80电影天堂网,少妇高潮一区二区三区99,jαpαnesehd熟女熟妇伦,无码人妻精品一区二区蜜桃网站

搜索：  
浙大王立和俞豪杰團(tuán)隊 JHM：用于可見光下雙酚A降解的g-C3N4增強的二茂鐵改性 Uio-66-NH2 復(fù)合物光催化劑
2022-06-12  來源：高分子科技

  雙酚A（BPA）是一種廣泛用于塑料制備的化合物，其在塑料生產(chǎn)和使用過程中會不可避免地進(jìn)入到水環(huán)境中。BPA是一種內(nèi)分泌干擾物，相關(guān)研究表明即使低至納克級的BPA也會影響人體健康。因此在相關(guān)行業(yè)的工業(yè)廢水中去除BPA非常重要。石墨相氮化碳（CN）基光催化技術(shù)因操作容易、穩(wěn)定性高和光響應(yīng)性好等優(yōu)點被認(rèn)為是一種有效降解水中BPA的技術(shù)。然而，CN的光生載流子（電子和空穴對）極易重新復(fù)合，影響了其進(jìn)一步的發(fā)展和應(yīng)用。因此，設(shè)計具有高催化活性的BPA降解光催化體系具有重要意義。


  近日，浙江大學(xué)王立教授和俞豪杰副教授團(tuán)隊利用席夫堿反應(yīng)將二茂鐵（Fc）基團(tuán)共價修飾到Uio-66-NH2 （U-F）上，進(jìn)而和CN復(fù)合制得新型異質(zhì)結(jié)構(gòu)復(fù)合物(U-F@CN)光催化劑（圖1）。

 

圖1 U-F@CN光催化劑的制備示意圖。

  與CN相比，U-F@CN具有更好的可見光吸收能力和更窄的禁帶寬度，因而在相同光照條件下U-F@CN更易產(chǎn)生光生電子-空穴對。同時，U-F@CN可原位在U-F和CN界面處生成異質(zhì)結(jié)，為光生載流子的遷移提供空間，能夠有效提高電荷分離效率（圖2）。


  所得的U-F@CN光催化劑具有良好的光催化活性，其在可見光照射下對BPA降解速率常數(shù)達(dá)0.06592 min-1，分別是U-F和CN的3.5和4.5倍。這種高催化活性可能主要得益于U-F和CN的協(xié)同作用：U-F不僅能夠提供額外的催化活性位點，還能在光照條件下活化PMS產(chǎn)生活性氧（ROS）；而CN則能提供豐富的光吸收位點，產(chǎn)生大量的光生載流子，通過計算，U-F@CN/PMS/Vis體系的協(xié)同指數(shù)為2.84。此外，U-F@CN/PMS/Vis體系在3-11的pH值范圍和15-35℃的溫度范圍內(nèi)，均能保持很好的光催化活性（圖3）。 


圖2 U-F@CN光催化劑的光學(xué)性能。

 圖3 U-F@CN/PMS/Vis體系光催化降解BPA性能。


  通過淬滅實驗、電子順磁共振和電化學(xué)技術(shù)對U-F@CN/PMS/Vis體系的催化機理進(jìn)行了研究。結(jié)果表明，U-F@CN/PMS/Vis體系中主要的活性氧是h+和·O2-，這是由于體系界面的載流子遷移符合Z型機制（圖4）。此外，還對催化劑的穩(wěn)定性進(jìn)行了分析（圖5），在多次循環(huán)催化過程中均具有很好的穩(wěn)定性。 


圖4 U-F@CN/PMS/Vis體系可能的反應(yīng)機理。


 圖5 U-F@CN光催化劑的穩(wěn)定性。


  以上成果近期發(fā)表在Journal of Hazardous Materials上，論文題為“Ferrocene-modified Uio-66-NH2 hybrids with g-C3N4 as enhanced photocatalysts for degradation of bisphenol A under visible light”。第一作者為浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物工程學(xué)院2019級博士研究生黃志坤，通訊作者為浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物工程學(xué)院俞豪杰副教授。


  論文信息：Journal of Hazardous Materials, 2022, 436, 129052

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2022.129052

版權(quán)與免責(zé)聲明：中國聚合物網(wǎng)原創(chuàng)文章？锘蛎襟w如需轉(zhuǎn)載，請聯(lián)系郵箱：info@polymer.cn，并請注明出處。
（責(zé)任編輯：xu）
【大 中 小】【打印】【關(guān)閉】

誠邀關(guān)注高分子科技

更多>>最新資訊
更多>>科教新聞