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港城大楊凱/Derek Ho Angew：離子選擇性遷移率差分放大器 - 增強(qiáng)水凝膠中的壓力感應(yīng)電壓響應(yīng)
2024-11-20  來源：高分子科技

  被Piezoinoics 壓電離子學(xué)領(lǐng)域開拓者John D. W. Madden 團(tuán)隊(duì) （Science 376, 502–507,2022）評價(jià)為：Pizeoinoics領(lǐng)域的又一代表研究。


  人類皮膚是表面積最大的器官，負(fù)責(zé)大量感官信息的轉(zhuǎn)導(dǎo)。柔軟的皮膚機(jī)械感受器向神經(jīng)組織發(fā)送信號以產(chǎn)生觸覺。由于人體皮膚中的感覺受體通過離子流對外部刺激做出反應(yīng)，因此以電子作為信號載體的電子皮膚在實(shí)現(xiàn)與生物系統(tǒng)的真正原生集成方面受到限制。壓電離子學(xué) (Piezoinoics) 是離子電子學(xué)領(lǐng)域的一種新離子范例，提供了一種自供電、柔軟且生物相容的替代傳感方法。壓電效應(yīng)是（溶劑注入的聚合物）材料中陰離子和陽離子物質(zhì)響應(yīng)于施加的壓力而瞬時(shí)分離，從而產(chǎn)生電壓或電流。壓電離子器件已被證明可以產(chǎn)生寬時(shí)間范圍的瞬態(tài)信號，這些信號結(jié)合了高電荷密度和低電壓操作，其特性與基于離子通信的生物對應(yīng)器件高度相似。因此，壓電離子學(xué)提供了一種組合現(xiàn)有的自供電機(jī)制無法滿足各種醫(yī)療應(yīng)用（例如人造皮膚和神經(jīng)接口）的功能，從而為與離子生物過程的無縫直接集成打開了大門。盡管以報(bào)道的研究取得了顯著的進(jìn)展，但之前的報(bào)告僅利用了在施加壓力下陽離子和陰離子的自然且不明顯的分離，沒有明確的增強(qiáng)來增加電荷分離以產(chǎn)生放大的壓電輸出，且Piezoinoics的輸出曲線特性并沒有被完全清晰的揭示。


文章亮點(diǎn)：


  1. 提出了一種使用冠醚作為離子選擇性遷移率差分放大器的策略，以增強(qiáng)離子聚乙烯醇（PVA）水凝膠中的壓力感應(yīng)電壓響應(yīng)。
  2． 采用分子動力學(xué)模擬和實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步的證實(shí)了Piezoinoic的電壓離子輸出和振幅主要由壓力誘導(dǎo)下陰陽離子擴(kuò)散速率差所決定，以及展示了Piezoinoic在不同壓力下類型的輸出曲線特性。
  3.冠醚接枝PVA-CE 水凝膠在 0 – 1 kPa 范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)了 30 倍放大的壓電離子系數(shù) 1490 nV Pa?1，而未改性 PVA 的壓電系數(shù)為 49 nV Pa?1。PVA-CE 具有 0.2 Pa 的超低壓檢測限和 18.1 ms 的快速響應(yīng)時(shí)間。
  4. 應(yīng)用展示了使用陣列壓力傳感的類人體體感網(wǎng)絡(luò)PVA-CE 壓電離子皮膚。


示意圖. PVA-CE壓電離子皮膚增強(qiáng)機(jī)電轉(zhuǎn)換示意。a) PVA-CE 水凝膠的化學(xué)成分，b) 冠醚的兩個(gè)主要功能：(1) 離子對解離和 (2) 離子去溶劑化，充當(dāng)離子選擇性遷移率差分放大器 (ISMDA)。c) 具有 ISMDAs 的PVA水凝膠結(jié)構(gòu)。


圖1. PVA-CE聚合物和水凝膠的合成和表征。a)冠醚(CE)接枝聚乙烯醇(PVA-CE)的合成路線，(1)Williamson反應(yīng)和(2)酯交換反應(yīng)。b) CE、PVA 和 PVA-CE 的 NMR-H 譜。c) PVA 和 PVACE 水凝膠的數(shù)碼照片。d）拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線和e）計(jì)算的不同交聯(lián)劑含量的PVA和PVA-CE水凝膠的楊氏模量和韌性。
  • PVA-CE聚合物的合成路線采用了Williamson反應(yīng)和酯交換兩種反應(yīng)。
  • 設(shè)計(jì)交聯(lián)劑均一化水凝膠的模量，減少形變誤差帶來的Piezoinoic輸出影響

