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劉云圻/魏大程團(tuán)隊(duì)《Adv. Mater.》：提出自錨定范德華堆疊生長(zhǎng)機(jī)理 - 實(shí)現(xiàn)過渡金屬二硫族化合物納米片的陣列生長(zhǎng)
2024-08-22  來源：高分子科技

  過渡金屬二硫族化合物（Transition-metal dichalcogenides, TMDs)作為范德華（van der Waals, vdW）層狀材料的重要成員，過去十幾年來受到研究人員的廣泛青睞。目前，大量研究集中于單層vdW材料的合成，相比而言，納米片有著單層晶體所缺乏的獨(dú)特性質(zhì)，包括豐富的離子通道，大量的活性位點(diǎn)，高載流子密度以及較大的光譜響應(yīng)范圍等。然而，由于vdW材料缺少面外化學(xué)鍵，使得相鄰層之間的作用力極弱，進(jìn)而導(dǎo)致厚層納米片的化學(xué)氣相生長(zhǎng)存在較大挑戰(zhàn)。此外，傳統(tǒng)化學(xué)氣相輸運(yùn)或化學(xué)氣相沉積法（Chemical vapor deposition, CVD）一般是基于氣-固-固（Vapor-Solid-Solid, VSS）機(jī)理，高擴(kuò)散性的氣態(tài)源往往會(huì)導(dǎo)致隨機(jī)形核及晶體隨機(jī)生長(zhǎng)，使得所得晶體在電子或光電等要求陣列器件的應(yīng)用中受到極大限制。



  復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系、聚合物分子工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室魏大程課題組長(zhǎng)期致力于研究新型場(chǎng)效應(yīng)晶體管材料、晶體管設(shè)計(jì)原理以及在化學(xué)、生物傳感領(lǐng)域的應(yīng)用。日前，劉云圻院士、魏大程研究員團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種“TMD晶體的自錨定范德華堆疊生長(zhǎng)機(jī)理”。


圖一、自錨定范德華堆疊生長(zhǎng)與表面自限生長(zhǎng)的過程對(duì)比


  研究發(fā)現(xiàn)，鹽輔助生長(zhǎng)TMD晶體過程中，所使用的鹽助劑在高溫下會(huì)對(duì)生長(zhǎng)襯底產(chǎn)生化學(xué)刻蝕，形成深度幾十到百納米的刻蝕凹坑，這種凹坑會(huì)將熔融反應(yīng)物錨定，使熔體在水平方向的流動(dòng)受到限制，后續(xù)晶體生長(zhǎng)只能在刻蝕坑內(nèi)進(jìn)行，而無法在水平方向拓展，因此本研究稱以上過程稱為“self-anchored growth”（自錨定生長(zhǎng)）。


圖二、自錨定范德華堆疊生長(zhǎng)所得納米片的結(jié)構(gòu)表征


  研究還發(fā)現(xiàn)，自錨定生長(zhǎng)過程中，晶體首先在熔融微液滴表面形核，之后在垂直方向上向襯底拓展生長(zhǎng)，與傳統(tǒng)由襯底向上生長(zhǎng)模式完全相反，研究指出，這種不同是由于源物質(zhì)的供應(yīng)來源差異，傳統(tǒng)CVD法遵循VSS機(jī)理，氣態(tài)源由載氣輸運(yùn)至固態(tài)襯底，并在其上生長(zhǎng)得到固態(tài)晶體，生長(zhǎng)是由襯底向上的。而本研究中，金屬源為自錨定的微液滴，載氣將硫族源輸運(yùn)至液態(tài)金屬源后，二者原位反應(yīng)生成固態(tài)晶體，遵循氣-液-固（Vapor-Liquid-Solid, VLS）機(jī)理。由于生長(zhǎng)是由頂部向襯底方向逐層生長(zhǎng)的，因此稱之為“vdW stacking growth”（范德華堆疊生長(zhǎng)）；谝陨习l(fā)現(xiàn)，通過設(shè)計(jì)表面能差異化襯底，團(tuán)隊(duì)借助高溫原位可視設(shè)備觀察到了高溫源液滴在襯底表面的自組裝和自錨定過程，并最終實(shí)現(xiàn)了納米片的陣列生長(zhǎng)以及光電陣列器件的搭建。


圖三、高溫原位觀察源液滴在襯底表面的自組裝行為（設(shè)備由基元科技提供）


圖四、a) 高溫原位可視化設(shè)備及源物質(zhì)的自組裝過程截圖；b-e) 納米片結(jié)構(gòu)表征；f-i）基于WSe2納米片的光電陣列器件展示及光電性能測(cè)試


  該成果以“Self-Anchored Van-Der-Waals Stacking Growth of Transition-Metal Dichalcogenide Nanoplates”為題發(fā)表于《Advanced Materials》。課題組強(qiáng)丁丁和唐亞楠博士為共同第一作者，魏大程研究員、劉云圻院士為論文通訊作者，蘇州基元科技有限公司的王迪教授和許向鵬為本研究提供了設(shè)備支持，研究工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院先導(dǎo)項(xiàng)目和復(fù)旦大學(xué)的支持。


  課題組主頁：www.weigroupfudan.com


  論文信息：

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202407586

  Self-Anchored Van-Der-Waals Stacking Growth of Transition-Metal Dichalcogenide Nanoplates

  Dingding Jiang#, Ya-Nan Tang#, Di Wang, Xiangpeng Xu, Jiang Sun, Rong Ma, Wenhao Li, Zhiya Han, Yunqi Liu*, Dacheng Wei*

  Advanced Materials, 2024, DOI: 10.1002/adma.202407586

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（責(zé)任編輯：xu）
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