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  隨著人們對高性能儲能設(shè)備需求的日益增加，開發(fā)更高能量密度的電池迫在眉睫。鋰金屬陽極，因具有超過3860 mAh/g的理論比容量和最低的氧化還原電勢(-3.04 V，vs標(biāo)準(zhǔn)氫電極)，受到了各國研究者的關(guān)注。然而，在鋰金屬電池長期的充電/放電循環(huán)過程中會產(chǎn)生鋰枝晶和不均勻的鋰沉積，導(dǎo)致有限的電池循環(huán)壽命乃至安全問題的出現(xiàn)。

  已有大量研究致力于解決鋰金屬電池中的鋰枝晶問題，比如使用固體電解質(zhì)、鋰負(fù)極界面改性、電解液添加劑，設(shè)計集流體、隔膜改性、構(gòu)建人工固體電解質(zhì)界面(SEI)層等。隔膜作為電解液貯存器的同時，也為鋰電池內(nèi)部離子傳輸擴(kuò)散提供了路徑，因此隔膜改性被認(rèn)為是抑制鋰枝晶和調(diào)節(jié)鋰離子遷移的最理想途徑。由于其可調(diào)和高度有序的孔結(jié)構(gòu)、大的比表面積和豐富的不飽和金屬位點(diǎn)，金屬有機(jī)框架(MOFs)被認(rèn)為是調(diào)節(jié)鋰離子分布和抑制鋰枝晶的有效候選物,但絕大多數(shù)MOFs改性隔膜的方法通過粘接劑涂覆在隔膜表面，這勢必將削弱MOFs的固有功能，并導(dǎo)致大的界面阻抗。另一方面，傳統(tǒng)的聚烯烴隔膜存在熱穩(wěn)定性差的缺點(diǎn)，當(dāng)電池存在濫用情況時會產(chǎn)生安全隱患。因此，最大化MOFs的固有功能以調(diào)節(jié)鋰電池內(nèi)部離子傳輸擴(kuò)散行為以抑制鋰枝晶，同時增強(qiáng)隔膜的熱穩(wěn)定性是提高鋰金屬電池性能與安全性的有效策略。

圖1. 三明治結(jié)構(gòu)MOFs/NA/MOFs隔膜的制備原理與過程。

圖2.(a)MOFs/NA/MOFs隔膜的設(shè)計概念與結(jié)構(gòu)表征。

圖3.(a)浸潤電解液的隔膜的燃燒試驗(yàn)；(b)柔韌的MOFs/NA/MOFs隔膜；(c)商業(yè)PP隔膜和MOFs/NA/MOFs隔膜的液體電解質(zhì)潤濕性對比；(d)電解質(zhì)吸收率；(e)電解液保持率。

圖4.(a-f)隔膜的電化學(xué)性能表征；(g)離子電導(dǎo)率和鋰離子遷移數(shù)(t_Li⁺)對比；(h-i)ZIF-67/鋰鹽拉曼光譜表征。

圖5 使用MOFs/NA/MOFs隔膜的鋰電池性能。

  為驗(yàn)證MOFs/NA/MOFs隔膜在鋰金屬電池的表現(xiàn)，作者將該隔膜應(yīng)用于LiFePO₄/Li電池中，相比于使用商業(yè)PP隔膜的電池，使用MOFs/NA/MOFs隔膜的電池阻抗更低，倍率性能更好，循環(huán)性能更佳，同時在高溫下也能正常運(yùn)行。

  總之，研究者設(shè)計了一種基于MOFs和耐高溫高分子聚芳醚腈(PEN)的新型功能性隔膜。其表面MOFs層的微孔結(jié)構(gòu)和親陰離子特性，引導(dǎo)了均勻的鋰沉積，促進(jìn)了高Li⁺遷移數(shù)，近而實(shí)現(xiàn)高度可逆且無枝晶的Li金屬負(fù)極。此外，此功能性隔膜耐高溫的特性也拓寬了鋰電池的安全運(yùn)行溫度范圍。該工作為通過隔膜功能化策略開發(fā)安全、高性能鋰電池開辟了新的途徑。 

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202207969