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  近年來，隨著對(duì)人體健康檢測(cè)的需求越來越高，柔性可穿戴電子皮膚已逐漸引起人們的關(guān)注。通過物理接觸輸出電信號(hào)以識(shí)別觸感信息的壓力傳感器，已在如脈搏、呼吸、聲音、肢體動(dòng)作等的生理信號(hào)的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)方面展示出了極大潛力。壓阻式壓力傳感器因具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、信號(hào)采集簡(jiǎn)易、動(dòng)態(tài)響應(yīng)迅速等優(yōu)勢(shì)而廣受青睞。壓力傳感器的核心傳感性能是其靈敏度和線性度：高靈敏度可使傳感器件具有高信號(hào)比，以實(shí)現(xiàn)微小壓力變化的精確檢測(cè)；而高線性度可提高檢測(cè)的可靠性、維持靈敏度不隨壓力增加而衰減以及降低信號(hào)處理的復(fù)雜程度。同步優(yōu)化壓力傳感器的靈敏度和線性度對(duì)于提高其實(shí)用價(jià)值具有十分重要的意義。目前，已有大量研究致力于提高壓阻式壓力傳感器的傳感性能，如引入表面微結(jié)構(gòu)、設(shè)計(jì)導(dǎo)電多孔彈性體等。然而，這些傳統(tǒng)的優(yōu)化方式主要依賴于調(diào)節(jié)導(dǎo)電組分間接觸電阻（即接觸面積）的變化，難以在高靈敏度和寬線性范圍之間達(dá)到平衡。因此，實(shí)現(xiàn)壓力傳感器高靈敏度和寬線性范圍的同步優(yōu)化仍然是一個(gè)很大的挑戰(zhàn)。

  為同步優(yōu)化壓阻式壓力傳感器的靈敏度和線性度，本文在前期研究（ACS Appl. Mater. Interfaces 2019, 11, 28060–28071）基礎(chǔ)上，首次提出了一種基于碳黑/聚二甲基硅氧烷（CPDMS）聚合物導(dǎo)電層與銀納米線（AgNW）薄膜雙層導(dǎo)電的協(xié)同作用，實(shí)現(xiàn)壓阻式壓力傳感器靈敏度與線性范圍同步優(yōu)化的方法。CPDMS/AgNW雙導(dǎo)電層通過先旋涂AgNW溶液再噴涂CPDMS膠體至彈性基體進(jìn)行固化而制備，可使AgNW薄膜被緊密夾在CPDMS導(dǎo)電聚合物和PDMS基體之間形成三明治結(jié)構(gòu)（圖1b）。一方面，CPDMS導(dǎo)電聚合物層與AgNW薄膜層的并聯(lián)作用使CPDMS/AgNW雙導(dǎo)電層具有可比肩AgNW薄膜的優(yōu)異導(dǎo)電性；另一方面，CPDMS導(dǎo)電聚合物與彈性基體的保護(hù)避免了AgNW導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)在變形中被破壞，使CPDMS/AgNW雙導(dǎo)電層在膠帶粘附、彎曲、拉伸測(cè)試中均表現(xiàn)出優(yōu)異的導(dǎo)電和機(jī)械穩(wěn)定性。

圖1. a）高性能電阻式壓力傳感器的鎖扣形組裝方式及工作示意圖。b）多孔結(jié)構(gòu)及雙導(dǎo)電材料層的SEM圖片。c）CPDMS/AgNW雙導(dǎo)電層的彎曲穩(wěn)定性對(duì)比。

  為了研究CPDMS/AgNW雙導(dǎo)電層的工作機(jī)理，他們首先選擇實(shí)心的PDMS微穹頂陣列（SDA）作為彈性基體，對(duì)比不同導(dǎo)電層對(duì)傳感性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)，單導(dǎo)電層的傳感器件僅在0-100 Pa的微小壓力范圍內(nèi)表現(xiàn)出較高的靈敏度，而CPDMS/AgNW 雙導(dǎo)電層的協(xié)同作用可使傳感器的線性范圍顯著提升至0-6 kPa，同時(shí)表現(xiàn)出高達(dá)3788.29 kPa^-1的超高靈敏度（圖2）。這是因?yàn)閱螌?dǎo)電層傳感器在壓力作用下的電阻變化較為單一，主要受其接觸電阻（接觸面積）的影響。一方面，單導(dǎo)電層有限的電阻相對(duì)變化限制了傳感器的靈敏度；另一方面，SDA結(jié)構(gòu)在壓力作用下的接觸面積呈非線性變化，導(dǎo)致其線性范圍也非常有限。而對(duì)于CPDMS/AgNW 雙導(dǎo)電層傳感器，其在壓力作用下的電阻變化除了受接觸電阻的影響，還受到接觸位置CPDMS層穿透電阻的影響。未加載壓力時(shí)，SDA結(jié)構(gòu)較小的接觸面積和CPDMS層較差的導(dǎo)電性使CPDMS/AgNW 雙導(dǎo)電層傳感器具有較大的初始接觸電阻和穿透電阻，電子因此難以穿過接觸位置的CPDMS層到達(dá)AgNW薄膜。隨著壓力的增加，接觸面積增大，CPDMS層也被壓縮而厚度減小，接觸電阻和穿透電阻因此降低，使得越來越多的電子可以穿透CPDMS層到達(dá)AgNW薄膜，從而使電阻的變化范圍擴(kuò)大，提升了傳感器的靈敏度。此外，接觸位置CPDMS層穿透電阻的協(xié)同變化，也一定程度上平衡了接觸電阻的非線性變化，使CPDMS/AgNW雙導(dǎo)電層傳感器的線性范圍明顯提升。值得注意的是，CPDMS/AgNW雙導(dǎo)電層傳感器線性范圍的提升得益于接觸位置CPDMS層穿透電阻的協(xié)同變化，因此僅改變AgNW薄膜而不改變CPDMS層以及彈性體結(jié)構(gòu)，可有效改變傳感器的靈敏度而不影響其線性范圍。

