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上海交大朱申敏教授團(tuán)隊(duì) Nat. Commun: 刷狀拓?fù)渚酆衔锕羌苤挏赜蚰z電解質(zhì)
2025-03-15  來(lái)源：高分子科技

  開(kāi)發(fā)能夠在極端條件下工作的鋰金屬電池電解質(zhì)對(duì)現(xiàn)代能源基礎(chǔ)設(shè)施具有重大意義。凝膠聚合物電解質(zhì)兼具固態(tài)電解質(zhì)的機(jī)械穩(wěn)定性和液態(tài)電解質(zhì)的離子傳輸優(yōu)勢(shì)，成為下一代鋰金屬電池的有力候選。然而，傳統(tǒng)凝膠聚合物電解質(zhì)仍面臨諸多挑戰(zhàn)，包括低溫下離子傳輸動(dòng)力學(xué)受限、脫溶劑化能升高以及高溫下熱誘導(dǎo)副反應(yīng)，這些因素顯著限制了其在極端環(huán)境中的實(shí)用可行性。


  近期，上海交通大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院朱申敏教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種仿生弱溶劑化凝膠聚合物電解質(zhì)（WSGPE），實(shí)現(xiàn)了鋰金屬電池在?30 ℃至80℃超寬溫域內(nèi)的穩(wěn)定運(yùn)行，并成功制備了490.8 Wh kg?1的高比能軟包電池。研究團(tuán)隊(duì)從水生植物葉片與水的動(dòng)態(tài)交互中汲取靈感，開(kāi)創(chuàng)了仿生設(shè)計(jì)調(diào)控溶劑化結(jié)構(gòu)的新范式。


  在長(zhǎng)期進(jìn)化過(guò)程中，水草葉片表面的疏水蠟層消失以增強(qiáng)和水的相互作用，從而實(shí)現(xiàn)高效養(yǎng)分吸收。其短刷狀葉片增加了與水的接觸面積，并可快速擺動(dòng)來(lái)促進(jìn)流體傳輸。這類似于凝膠電解質(zhì)體系，其中水對(duì)應(yīng)于液體電解質(zhì)成分，而水草則類似于聚合物框架。然而目前人們對(duì)于凝膠電解質(zhì)的設(shè)計(jì)多集中在其液態(tài)組分上，遍布于其中的聚合物骨架普遍被認(rèn)為只起到惰性包裹作用。受到水草和水相互作用的啟發(fā)，研究團(tuán)隊(duì)模仿水草形態(tài)設(shè)計(jì)了具有短側(cè)鏈的刷狀聚合物骨架，增加了聚合物-溶劑的相互作用位點(diǎn)；模仿動(dòng)態(tài)水-水草相互作用設(shè)計(jì)了獨(dú)特的Li+溶劑化團(tuán)簇，使其能夠與刷狀聚合物的短側(cè)鏈形成動(dòng)態(tài)非鍵合相互作用（圖1）。


圖1. WSGPE的仿生啟發(fā)設(shè)計(jì)


  具體而言，聚（三氟乙基甲基丙烯酸酯）（PTFMA）通過(guò)小分子前驅(qū)體原位聚合形成刷狀聚合物框架，與其側(cè)鏈具有鏡像結(jié)構(gòu)的3,3,3-三氟丙酸乙酯（FEP）為主溶劑。FEP與PTFMA之間的強(qiáng)雙偶極耦合相互作用有效削弱了Li+-FEP配位，使FEP富集在聚合物骨架周圍，成功誘導(dǎo)了弱溶劑化結(jié)構(gòu)的形成。這種弱溶劑化凝膠聚合物電解質(zhì)在室溫和?40 ℃下離子電導(dǎo)率分別為4.40 × 10?4 S cm?1和 1.03 × 10-4 S cm?1，室溫鋰離子遷移數(shù)為0.83，電化學(xué)穩(wěn)定性窗口高達(dá)5.05 V。WSGPE還具有優(yōu)越的阻燃性，從而確保了高壓電池的安全性（圖2）。此外，弱溶劑化結(jié)構(gòu)誘導(dǎo)陰離子優(yōu)先分解，形成富含LiF/Li3N的電極-電解質(zhì)界面相，顯著促進(jìn)了低溫下離子界面?zhèn)鬏攧?dòng)力學(xué)。這項(xiàng)研究工作打破了人們對(duì)凝膠電解質(zhì)中惰性聚合物框架的刻板印象，將聚合物骨架從“被動(dòng)載體”轉(zhuǎn)變?yōu)椤靶阅苷{(diào)控引擎”，為設(shè)計(jì)適用于極端環(huán)境的高性能凝膠聚合物電解質(zhì)提供了新思路。


圖2. WSGPE的結(jié)構(gòu)和制備


  該工作以“Bioinspired gel polymer electrolyte for wide temperature lithium metal battery”為題發(fā)表在《Nature Communications》上（Nat Commun 2025,16, 2474）。文章第一作者是上海交通大學(xué)劉朔含博士。上海空間電源研究所楊丞、齊魯工業(yè)大學(xué)韓秀君為論文共同通訊作者。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委的支持。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-57856-w

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（責(zé)任編輯：xu）
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