最近,中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)羅毅研究團(tuán)隊(duì)的張群研究小組,在凝聚相微納結(jié)構(gòu)的超快光譜和動(dòng)力學(xué)究方面取得重要進(jìn)展。研究人員采用超快光譜原位、實(shí)時(shí)測(cè)量手段,揭示了氧化石墨烯的雙疇結(jié)構(gòu)。研究成果發(fā)表在8月21日出版的《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》上。
氧化石墨烯最初主要是被當(dāng)作大規(guī)模制備奇異二維材料石墨烯的優(yōu)良前驅(qū)物而備受關(guān)注。近幾年來,人們逐漸認(rèn)識(shí)到氧化石墨烯表面上的各種含氧官能團(tuán)所蘊(yùn)含的豐富化學(xué)對(duì)實(shí)現(xiàn)石墨烯的功能化十分有用,相關(guān)的基礎(chǔ)和應(yīng)用研究隨即成為熱點(diǎn)。然而,雖然這些含氧官能團(tuán)的化學(xué)類型(如羰基、環(huán)氧基、羥基、羧基等)已基本被識(shí)別,但它們?cè)谘趸┍砻嫔系姆植夹问?即疇結(jié)構(gòu))卻一直存在爭(zhēng)議。目前,含氧官能團(tuán)一般被認(rèn)為是隨機(jī)分布于氧化石墨烯表面的sp2雜化的C−C/C=C基質(zhì)中。
該工作對(duì)這一觀點(diǎn)提出了挑戰(zhàn)。研究人員從化學(xué)直覺出發(fā),提出了氧化石墨烯雙疇結(jié)構(gòu)(類石墨烯疇+富氧疇)的新模型。為驗(yàn)證這一新模型,他們?cè)O(shè)計(jì)并開展了一套飛秒時(shí)間分辨的可見光泵浦、超連續(xù)白光偵測(cè)的超快光譜實(shí)驗(yàn)。在實(shí)驗(yàn)中,他們觀測(cè)到“反常的”類石墨烯超快載流子弛豫過程,并全面描畫出電子−空穴轉(zhuǎn)移及電子−聲子耦合的動(dòng)力學(xué)機(jī)制,進(jìn)而為氧化石墨烯雙疇結(jié)構(gòu)新模型的有效性和合理性提供了直接的實(shí)驗(yàn)證據(jù);進(jìn)一步的紫外激光誘導(dǎo)的碳氧比原位調(diào)控實(shí)驗(yàn)及相關(guān)譜學(xué)和動(dòng)力學(xué)表征,也與這一新模型契合。這項(xiàng)研究工作,不僅具有重要的基礎(chǔ)概念性意義,也將為氧化石墨烯和其它功能化石墨烯類材料在微納電子學(xué)和微納光子學(xué)等方面的應(yīng)用提供有益的指導(dǎo)。
該工作得到了科技部、國(guó)家自然科學(xué)基金委及中科院的項(xiàng)目資助。
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