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  光解水和CO₂資源化是人工光合作用兩大系統(tǒng)，據(jù)估計(jì)，人工光合作用可滿足全球40%交通工具所需要的高能量密度燃料的碳平衡生產(chǎn)。

  一百年前，人工光合作用還只是存在于小說和電影中，虛無縹緲�，F(xiàn)在，以半導(dǎo)體光電極為基礎(chǔ)的一系列真實(shí)存在的人工光合作用系統(tǒng)相繼被開發(fā)�？茖W(xué)家和工程師所面臨的問題就是：如何同時(shí)實(shí)現(xiàn)人工光合作用系統(tǒng)的安全性、耐用性、高效性以及可拓展性等4個(gè)重要指標(biāo)。這些，將有待納米技術(shù)的幫助！

圖1. 光合作用

  加州理工Nathan S. Lewis教授致力于光解水研究已有十余年，本文主要介紹Lewis利用半導(dǎo)體微納米線和柔性聚合物膜集成的光解水系統(tǒng)，重點(diǎn)討論器件架構(gòu)中多層次納米材料的設(shè)計(jì)。

圖2. Nathan S. Lewis設(shè)計(jì)的光解水系統(tǒng)

  該系統(tǒng)中，光電極為微米線陣列，隔膜由柔性聚合物。光電陽極材料吸收藍(lán)色光進(jìn)行水氧化，光電陰極吸收紅色光，滿足水還原或者CO₂還原。光電陰極和陽極材料歐姆接觸，并都修飾上相應(yīng)的納米催化劑。兩個(gè)光電極之間的膜用于離子傳遞和產(chǎn)物分離。

1. 制備微米線陣列

  理論計(jì)算表明，線的至直徑要和少數(shù)載流子收集長(zhǎng)度相當(dāng)。因此，利用Si微米線陣列作為光吸收材料比Si納米線要好。利用Cu VLS生長(zhǎng)得到Si微米線陣列實(shí)現(xiàn)了50%的光吸收和7%的轉(zhuǎn)化效率！

圖3. Si微米線陣列的制備

2. 制備雙微米線陣列

  首先在Si基底上制備2套微米線陣列，沉積Nafion之后從基底上剝離，然后在其中1套微米線陣列底部沉積導(dǎo)電的PEDOT：PSS，最后將兩套微米線陣列背對(duì)背聯(lián)結(jié)在一起。

圖4.雙Si微米線陣列的制備

  同時(shí)，研究人員還研究了一種自對(duì)準(zhǔn)的核殼結(jié)構(gòu)Si@WO₃微米線陣列，其中WO₃是少有的酸性穩(wěn)定的金屬氧化物光電陽極，Si和WO₃之間插入ITO作為透明導(dǎo)電隧穿結(jié)。這種Si@WO₃微米線陣列和徑向的p-n結(jié)組合，避免了在膜中插入導(dǎo)電層。這種設(shè)計(jì)極大地促進(jìn)了光吸收并能夠保證有效的載流子收集。盡管效率很低（0.01%），但是這種設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了連續(xù)穩(wěn)定太陽光裂解水。

圖5.自對(duì)準(zhǔn)的核殼結(jié)構(gòu)Si@WO₃微米線陣列串聯(lián)水裂解裝置

另外，楊培東課題組在p-Si納米線內(nèi)核上包裹納米樹結(jié)構(gòu)TiO₂作為光電陽極，Pt作為HER催化劑，IrO₂作為OER催化劑。在Si和TiO₂之間沒有膜和歐姆接觸的情況下，于0.5 M H₂SO₄中各自實(shí)現(xiàn)了0.1% 的H₂和O₂生產(chǎn)效率。

圖6.納米樹光解水

光解水系統(tǒng)還有一個(gè)重要部分，就是催化劑。催化劑是生產(chǎn)燃料的關(guān)鍵，必須具有高活性和高穩(wěn)定性，地球儲(chǔ)量豐富。開發(fā)Pt、Ir、Ru等貴金屬納米催化劑之外的earth-abundant元素催化劑，還有待進(jìn)一步研究。

圖7. 四種太陽能燃料生產(chǎn)原理圖