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廣西大學(xué)徐傳輝/付麗華 CEJ：柔性可穿戴摩擦電橡膠 - 通過(guò)改變表面官能團(tuán)密度和介電常數(shù)實(shí)現(xiàn)表面電荷密度的調(diào)控
2024-09-06  來(lái)源：高分子科技

  摩擦納米發(fā)電機(jī)（TENG）是一種高效、可持續(xù)的能源轉(zhuǎn)化系統(tǒng)，由于其自供電特性，吸引了廣大研究者的目光。與傳統(tǒng)能源相比，靈活輕便的TENG器件在新一代可穿戴應(yīng)用中顯示出巨大的潛力，可作為自供電傳感器和醫(yī)療保健系統(tǒng)的電源。在大多數(shù)研究中，通常使用塑料來(lái)獲得更高的輸出電壓，如聚偏二氟乙烯（PVDF）和聚四氟乙烯（PTFE）。然而，這些材料缺乏柔性，限制了TENG在可穿戴自供電場(chǎng)景中的應(yīng)用。在各種材料中，具有高彈性的橡膠與皮膚具有良好的接觸效果，有利于提高穿戴過(guò)程中的舒適性。目前，通過(guò)調(diào)節(jié)材料表面的電荷密度是提高TENG輸出電壓的主要方式之一。例如，向聚二甲基硅氧烷（PDMS）中加入TiO2，在摩擦層與導(dǎo)電層之間插入電荷阻擋層，從而提高表面的電荷密度。不幸的是，大多數(shù)商用橡膠是非極性的，即使在物理和化學(xué)改性后也無(wú)法獲得令人滿意的輸出電壓。因此，開(kāi)發(fā)具有高摩擦電性能和高機(jī)械性能的柔性 TENG仍然具有重大挑戰(zhàn)。


  近日，廣西大學(xué)徐傳輝教授課題組通過(guò)機(jī)械攪拌，將具有極性官能團(tuán)的天然聚合物羧甲基殼聚糖（CMCS）和高介電常數(shù)的納米鈦酸鋇（BT）均勻分散在羧基丁苯橡膠（XSBR）中，實(shí)現(xiàn)了橡膠摩擦電荷密度的調(diào)控。所制備的XCB-TENG具有310 V的高輸出電壓和6.14 W·m-2的功率密度。此外，薄膜的拉伸強(qiáng)度和楊氏模量分別達(dá)到了4.38 MPa 和 10.69 MPa。該成果以題為“Flexible, Wearable Triboelectric Rubber with Tunable Surface Charge Density Enabled by Regulation of Surface Functional Group density and Permittivity” 發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》上， 2023級(jí)碩士研究生盧俊潔為第一作者，付麗華副教授和徐傳輝教授為通訊作者。


1.復(fù)合材料的設(shè)計(jì)


  納米填料具有高表面能，容易團(tuán)聚，不能均勻分散在基體內(nèi)。目前，納米顆粒表面的羥基化修飾是改善其分散性的主流方法。此過(guò)程通常包括攪拌、離心、干燥和研磨。在之前的報(bào)告中，我們發(fā)現(xiàn)具有大量極性官能團(tuán)的水溶性天然聚合物可以大大改善納米填料在橡膠基體中的分散性，而不會(huì)對(duì)納米填料表面造成任何化學(xué)破壞（Compos. Part A-Appl. S. 140 (2021) 106158; Adv. Mater. 34 (2022) 2107309; Colloid Surf. A-Physicochem. Eng. Asp. 656 (2023) 130525; Compos. Part A-Appl. S. 170 (2023) 107545）。相比之下，使用天然聚合物分散納米填料的方法節(jié)省了大量的改性工作，并且更簡(jiǎn)單。在該工作中，CMCS分別與 XSBR 和 BT 形成氫鍵相互作用，促進(jìn)BT在XSBR中的分散，構(gòu)建有機(jī)協(xié)同體系，提高橡膠膜的力學(xué)性能。CMCS在促進(jìn)BT分散的同時(shí)，還增加了材料表面極性基團(tuán)的數(shù)量，而具有高介電常數(shù)的BT則阻礙了材料內(nèi)的電荷中和，這對(duì)于實(shí)現(xiàn)橡膠的高摩擦電性能至關(guān)重要。然后，通過(guò)在XSBR/CMCS/BT薄膜上噴涂AgNWs制備了羧甲基丁苯橡膠/羧甲基殼聚糖/鈦酸鋇基摩擦納米發(fā)電機(jī)（XCB-TENG）。


圖1 XCB-TENG 制備示意圖


2. 復(fù)合材料的機(jī)械性能


  薄膜中的氫鍵相互作用充當(dāng) CMCS 和 XSBR 基體之間的應(yīng)力傳遞橋梁，可有效耗散能量。隨著CMCS含量的提高，XSBR/CMCS的楊氏模量和拉伸強(qiáng)度隨之增加，而斷裂伸長(zhǎng)率降低。與XSBR/BT 薄膜相比，XSBR/30CMCS/BT 薄膜的機(jī)械性能由于 BT 的均勻分散而沒(méi)有顯著惡化。XSBR/30CMCS/5BT 的斷裂伸長(zhǎng)率為 211%，楊氏模量為 10.6 MPa，拉伸強(qiáng)度為 4.3 MPa。當(dāng) BT 為 6 wt% 時(shí)，薄膜的楊氏模量和拉伸強(qiáng)度分別增加到 11.2 MPa 和 4.5 MPa，斷裂伸長(zhǎng)率降低到 168%。機(jī)械性能的提高可歸因于 BT 和 CMCS 之間的弱相互作用，而性能的降低是 BT 聚集的直觀表現(xiàn)。


