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  高能量密度鋰離子電池對(duì)電解質(zhì)的性能和安全提出了更嚴(yán)格的要求。聚氧乙烯（PEO或PEG）基凝膠電解質(zhì)柔韌性好、輕質(zhì)，可以在電極表面形成良好的界面，但是常溫下鋰離子電導(dǎo)率較低，限制了電池性能，而改善其電導(dǎo)率的手段又往往會(huì)導(dǎo)致力學(xué)性能的下降。

  近期，瑞典皇家理工學(xué)院纖維技術(shù)系Lars Wågberg教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種以納米纖維素動(dòng)態(tài)網(wǎng)絡(luò)構(gòu)筑PEG凝膠電解質(zhì)的新途徑，同步提高了凝膠電解質(zhì)的電導(dǎo)率和力學(xué)性能。文章以“Dynamic Networks of Cellulose Nanofibrils Enable Highly Conductive and Strong Polymer Gel Electrolytes for Lithium-Ion Batteries”為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》雜志上，第一作者為王真博士。

  羧甲基化纖維素納米纖維（CNF）直徑約2-4nm，長(zhǎng)度可達(dá)微米尺度，這種超高長(zhǎng)徑比使其能夠以極低的含量有效地構(gòu)筑凝膠網(wǎng)絡(luò)。在滲透壓和物理纏結(jié)網(wǎng)絡(luò)的共同作用下，改變鹽溶液的濃度可實(shí)現(xiàn)對(duì)CNF濕濾餅溶脹平衡的調(diào)控。1mmol/L的氯化鈉溶液可以充分溶脹CNF，使其納米級(jí)孔隙結(jié)構(gòu)充分展開。

  低分子量PEG電解質(zhì)雖然電導(dǎo)率比高分子量PEO高一個(gè)數(shù)量級(jí)，但常溫下呈液態(tài)，無(wú)法單獨(dú)做為隔膜材料使用。通過(guò)溶液置換，低分子量PEG電解質(zhì)可以滲入CNF的納米孔內(nèi)。CNF的超細(xì)直徑為PEG電解質(zhì)提供了豐富的固液界面，所得到的凝膠電解質(zhì)復(fù)合物呈均相，其CNF的含量低至0.9%，以最少的“非活性物質(zhì)”含量最大程度地保留了PEG電解質(zhì)的離子導(dǎo)電能力。CNF/PEG復(fù)合電解質(zhì)的室溫電導(dǎo)率為0.61mS/cm，比PEG電解質(zhì)本身高二倍，是所有纖維素增強(qiáng)的聚合物凝膠電解質(zhì)的最高值。其力學(xué)強(qiáng)度為0.75MPa，綜合性能優(yōu)異。為進(jìn)一步闡釋CNF對(duì)PEG電解質(zhì)電導(dǎo)率增強(qiáng)的機(jī)理，瑞典林雪平大學(xué)Igor Zozoulenko教授團(tuán)隊(duì)對(duì)這一體系進(jìn)行了分子動(dòng)力學(xué)模擬，發(fā)現(xiàn)CNF表面的緊密結(jié)合水對(duì)鋰離子的擴(kuò)散有明顯的輔助作用。

  CNF/PEG復(fù)合電解質(zhì)可以獨(dú)立作為電池隔膜使用，并表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)特性。在60°C，對(duì)稱鋰金屬電池在0.1mA/cm²的電流密度下可以承受至少500次剝離、沉積循環(huán)，并保持極化穩(wěn)定；磷酸鐵鋰半電池以0.18mA/cm²的電流密度充放電，循環(huán)300次后仍可保持94%的容量，平均庫(kù)倫效率高達(dá)99.72%。室溫下，磷酸鐵鋰半電池也展示了穩(wěn)定的循環(huán)壽命，并在穿刺、切割、燃燒等破壞性實(shí)驗(yàn)中表現(xiàn)出良好的安全性。

  文章鏈接：

  Wang, Z., Heasman, P., Rostami, J., Benselfelt, T., Linares, M., Li, H., Iakunkov, A., Sellman, F., ?stmans, R., Hamedi, M. M., Zozoulenko, I., W?gberg, L.

  Dynamic Networks of Cellulose Nanofibrils Enable Highly Conductive and Strong Polymer Gel Electrolytes for Lithium-Ion Batteries.

  Adv. Funct. Mater. 2023, 2212806.

  https://doi.org/10.1002/adfm.202212806