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  近日，《美國化學(xué)會志》（JACS）發(fā)表了華東理工大學(xué)田禾院士團(tuán)隊(duì)和臺灣大學(xué)周必泰教授課題組合作的研究成果“Snapshotting the Excited-State Planarization of Chemically-LockedN,N′-Disubstituted-dihydrodibenzo[a,c]phenazines”(JACS, http://pubs.acs.org/doi/pdfplus/10.1021/jacs.6b11789)。

   “振動(dòng)誘導(dǎo)發(fā)光（Vibration Induced Emission, VIE）”是一種有機(jī)共軛分子發(fā)光的新機(jī)制，它由田禾院士團(tuán)隊(duì)在研究二氫二苯并吩嗪類分子獨(dú)特的發(fā)光現(xiàn)象時(shí)提出的。目前，該研究團(tuán)隊(duì)在這一全新的研究方向上已取得了系列重要進(jìn)展：首先，通過二氫二苯并吩嗪類分子合理的剛性化設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)了單一分子寬光譜的發(fā)光調(diào)控，并提出了VIE的發(fā)光機(jī)制(Chem. Commun., 2015, 51,4462)。此后，該團(tuán)隊(duì)與臺灣大學(xué)周必泰教授合作，通過極性、粘度及溫度相關(guān)的穩(wěn)態(tài)和超快分辨光譜以及飛秒超快光譜研究，結(jié)合反應(yīng)勢能面計(jì)算模擬，驗(yàn)證了VIE理論(J. Am. Chem. Soc., 2015, 137, 8509)；成功利用VIE理論設(shè)計(jì)并合成了基于二氫二苯并吩嗪的汞離子比率型熒光探針(Small, 2016, 12, 6542)；通過VIE理論，利用水溶性的二氫二苯并吩嗪分子成功實(shí)現(xiàn)了淀粉b纖維的檢測，為阿茲海默癥的檢測和治療提供了可行的方法(Faraday Discuss., DOI: 10.1039/C6FD00156D)。此外，該團(tuán)隊(duì)還系統(tǒng)地研究了二氫二苯并吩嗪的合成機(jī)理(Chem. Commun., 2016, 52, 5459)。

  為了進(jìn)一步豐富并拓展VIE理論，田禾院士團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地利用化學(xué)合成手段將二氫二苯并吩嗪類化合物進(jìn)行分子內(nèi)環(huán)化，以此限制它們激發(fā)態(tài)的結(jié)構(gòu)振動(dòng)，從而實(shí)現(xiàn)對該類分子激發(fā)態(tài)的平面化過程的控制（如下圖所示）。由于環(huán)化時(shí)引入的烷基鏈長度不同，對分子平面化振動(dòng)產(chǎn)生的阻力也不同，即烷基鏈越短，分子內(nèi)形成的環(huán)便越小，分子內(nèi)振動(dòng)受到的阻力也越大，分子平面化的幾率降低，發(fā)射波長藍(lán)移。通過合成8種具有不同烷基鏈長度的環(huán)狀分子，該團(tuán)隊(duì)成功地將分子發(fā)光由藍(lán)色調(diào)控至紅色，幾乎涵蓋了整個(gè)可見光波段。為詳細(xì)闡明該分子的發(fā)光過程，該團(tuán)隊(duì)繼續(xù)與臺灣大學(xué)周必泰教授合作，通過超快光譜以及理論計(jì)算，再一次證明了VIE的發(fā)光機(jī)制。此外，他們還利用脂肪酶水解成功將環(huán)狀物的鏈打開，解除了分子激發(fā)態(tài)平面化振動(dòng)的阻力，使其重新發(fā)出紅光，顯示了該類化合物極大的應(yīng)用潛力。


    該工作主要由華東理工大學(xué)博士研究生陳薇、臺灣大學(xué)博士研究生陳其霖、臺灣大學(xué)博士后張志云等共同完成，并得到了田禾院士領(lǐng)銜的“973”研究計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。