng)選中國(guó)科學(xué)院院士，2016年12月起任中國(guó)科學(xué)院副院長(zhǎng)、黨組成員。長(zhǎng)期從事化學(xué)化工領(lǐng)域的研究，近期主要致力于無(wú)毒推進(jìn)劑催化分解技術(shù)、生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化、單原子催化和納米催化等方面的研究。在基礎(chǔ)研究方面，張濤團(tuán)隊(duì)2008年在國(guó)際上首次發(fā)現(xiàn)纖維素一步法催化轉(zhuǎn)化制乙二醇的新反應(yīng)，開(kāi)辟了生物質(zhì)轉(zhuǎn)化新路線；2011年提出了“單原子催化”新概念，現(xiàn)已成為學(xué)術(shù)界研究前沿。在應(yīng)用研究方面，負(fù)責(zé)研制的新型催化劑廣泛應(yīng)用于我國(guó)石油化工等領(lǐng)域。曾三次以第一完成人獲國(guó)家技術(shù)發(fā)明二等獎(jiǎng)；曾獲中國(guó)科學(xué)院“參加突出貢獻(xiàn)者”稱號(hào)，是“首批新世紀(jì)百千萬(wàn)人才工程國(guó)家級(jí)人選”；2003年獲國(guó)家自然科學(xué)杰出青年基金；2008年獲中國(guó)催化青年獎(jiǎng)；2009年獲全國(guó)“五一勞動(dòng)獎(jiǎng)?wù)?/span>”、周光召基金會(huì)“應(yīng)用科學(xué)獎(jiǎng)”和中國(guó)科學(xué)院杰出科技成就獎(jiǎng)；2016年獲何梁何利科技進(jìn)步化學(xué)獎(jiǎng)；2018年獲首屆“中國(guó)科學(xué)材料·創(chuàng)新獎(jiǎng)，同年當(dāng)選為發(fā)展中國(guó)家院士；2020年當(dāng)選加拿大工程院院士。

蔡旭敏，南京林業(yè)大學(xué)副教授，江蘇省“雙創(chuàng)博士”，分別于南京大學(xué)和慕尼黑工業(yè)大學(xué)獲配位化學(xué)碩士和博士學(xué)位，在南京林業(yè)大學(xué)國(guó)家“雙一流”建設(shè)專業(yè)——“林產(chǎn)化工”工作。與“聚集誘導(dǎo)發(fā)光”創(chuàng)始人唐本忠院士長(zhǎng)期合作，主要從事生物質(zhì)定向轉(zhuǎn)化高附加值BioAIE材料的跨學(xué)科研究。近3年代表性SCI論文有Nature Communications, 2023, 14, 6076; National Science Review, 2023, nwad233; Nature Communications, 2021, 12, 1773; Aggregate, 2023, e428等。任《生物質(zhì)化學(xué)工程》青年編委。課題組鏈接：https://www.x-mol.com/groups/cai_xumin

張波，中科院大連化學(xué)物理研究所副研究員，碩士生導(dǎo)師，2013年獲得德國(guó)慕尼黑工業(yè)大學(xué)博士學(xué)位后加入到中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所張濤院士團(tuán)隊(duì)從事木質(zhì)素催化轉(zhuǎn)化研究工作，針對(duì)木質(zhì)素復(fù)雜結(jié)構(gòu)中C-O、C-C鍵活化的關(guān)鍵問(wèn)題，發(fā)展了系列Re基催化劑實(shí)現(xiàn)木質(zhì)素高效轉(zhuǎn)化為芳香化合物和多環(huán)烷烴方法；建立了路徑調(diào)控與結(jié)構(gòu)重組新方法，實(shí)現(xiàn)木質(zhì)素官能化降解制備含氮芳香化學(xué)品。在Angew. Chem. Int. Ed., Nature Commun., Energy Environ. Sci., ACS Catal., Green Chem., ChemSusChem等國(guó)際著名雜志上發(fā)表36篇SCI學(xué)術(shù)論文，已授權(quán)專利19件。主持國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目，青年科學(xué)基金項(xiàng)目，大連市高層次人才創(chuàng)新支持計(jì)劃，留學(xué)回國(guó)人員科研啟動(dòng)基金等項(xiàng)目。2019年榮獲“大連市青年科技之星”稱號(hào)并被認(rèn)定為“大連市高層次人才青年才俊”。

黃跟平，天津大學(xué)理學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。2006年本科畢業(yè)于合肥工業(yè)大學(xué)，2011年從中國(guó)科學(xué)院青海鹽湖研究所獲博士學(xué)位，2011年至2014年在瑞典斯德哥爾摩大學(xué)Fahmi Himo教授課題組從事博士后研究，2014年底入職天津大學(xué)理學(xué)院化學(xué)系，并入選天津市第十一批"千人計(jì)劃"（青年項(xiàng)目）。主要研究方向?yàn)榻饘儆袡C(jī)化學(xué)反應(yīng)的機(jī)理研究，目前在Angew. Chem. Int. Ed.、 J. Am. Chem. Soc.和Nat. Commun. 等期刊發(fā)表論文70余篇。課題組主頁(yè)：https://www.x-mol.com/groups/gphuang