圖2. a-c) 不同導(dǎo)電層對(duì)器件傳感性能的影響。d-e）單導(dǎo)電層以及CPDMS/AgNW雙導(dǎo)電層的工作機(jī)制對(duì)比。

  為進(jìn)一步提高傳感器的線性范圍，同時(shí)維持其高靈敏度，他們選擇固定CPDMS/AgNW雙導(dǎo)電層，并引入具有更高可壓縮性的多孔結(jié)構(gòu)構(gòu)成多孔微穹頂陣列（PDA）。彈性基體變形能力的提升，使得接觸位置CPDMS層在同樣壓力下的壓縮程度變小（圖3）。換言之，需要更大的壓力才能使AgNW薄膜上層的CPDMS達(dá)到最大壓縮程度，進(jìn)而使其穿透電阻的協(xié)同作用得以延緩，線性范圍也因此得以進(jìn)一步提升。研究表明，CPDMS/AgNW雙導(dǎo)電層傳感器的線性范圍隨彈性基體可壓縮性的增加而提升。基于最大孔徑為200 m的鎖扣型PDA結(jié)構(gòu)，CPDMS/AgNW雙導(dǎo)電層傳感器的線性范圍可提升至0-70 kPa，同時(shí)維持924.37 kPa^-1的超高靈敏度。對(duì)于壓阻式壓力傳感器，這樣的優(yōu)化程度在過去的研究中鮮有報(bào)道。他們也系統(tǒng)證明了基于該方法優(yōu)化的壓力傳感器具有良好的可重復(fù)性、穩(wěn)定性、無信號(hào)遲滯、快速響應(yīng)等性能。

圖3. a）SDA和PDA的可壓縮性數(shù)值模擬對(duì)比。b-d）CPDMS/AgNW雙導(dǎo)電層以及PDA結(jié)構(gòu)協(xié)同優(yōu)化的機(jī)理（b）和傳感性能（c-d）。

  最后，他們將優(yōu)化后的傳感器件應(yīng)用于全方位的人體生理信號(hào)的檢測(cè)。得益于其高靈敏度和寬線性范圍的平衡，該傳感器在低壓范圍成功檢測(cè)出具有不同音節(jié)的詞句的聲音震動(dòng)以及脈搏信號(hào)，表現(xiàn)出精準(zhǔn)識(shí)別語言和人體健康監(jiān)測(cè)的潛力；在中壓范圍成功識(shí)別出不同程度的肌肉擴(kuò)張、敲擊以及屈膝動(dòng)作，表現(xiàn)出在肌肉以及關(guān)節(jié)健康狀態(tài)監(jiān)測(cè)方面的潛力；在高壓范圍實(shí)現(xiàn)了站立、行走以及跑動(dòng)的動(dòng)作記錄和分解，表現(xiàn)出在人體行為捕捉以及平衡能力評(píng)估方面的潛力�；陲@著提升的傳感器性能和全方位的應(yīng)用潛力，相信通過CPDMS/AgNW雙層導(dǎo)電和PDA結(jié)構(gòu)的協(xié)同作用同步優(yōu)化靈敏度和線性度的方法，對(duì)于壓阻式壓力傳感器的發(fā)展以及柔性可穿戴電子皮膚的應(yīng)用具有一定的指導(dǎo)意義。

圖4. 聲音震動(dòng)（a）、脈搏（b）、肌肉擴(kuò)張（c）、敲擊（d）、屈膝（e）、站立（f）、行走（g）以及跑動(dòng)狀態(tài)（h）的監(jiān)測(cè)。

  該工作受到了澳門科學(xué)技術(shù)發(fā)展基金（FDCT-0037/2018/A1）、澳門大學(xué)研究服務(wù)及知識(shí)轉(zhuǎn)移辦公室（MYRG2017-00089-FST，MYRG2018-00063-IAPME）的經(jīng)費(fèi)支持，同時(shí)也受到國(guó)家自然科學(xué)基金（Grant No. 11674210）的部分支持。相關(guān)成果發(fā)表于ACS Applied Materials & Interfaces，文章的第一作者為澳門大學(xué)應(yīng)用物理及材料工程研究院博士生冀冰，通訊作者為周冰樸助理教授。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.0c08910