圖2. 離子水凝膠中離子動力學(xué)的模擬。a) 用于分子動力學(xué) (MD) 模擬的 PVA 和 PVA-CE 凝膠模型（無壓力）。b) b)Na+ - H2O和 c) Na+ -Cl? 的徑向分布函數(shù) (RDF) d) PVA 和 PVA-CE 在壓力下的模型（離子通量：當(dāng)盒子中心區(qū)域受到壓力時(shí)離子向左/右端的擴(kuò)散）e) Na+離子和Cl?離子之間的擴(kuò)散率隨時(shí)間的變化。PVA-CE表現(xiàn)出增大的擴(kuò)散率差異，且在施加壓力最大時(shí)擴(kuò)散率差異最大。注：接觸離子對 (CIP)、溶劑共享離子對 (SIP) 和溶劑分離離子對 (SSIP)。
  • 在無壓力體系下：研究分析了冠醚對鈉離子的去溶劑化和離子解對的作用
  • 在有壓力體系下：研究分析了冠醚對鈉離子選擇性傳輸所帶來的陰陽離子擴(kuò)散速率差的提升。

圖3. 離子水凝膠的壓力誘導(dǎo)電響應(yīng)。a) PVA-CE 水凝膠壓痕測試示意圖。b) PVA 和 PVA-CE 在 10 kPa下的階躍響應(yīng)和脈沖響應(yīng)。c) 壓電離子系數(shù)。d) PVA-CE 裝置對五滴連續(xù)水滴的響應(yīng)，每滴水大約施加 4 Pa 的壓力。e) PVA-CE的1000圈的循環(huán)響應(yīng)穩(wěn)定性。f)測試顯示PVA-CE的性能在再水化后完全恢復(fù)。
  • 研究分析了Piezoinoic電壓輸出在兩種壓力下的曲線特性。由于壓力產(chǎn)生的離子流的緣故，在Hold 模式下，觀察到力介入和力離開所對應(yīng)的極性相反的壓電輸出，進(jìn)一步的證明了Piezoinoic輸出是由于離子擴(kuò)散行為產(chǎn)生的。
  • PVA-CE傳感器展示出低的檢測底線、噪音以及具有長循環(huán)的穩(wěn)定性以及再水化形狀記憶能力。

圖4. 壓電離子皮膚設(shè)計(jì)和表征。a）具有 2×2 和 1×6 電極陣列配置的壓電離子裝置的光學(xué)照片，旨在測量遠(yuǎn)離壓力中心的各個(gè)空間位置的電壓響應(yīng)。b) 2×2 和 c) 1×6 壓電離子器件在不同電極處收集的電響應(yīng)。d) 使用 6×6 電極陣列實(shí)現(xiàn)的壓電離子皮膚的示意圖和 e) 光學(xué)照片。f) 照片和 g) 壓電皮離子膚感應(yīng)單次觸摸、多次觸摸和捏合的相應(yīng)電壓圖。
  • 研究分析了不同電極距離、壓力面積等Piezoinoic電壓輸出，旨在分析壓力中心和各個(gè)空間位置的壓電離子輸出變化規(guī)律。
  • 設(shè)計(jì)了一片式的Piezoinoic皮膚可感應(yīng)捕捉單次觸摸、多次觸摸和捏合的等動作。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202415000


作者信息


第一作者：楊 凱


香港城市大學(xué)博士后、香港心腦血管健康工程研究中心(COCHE)副研究員。主要研究彈性高分子、功能性高分子材料結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、合成及其在傳感、柔性電子和能源領(lǐng)域的應(yīng)用。累計(jì)發(fā)表學(xué)術(shù)論文三十余篇，其中以第一或通訊作者在Angew. Chem., ACS Energy Letters., Nano-Micro letters, Carbon Energy, Energy &Environmental Materials 等知名期刊發(fā)表論文十余篇。2024 年獲 “香港創(chuàng)新及科技基金項(xiàng)目研究人才庫（RTH）” 資助，申請國際專利1項(xiàng)，中國專利1項(xiàng)。


通訊作者：Derek Ho


香港城市大學(xué)材料科學(xué)與工程系副教授，領(lǐng)導(dǎo)Atoms-to-Systems Laboratory (ATS Lab)。同時(shí)，Prof. Ho 是香港心腦血管健康工程研究中心的創(chuàng)始成員，也是該中心的共同首席研究員。Prof. Ho 以一等優(yōu)異成績獲得不列顛哥倫比亞大學(xué) (University of British Columbia) 電子和計(jì)算機(jī)工程學(xué)士學(xué)位和碩士學(xué)位，并于 2013 年獲得多倫多大學(xué) (University of Toronto) 電子和計(jì)算機(jī)工程博士學(xué)位。Prof. Ho研究興趣主要集中在可穿戴電子設(shè)備材料和器件，特別關(guān)注其傳感和儲能上的應(yīng)用。課題組近年來在EES, Angew, AEM, AFM 等發(fā)表了論文數(shù)十篇。除了科學(xué)研究，Prof. Ho  還對教學(xué)創(chuàng)新充滿熱情，他曾獲得香港大學(xué)教育資助委員會頒發(fā)的"以香港的領(lǐng)先技術(shù)將科學(xué)技術(shù)人才轉(zhuǎn)化為科技企業(yè)家"教學(xué)資助，同時(shí)領(lǐng)導(dǎo)國際大學(xué)教育工作者改善工程創(chuàng)業(yè)教育的教學(xué)成果。


  課題組鏈接：www.atomstosystems.com

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