圖2 a) 典型的應(yīng)力-應(yīng)變曲線，b) 不同CMCS含量的XSBR和XSBR/CMCS的機(jī)械性能; c)典型的應(yīng)力-應(yīng)變曲線, d) 不同 BT 含量的 XSBR/BT 的機(jī)械性能; e) 典型的應(yīng)力-應(yīng)變曲線,f) 不同BT含量的XSBR/30CMCS/BT的機(jī)械性能。


3. XCB-TENG的摩擦電輸出性能


  隨著 CMCS 含量的增加，薄膜表面暴露了更多的極性官能團(tuán)，增強(qiáng)了供電子能力，輸出電壓和轉(zhuǎn)移的電荷量逐漸增加。與純 XSBR 相比，XSBR/30CMCS 的輸出電壓和電荷轉(zhuǎn)移量分別增加了 127%（110 V 至 250 V）和 125%（40 nC 至 90 nC）。


圖3 a) CMCS 的結(jié)構(gòu)式及其用 DFT 計(jì)算的靜電勢(shì)圖; 不同 CMCS 含量的 XSBR/CMCS 的b) 輸出電壓和c) 電荷轉(zhuǎn)移的比較; d）“Wang” 理論模型; e) 相對(duì)介電常數(shù)與電的關(guān)系電場(chǎng)作用下材料內(nèi)部的極化; e) 不同BT含量的XSBR/BT的輸出電壓和f) 電荷轉(zhuǎn)移的比較。

  隨著 BT 含量的增加，輸出電壓和轉(zhuǎn)移的電荷量逐漸增加。值得注意的是，XSBR/6BT 薄膜顯示出 198 V 輸出和 65 nC 電荷轉(zhuǎn)移，這證實(shí)了 BT 在薄膜摩擦電性能中的積極作用。此外，在 TENG 中，BT 同時(shí)發(fā)揮著電子阻擋層和極化增強(qiáng)劑的關(guān)鍵作用。然后，將BT引入 XSBR/30CMCS 體系中，并表征介電常數(shù)。CMCS 和 BT 之間的相互作用力促進(jìn)了 BT 在 XSBR 中的分散，增加了材料中異質(zhì)結(jié)的數(shù)量，從而顯著提高了材料的介電常數(shù)。XSBR/30CMCS/5BT 薄膜的介電常數(shù)最大為 51 F·m-1，比純 XSBR 高約 11 倍。薄膜的高介電常數(shù)在摩擦電層誘導(dǎo)大量的介電極化，從而促進(jìn)對(duì)電極處的有效電荷感應(yīng)。在 XSBR/30CMCS/5BT 中，摩擦電輸出電壓和轉(zhuǎn)移的電荷分別達(dá)到 310 V 和 106 nC。最終，由于極性官能團(tuán)的數(shù)量增加和相對(duì)介電常數(shù)的提高，XSBR/30CMCS/5BT 薄膜的摩擦電性能（輸出電壓和電荷轉(zhuǎn)移）相比于純的XSBR，提高了大約180%。


圖4 a) TENG 內(nèi) BT 的電子阻擋和增強(qiáng)極化的工作機(jī)制; b) 介電常數(shù); c) 不同 BT 含量的 XSBR/30CMCS/BT 的輸出電壓和d) 電荷轉(zhuǎn)移的比較; e) 不同摩擦電材料的 COMSOL 仿真結(jié)果。

4. XCB-TENG的應(yīng)用


  由于XSBR具有很高的柔性，XCB-TENG 可以扭曲、折疊和卷曲，以大面積包裹皮膚。因此，它可以在單電極工作模式下作為自供電傳感器。黏附在關(guān)節(jié)上，可根據(jù)不同的行為特征準(zhǔn)確檢測(cè)不同程度的信號(hào)變化。安裝在鞋底上，可檢測(cè)各種運(yùn)動(dòng)，例如跑步、行走、跳躍和蹲下。XCB-TENG 還能夠安裝在輪胎上檢測(cè)車輛的駕駛狀況，通過(guò)輸出電壓的變化來(lái)計(jì)算車輛的實(shí)時(shí)速度和每分鐘轉(zhuǎn)數(shù)（RPM），這在新能源汽車中具有潛在的應(yīng)用前景。


圖5 對(duì)a) 手指、b) 手腕、c) 手臂、d) 不同步態(tài)的實(shí)時(shí)電壓響應(yīng)測(cè)試; XCB-TENG 示意圖用于檢測(cè)e) 各種人類行為和 f) 車輛駕駛條件; 對(duì)車輛的 g) 慢速、h) 中速和 i) 快速的實(shí)時(shí)電壓響應(yīng)。


  綜上所述，橡膠的表面密度電荷由表面極性官能團(tuán)和相對(duì)介電常數(shù)決定。通過(guò)引入具有極性官能團(tuán)的CMCS 和高相對(duì)介電常數(shù)的 BT，成功地提高了 XSBR 的表面電荷密度。所制備的 XCB-TENG具有高摩擦電性能（輸出電壓為 310 V，功率密度為 6.1 W·m-2）和令人滿意的機(jī)械性能（楊氏模塊為 10.69 MPa，抗拉強(qiáng)度為 4.38 MPa）。與未改性的純 XSBR 相比，摩擦電性能和機(jī)械性能分別提高了約180% 和 728%；诔錾木C合性能，XCB-TENG可應(yīng)用于收集的電力并用作自供電傳感器，可用于檢測(cè)和區(qū)分不同的人類行為和車輛狀況。這項(xiàng)工作提供了一種調(diào)節(jié)柔性基體表面電荷密度的有效策略，而所展示的多功能、柔性摩擦電橡膠為可穿戴電子產(chǎn)品和新能源汽車提供了更智能和更環(huán)保的發(fā)展方向。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.155315

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