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蘇州大學(xué)陳金星、蘇州納米所徐盼盼 Nat. Commun.：“雙廢”升級回收-廢棄鈷酸鋰光熱催化聚酯醇解
2024-04-03  來源：高分子科技

  全球能源轉(zhuǎn)型至可再生能源凸顯了高效能源轉(zhuǎn)換與儲存技術(shù)的需求，鋰離子電池在其中扮演重要角色。然而，廢棄鋰電池帶來資源浪費(fèi)和環(huán)境問題。同時(shí)，全球塑料廢物不斷增加，對環(huán)境造成不良影響，需要采取有效管理措施。


  針對以上挑戰(zhàn)，蘇州大學(xué)陳金星副教授、中國科學(xué)院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所徐盼盼副研究員展示了將廢舊的鈷酸鋰（LCO）正極材料轉(zhuǎn)化為光熱催化劑的成果。這項(xiàng)技術(shù)能夠有效地催化各種廢棄的聚酯材料，將它們升級回收為高價(jià)值的單體。將廢舊鋰離子電池轉(zhuǎn)化為先進(jìn)功能材料，相比傳統(tǒng)的火法冶金、濕法冶金和直接再生方法，提供了一種前景廣闊的替代方案（圖1）。在廢LCO與其催化聚酯升級回收的功效之間建立明確的相關(guān)性是一項(xiàng)艱巨的挑戰(zhàn)。作者通過對LCO進(jìn)行化學(xué)脫鋰來模擬電池長時(shí)間循環(huán)中正極材料的結(jié)構(gòu)變化。研究發(fā)現(xiàn)，隨著脫鋰量的增加，LCO中的Co元素化學(xué)價(jià)逐漸增加（圖2）。采用光熱催化PET乙二醇解生成BHET作為模型反應(yīng)，評估了不同催化劑的催化性能。。與原始LCO相比，脫鋰的LCO表現(xiàn)出增強(qiáng)的催化活性。例如，當(dāng)采用Li0.76CoO2作為催化劑時(shí)，其BHET產(chǎn)率是原始LCO的10.24倍。脫鋰的LCO的XANES光譜顯示其Co元素的價(jià)態(tài)增加（Coδ+，δ>3）。這種價(jià)態(tài)變化導(dǎo)致了Co?O6晶胞的收縮，從而提高了Coδ+激活PET中羰基氧的效率（圖3）。Li0.76CoO2在光熱催化中表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，即使在經(jīng)過10次催化循環(huán)后，PET轉(zhuǎn)化率和BHET產(chǎn)率仍保持在初始性能的98%和96%。 


圖1 將廢LCO正極升級為催化劑


 圖2 LCO化學(xué)脫鋰的結(jié)構(gòu)演變


 圖3 Li1-xCoO2用于光熱催化PET乙二醇解


  積極回收現(xiàn)實(shí)生活中的塑料廢物對于解決廣泛存在的塑料污染問題、節(jié)約寶貴資源，以及推動向更可持續(xù)和環(huán)境友好的塑料利用和處置方法轉(zhuǎn)變至關(guān)重要。為了實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，作者采用Li0.76CoO2催化劑來促進(jìn)不同來源的聚酯塑料的回收（圖4）。這些來源包括彩色瓶子、午餐盒、纖維、混合塑料和多種回收塑料等。并通過技術(shù)經(jīng)濟(jì)評估（TEA）對指定的廢塑料回收技術(shù)進(jìn)行系統(tǒng)審查是一項(xiàng)勢在必行的工作（圖5）。當(dāng)每年光熱催化回收100,000噸PET時(shí)，BHET的最低銷售價(jià)格為1.135 $ kg?1。其中反應(yīng)器能耗占總工藝能耗的48.5%，這意味著光熱催化可以節(jié)省這一比例的能量，即光熱催化可節(jié)省3.459×1011kJ電能。 


圖4 真實(shí)環(huán)境中廢舊LCO光熱催化聚酯乙二醇解


圖5 TEA、光熱催化的能耗和環(huán)境影響


  總之，該工作使用廢舊LCO作為催化劑用于廢棄聚酯光熱催化升級回收。將可持續(xù)性視為光熱催化劑的另一個(gè)維度，代表了升級回收的突破性范式轉(zhuǎn)變。這種創(chuàng)新方法超越了學(xué)科界限，同時(shí)提高了廢物回收的能源效率，同時(shí)推進(jìn)了循環(huán)經(jīng)濟(jì)的原則。


  相關(guān)詳細(xì)研究以“Grave-to-cradle photothermal upcycling of waste polyesters over spent LiCoO2”為題發(fā)表在 Nature Communications上（Nat. Commun. 2024, 15, 2730）。該論文的第一作者為婁向西、嚴(yán)鵬雷、焦冰磊。蘇州大學(xué)陳金星副教授和中國科學(xué)院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所徐盼盼副研究員為本文的通訊作者。該工作得到了國家自然科學(xué)項(xiàng)目的資助。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-47024-x

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