隨著人們對安全、高能量密度電池需求的日益增長,固態(tài)電解質(zhì)逐漸進入人們的視野,包括無機固態(tài)電解質(zhì)和固態(tài)聚合物電解質(zhì)。聚合物電解質(zhì)具有優(yōu)異的柔韌性和可加工性,有望在全固態(tài)鋰金屬電池中大規(guī)模應用。但離子電導率是制約聚合物電解質(zhì)發(fā)展的瓶頸。問題的關鍵在于如何權衡聚合物電解質(zhì)的離子電導率和機械性能之間的關系。聚合物彈性體是指通過化學或物理交聯(lián)的非晶態(tài)聚合物,其玻璃化轉(zhuǎn)變溫度低于環(huán)境溫度。當把功能性組分或交聯(lián)中心分散或接枝到彈性體基體時,就可以使其同時保持機械彈性和功能性,有望作為全固態(tài)鋰金屬電池的固態(tài)電解質(zhì)。
圖1 塑料晶體嵌入彈性體電解質(zhì)的設計
2.1 原位聚合降低電極/電解質(zhì)界面阻抗
2.2構(gòu)建功能互補的多相固態(tài)電解質(zhì)
傳統(tǒng)的聚合物在機械性能和離子電導率具有典型的強耦合關系,難以實現(xiàn)同步提升。為了實現(xiàn)"解耦"設計,可利用聚合物自組裝方法形成雙連續(xù)網(wǎng)絡結(jié)構(gòu),兩種相結(jié)構(gòu)分別承擔高機械強度和高離子導電率功能(圖2C)。影響上訴聚合物固態(tài)電解質(zhì)性能的一個關鍵因素就是相分離的微觀結(jié)構(gòu)和形態(tài)。理想的雙連續(xù)網(wǎng)絡應該是兩相能夠分別提供最優(yōu)化的功能,這就要求兩相相區(qū)的體積分數(shù)相當,以避免出現(xiàn)所謂的“海島”孤立結(jié)構(gòu)。
3.1 Transference number 和 Transport number之間存在混淆
3.2 Nyquist圖中由于非比例坐標軸所造成的扁平半圓

但在文獻的報道中,部分扁平的半圓并非電化學過程造成的,而是在繪圖中非等比例的坐標帶來的。這可能并不影響作者擬合所計算的一系列阻抗值,但這種呈現(xiàn)方式是不符合電極的電化學過程的。正確的繪圖方式應該是1單位的X和1單位的Y嚴格相等。
原文鏈接:https://www.cell.com/matter/fulltext/S2590-2385(22)00294-6
通訊作者簡介:

曹鵬飛教授:北京化工大學材料科學與工程學院教授、博士生導師,國家級高層次青年引進人才,現(xiàn)任高分子旗艦雜志Macromolecules 編委, Scientific Reports 科學編輯和MRS Communications 副主編。2008年、2010 年于天津大學分別獲得化學學士和高分子碩士學位,2015年于美國凱斯西儲大學取得高分子科學與工程博士學位,2016年2月開始在美國橡樹嶺國家實驗室做博后研究助理,2019年1月至2022年3月為美國橡樹嶺國家實驗室正式研究員(Staff Scientist, 獨立PI)。主要研究方向:高性能高分子材料(功能性彈性高分子為主)的設計與合成、性能分析及其在能源和建筑工程領域的應用。至今發(fā)表SCI學術文章70余篇,以通訊作者或第一作者在Macromolecules、Matter、 Angew. Chem. 、 Adv. Energy Mater.、 ACS Energy Lett. 、 Adv. Funct. Mater.、Mater. Today等國際主流期刊發(fā)表論文40余篇,撰寫著作章節(jié)3部,獲得授權美國國家發(fā)明專利6項。近三年以來主持能源部研究項目4項,共同主持10余項,其主持的自修復彈性密閉膠項目憑借其產(chǎn)業(yè)價值獲得2021年度科技界奧斯卡之稱的R&D 100 Award。此外,曹鵬飛教授還獲得2021年美國化學會高分子杰出青年研究獎(PMSE Young-Investigator Award)。
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