在橡膠復合材料的性能優(yōu)化領域，雖然傳統(tǒng)的試錯法有效，但存在效率低下的問題。最新的機器學習輔助方法也不適用于預測和優(yōu)化橡膠復合材料的性能。這是因為這些性能依賴于加工條件，這導致從不同來源收集的數(shù)據(jù)無法對齊。在本研究中，提出了一種稱為“機器學習增強型試錯法”的新工作流程。該方法將正交實驗設計與符號回歸相結合，以提取經驗原理。這種結合使得優(yōu)化過程保留了傳統(tǒng)試錯法的特點，同時顯著提高了效率和能力。以橡膠復合材料為模型體系，機器學習增強型試錯法有效提取了符號回歸所得數(shù)學公式中高頻項所蘊含的經驗原理，為材料性能優(yōu)化提供了明確指導。本研究還開發(fā)了一個在線平臺，該平臺無需編寫代碼即可使用所提出的方法，旨在無縫集成到現(xiàn)有的實驗優(yōu)化流程中。
橡膠復合材料是航空航天、高端裝備的關鍵材料，其耐極端環(huán)境性能依賴于多組分配方的精準調控。傳統(tǒng)試錯法研發(fā)周期長、成本高，嚴重制約后發(fā)國家的技術突破。盡管機器學習為材料設計提供了新思路，但橡膠加工中的非平衡態(tài)結構演變導致性能依賴于加工條件，因此難以構建規(guī)；臄(shù)據(jù)庫。如何融合傳統(tǒng)經驗與數(shù)據(jù)智能，實現(xiàn)高效精準的材料設計，已成為該領域亟待突破的難題之一。
圖1. (A)傳統(tǒng)試錯法與(B)機器學習增強試錯法的工作流程對比
使用試錯法優(yōu)化橡膠復合材料的配方需要經歷一個由實驗、觀察、分析和調整構成的迭代循環(huán)（圖1A）。在這個循環(huán)中，每次僅改變一個變量，這個變量可以是某一組分的含量，也可以是一個加工參數(shù)。盡管這種方法效率低下，但它能夠提煉出將性能與變量相關聯(lián)的經驗原理。為了提升試錯法的效率，中國科學院長春應用化學研究所研究團隊開發(fā)了一種名為“機器學習增強試錯法”的創(chuàng)新方法，這種方法通過將正交實驗設計與符號回歸算法相結合，將試錯法一次變一個變量改為一次變多個變量，利用符號回歸提取若干變量同時變化時性能與變量之間的數(shù)學關系（圖1B）。
圖2. 符號回歸算法提取的數(shù)學公式及其高頻項分析方案（以定伸應力為例）
在具體操作過程中，研究團隊采用空間中均勻分布的正交實驗設計構建小數(shù)據(jù)集，隨后利用符號回歸算法在數(shù)學表達式空間中進行搜索，構建配方與性能之間的可能數(shù)學表達式。通過對大量數(shù)學表達式的分析，團隊發(fā)現(xiàn)某些高頻出現(xiàn)的項（高頻項）在公式中起到了主導作用（見圖2）。通過對這些高頻項進行深入挖掘與分析，能夠有效提煉出潛藏其中的經驗規(guī)律；诖，他們可以有針對性地對橡膠配方進行精細調控，達成諸如提升強度、增強韌性、改善耐候性等多目標的協(xié)同優(yōu)化，使橡膠復合材料更好地滿足不同應用場景的嚴苛需求。不僅如此，基于所習得的經驗規(guī)律，能夠跨越訓練集中數(shù)據(jù)所設下的邊界藩籬。通過對經驗的有效外推，從而進一步大幅提升材料的綜合性能（見圖3）。
圖3. 數(shù)學公式實現(xiàn)的多目標優(yōu)化與經驗規(guī)律完成的外推取值
以聚異戊二烯橡膠復合材料為模型體系，實驗結果表明，該方法高效地完成了單目標優(yōu)化和多目標平衡的任務。此外，該方法還展現(xiàn)出與傳統(tǒng)試錯法高度相似的優(yōu)點：通過數(shù)學公式表達的配方性能關系，不僅具有穩(wěn)定的外推能力，還展現(xiàn)出強大的誤差容忍能力；獲取的經驗規(guī)律則表現(xiàn)出卓越的跨體系遷移能力（見圖4）。
圖4. 獲取的經驗規(guī)律的跨體系遷移性與機器學習增強試錯法的誤差容忍能力
綜上所述，與傳統(tǒng)機器學習方案試圖取代試錯法不同，作者提出利用機器學習技術增強傳統(tǒng)試錯法的策略，在保留試錯法可提煉數(shù)據(jù)經驗規(guī)律的同時，極大的提升了優(yōu)化效率。目前，該方法已應用于高技術領域，并有望拓展至其他適用于試錯法的領域。相關成果以“Machine-Learning-Enhanced Trial-and-Error for Efficient Optimization of Rubber Composites”為題發(fā)表在《Advanced materials》上。第一作者為中國科學院長春應用化學研究所的鄧偉博士，通訊作者為長春應化所楊小牛研究員和王大鵬研究員。
原文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202407763
