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浙理工鐘齊團(tuán)隊(duì)《Green Chem.》:構(gòu)建基于復(fù)合納米凝膠薄膜的析氫體系以實(shí)現(xiàn)水分自采集和高效光利用
2021-10-15  來源:高分子科技

  由于全球能源短缺和環(huán)境問題加劇,諸如氫氣等清潔能源的制備和利用日益受到研究者的關(guān)注。利用光解水產(chǎn)氫是獲取清潔能源的綠色途徑之一。g-C3N4因其具有可見光響應(yīng)的特性而廣泛用于光催化析氫、廢水處理、有機(jī)合成等領(lǐng)域。然而,無機(jī)g-C3N4納米片在水中極易團(tuán)聚,導(dǎo)致自身比表面積的降低而抑制光催化反應(yīng)的進(jìn)行。此外,g-C3N4納米片的光催化僅限于水環(huán)境且對光的利用率不高,這都嚴(yán)重阻礙了光解水產(chǎn)氫的實(shí)際應(yīng)用。因此,提高g-C3N4納米片的光利用率和拓展使用環(huán)境是實(shí)現(xiàn)g-C3N4光解水產(chǎn)氫應(yīng)用的關(guān)鍵所在。


  在前期研究中,鐘齊副教授團(tuán)隊(duì)和西北工業(yè)大學(xué)王維佳副教授團(tuán)隊(duì)在光催化劑g-C3N4上負(fù)載Pt原子改性制得g-C3N4/Pt納米片后,將g-C3N4/Pt納米片、丙烯酰胺類(NIPAM)溫敏聚合物與海藻酸鈣結(jié)合制備了具有互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)(IPN)的復(fù)合水凝膠。利用水凝膠的親水特性,實(shí)現(xiàn)了水分的存儲和在無水環(huán)境下光解水產(chǎn)氫。該研究不僅解決了g-C3N4/Pt納米片的團(tuán)聚和水分供給問題,借助水凝膠對入射光的多重散射,光催化效率提升30%。相關(guān)研究成果已發(fā)表于Journal of Materials Chemistry A(2020, 8, 23812-23819)。


  但是,在前期研究中亦發(fā)現(xiàn),仍有近60%的入射光(450 nm)未被吸收,光利用率仍有提升的潛力;且水凝膠雖具有儲水性,但是對于水分的吸收能力尚有待進(jìn)一步提高。針對存在的問題,鐘齊副教授團(tuán)隊(duì)提出g-C3N4/Pt納米片摻雜于丙烯酸酯類(MEO2MAOEGMA300納米凝膠微球(圖1),構(gòu)建具有高表面積的復(fù)合納米凝膠載體實(shí)現(xiàn)水分自采集(圖2);利用入射光在納米復(fù)合凝膠薄膜中的多重散射效應(yīng),其光催化速率4997 μmol h-1 g-1g-C3N4/Pt納米片提升173%(圖3),實(shí)現(xiàn)了析氫體系的水分采集-光解水產(chǎn)氫的可持續(xù)循環(huán)(圖4)。


 1. (a) P(MEO2MA-co-OEGMA300納米凝膠和(b) P(MEO2MA-co-OEGMA300)/g-C3N4/Pt 復(fù)合納米凝膠的SEM圖;(c) P(MEO2MA-co-OEGMA300納米凝膠和(d) hybrid P(MEO2MA-co-OEGMA300)/g-C3N4/Pt復(fù)合納米凝膠的TEM圖。

 

 2. (a) P(MEO2MA-co-OEGMA300) 水凝膠  (b) P(MEO2MA-co-OEGMA300) 復(fù)合納米凝膠膜暴露在RH = 60% 的環(huán)境中不同時長后的ATR-FTIR譜圖(0 h: 深綠, 0.5 h: 橙色, 1 h: 藍(lán)色, 2 h: 紅色)。


 3. (a)復(fù)合納米凝膠膜的光催化裝置圖;(b)析氫曲線;(c)析氫速率;(d)復(fù)合納米凝膠膜的循環(huán)析氫曲線。

 

 4復(fù)合納米凝膠膜的制備和光催化反應(yīng)示意圖。

 

  相關(guān)研究成果Hydrogen Evolution System Based on Hybrid Nanogel Films with Capabilities of Spontaneous Moisture Collection and High Light Harvesting”為題,發(fā)表于Green ChemistryDOI: org/10.1039/D1GC03322K)。
論文的第一作者為浙江理工大學(xué)博士研究生胡能,通訊作者為鐘齊副教授,共同通訊作者為西北工業(yè)大學(xué)王維佳副教授與青島大學(xué)業(yè)強(qiáng)教授。該課題研究獲得了國家自然科學(xué)基金(項(xiàng)目批準(zhǔn)號:52173087,5140318651611130312和浙江省自然科學(xué)基金(項(xiàng)目批準(zhǔn)號:LY21E030022)的資助。


  原文鏈接:https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2021/GC/D1GC03322K

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