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  動態(tài)智能發(fā)光材料，在外界刺激調(diào)節(jié)作用下，可呈現(xiàn)多種不同發(fā)光顏色，或是不同強度的發(fā)光，在高級光學防偽領域具有巨大應用潛能，吸引了大量研究者廣泛研究。目前，盡管有一些新穎的多色可調(diào)的光學材料，如無機材料，量子點，金屬有機框架聚合物，高分子聚合物等，被持續(xù)發(fā)展，但是，所報道的很大部分相關多色發(fā)光材料，合成較復雜，光學可逆性差，往往僅呈現(xiàn)兩種可調(diào)的發(fā)光顏色，在高階光學防偽實際應用方面仍有一定局限。為實現(xiàn)高階光學防偽的實際應用，仍需進一步發(fā)展簡單的兼具高效發(fā)光、高對比度、優(yōu)異可逆性、多色發(fā)光（超過三種發(fā)光顏色）的動態(tài)智能發(fā)光材料，但這極具挑戰(zhàn)性。

  近日，常州大學馬驍副教授與吳大雨教授合作，在Materials Horizons (2022, DOI: 10.1039/D2MH00986B)上發(fā)表了題為“High-contrast Reversible Multiple Color-tunable Solid Luminescent Ionic Polymers for Dynamic Multilever Anti-counterfeiting ”的研究論文。前期研究表明，有些特別的小分子化合物，在不同微環(huán)境條件下，可呈現(xiàn)不同的發(fā)光特征。如果能將這類小分子發(fā)光基元引入到聚合物，將是構(gòu)筑多色發(fā)光可調(diào)聚合物的一個有效策略。鑒于此，這項工作首先開發(fā)了一類含不同陰離子的聚集誘導發(fā)光有機離子化合物（如圖1）。顯而易見的是，其溶液態(tài)發(fā)光與聚集態(tài)下發(fā)光截然不同。更有趣的是，在結(jié)晶態(tài)下，含不同陰離子的聚集誘導發(fā)光有機離子化合物呈現(xiàn)不同的發(fā)光，即帶電荷發(fā)光中心基元可實現(xiàn)多色發(fā)光。

圖1 含不同陰離子的聚集誘導發(fā)光有機離子化合物及不同態(tài)下的發(fā)光

  為構(gòu)筑多色可調(diào)的動態(tài)智能聚合物，本研究進一步通過簡單的聚合物后修飾策略，將帶電的多色聚集誘導發(fā)光基元引入到聚合物中，構(gòu)筑了兼具高發(fā)光效率、高對比度、優(yōu)異可逆性、超過三色發(fā)光的離子聚合物，如圖2。引人注目的是，這些離子聚合物不僅呈現(xiàn)有趣的溶劑刺激響應多色發(fā)光，還可實現(xiàn)激發(fā)波長可調(diào)的多色發(fā)光。進一步通過激發(fā)光譜，發(fā)光壽命的對比研究（如圖3），揭示了離子聚合物發(fā)光可調(diào)主要歸因于溶劑刺激可調(diào)控聚合物的微觀結(jié)構(gòu)，而且，不同溶劑刺激可實現(xiàn)聚合物微觀結(jié)構(gòu)不同的調(diào)控，從而誘導離子聚合物中多色聚集誘導發(fā)光基元發(fā)光的變化。

圖2離子聚合物的分子結(jié)構(gòu)以及含不同陰離子的離子聚合物在不同溶劑刺激作用下的發(fā)光照片

圖3 不同離子聚合物在不同溶劑刺激作用下的激發(fā)光譜及壽命

  為滿足不同實際應用的需求，有必要探索構(gòu)筑更多不同發(fā)光顏色的多色可調(diào)聚合物。為此，本研究進一步通過調(diào)控反應比例，以及反應溶劑，成功構(gòu)筑了系列不同發(fā)光顏色的多色可調(diào)發(fā)光離子聚合物，如圖4。有意思的是，這些離子聚合物的發(fā)光顏色跨越較寬的范圍。

圖4 不同離子聚合物在不同溶劑刺激作用下的發(fā)光

 圖5 高階熒光防偽應用圖示

  此外，進一步從概念上證明，系列多色可調(diào)的離子聚合物可作為高級多階防偽材料，尤其是可實現(xiàn)三階或是更高階光學防偽（如圖5）。這項工作不僅拓展了聚集誘導發(fā)光聚合物的研究，并為發(fā)展高性能、多功能和智能化高分子聚合物材料提供了新策略。該研究工作得到了國家自然科學基金、江蘇省科技廳青年基金項目、江蘇省高等教育自然科學基金項目的資助。