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南京林業(yè)大學(xué)陳祖鵬/董琳、華東理工大學(xué)王艷芹 Nat. Commun.:“令人快樂(lè)”的木頭-木質(zhì)素合成多巴胺
2023-08-18  來(lái)源:高分子科技

  木質(zhì)素是自然界中最豐富的芳香類(lèi)生物質(zhì)資源,將其轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品具有重要的科學(xué)意義和實(shí)用價(jià)值。多巴胺是一種能夠讓人感到快樂(lè)和幸福的神經(jīng)傳導(dǎo)物質(zhì),可以用來(lái)治療帕金森病,精神分裂癥,注意力缺陷綜合征等多種疾;同時(shí),聚多巴胺是一種非常強(qiáng)的離子和電子導(dǎo)體,廣泛應(yīng)用于多巴胺基氮摻雜碳的電極材料。從木質(zhì)素出發(fā)合成價(jià)格昂貴的多巴胺,是一種綠色可持續(xù)的合成策略,非常具有吸引力和挑戰(zhàn)性。


  近日,南京林業(yè)大學(xué)陳祖鵬教授和華東理工大學(xué)王艷芹教授合作,提出了一種從木質(zhì)素到多巴胺的四步催化轉(zhuǎn)化策略,經(jīng)過(guò)解聚、脫保護(hù)、胺化和水解,高選擇性得到多巴胺,單體收率高達(dá)74.5%(圖1)。本工作中,選用具有愈創(chuàng)木基結(jié)構(gòu)較多的軟木木質(zhì)素為研究對(duì)象,同時(shí)采用木質(zhì)素酸解聚策略,選擇性將木質(zhì)素解聚為苯乙烷單元結(jié)構(gòu)。當(dāng)以云杉木質(zhì)素為底物時(shí),目標(biāo)產(chǎn)物的質(zhì)量收率最高,約為10.3 wt.%,木質(zhì)素解聚效率為95.4%。在水和Ru/C催化劑的作用下,解聚產(chǎn)物化合物1先水解再加氫得到脫保護(hù)化合物2。經(jīng)過(guò)催化劑篩選和優(yōu)化,研究者選擇10%Ni/TiO2作為還原胺化催化劑,轉(zhuǎn)化率為100%,氨化產(chǎn)物化合物3的收率高達(dá)88.2%。最后,化合物3在酸的作用下發(fā)生水解反應(yīng),生成多巴胺。多巴胺產(chǎn)物可以自動(dòng)沉降,經(jīng)過(guò)簡(jiǎn)單的離心和過(guò)濾,即可獲得純度高于98%的鹽酸多巴胺,顯著降低了分離成本(圖2)。經(jīng)濟(jì)核算結(jié)果證明,該策略得到的鹽酸多巴胺的成本價(jià)格遠(yuǎn)低于目前的市場(chǎng)價(jià)格(圖3)。 


Figure 1 Lignin to-dopamine hydrochloride route developed in this work. 


Figure 2 Catalytic hydrolysis of 3 to 4 and product separation. 


Figure 3 Catalytic conversion of lignin to dopamine hydrochloride.


  這項(xiàng)工作首次提出了從木質(zhì)素出發(fā)合成多巴胺的催化轉(zhuǎn)化策略,以“Sustainable Production of Dopamine Hydrochloride from Softwood Lignin”為題發(fā)表在《Nature Communications》上(Nat Commun 14, 4996 (2023).)。文章第一作者是南京林業(yè)大學(xué)副教授董琳,通訊作者是南京林業(yè)大學(xué)陳祖鵬教授和華東理工大學(xué)王艷芹教授,并得到了國(guó)家自然科學(xué)基金青年項(xiàng)目、江蘇省自然科學(xué)基金青年項(xiàng)目、江蘇省高校面上項(xiàng)目啟動(dòng)經(jīng)費(fèi)和中國(guó)博士后科學(xué)基金面上項(xiàng)目的資助。


  原文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-40702-2


作者簡(jiǎn)介


董琳,南京林業(yè)大學(xué)副教授、碩士生導(dǎo)師。主要研究方向?yàn)槎喙δ艽呋瘎┑脑O(shè)計(jì)合成及催化性能研究,木質(zhì)素催化轉(zhuǎn)化制備高附加值化學(xué)品。截至目前,主持國(guó)家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金項(xiàng)目,國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放基金,博士后面上基金,南京林業(yè)大學(xué)高層次人才科研啟動(dòng)基金等科研項(xiàng)目。以第一或通訊作者發(fā)表期刊論文14篇,包括Chem、Nature Communications、ACS Catalysis、Applied Catalysis B: Environmental、Green Chemistry、Journal of Catalysis、Journal of Energy Chemistry、ChemSusChem、Catalysis Science & Technology等。


陳祖鵬,教授,博士生導(dǎo)師。南京林業(yè)大學(xué)化工學(xué)院林產(chǎn)化工系(國(guó)家級(jí)重點(diǎn)學(xué)科,雙一流A+建設(shè)學(xué)科)"可持續(xù)納米催化"課題組PI,專(zhuān)注于高效多相催化劑設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā),以及在生物質(zhì)/木質(zhì)素催化轉(zhuǎn)化、能源催化等領(lǐng)域應(yīng)用研究。曾獲得馬普學(xué)會(huì)博士生獎(jiǎng)學(xué)金、德國(guó)洪堡學(xué)者、江蘇省特聘教授。擁有材料化學(xué)、光電催化、選擇性加氫、有機(jī)碳碳偶聯(lián)、生物質(zhì)轉(zhuǎn)換等方面的研究經(jīng)驗(yàn)。已在Chemical Reviews, Nature Nanotechnology, Nature Communications, Advanced Materials, Angewandte Chemie International Edition, National Science Review, Advanced Functional Materials, ACS Nano, Small 等期刊發(fā)表SCI 論文83篇,封面文章13篇,ESI 高被引論文9篇,熱點(diǎn)論文3篇。論文被引次數(shù)>6300(H-index 32)。其中第一作者或通訊作者39篇。研究工作得到專(zhuān)業(yè)期刊或新聞媒體廣泛報(bào)道如,Nature, Nature Catalysis, Chemical & Engineering News, ETH News, Eurekalert, Nanowerk News, Science Newsline, Phys.org,獲得國(guó)際同行的積極評(píng)價(jià)。


自2020年5月,陳祖鵬以江蘇特聘教授入職南京林業(yè)大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院。結(jié)合個(gè)人研究背景和南京林業(yè)大學(xué)的研究特色,課題組的研究?jī)?nèi)容將集中于:


? 高效多相催化劑的設(shè)計(jì)合成

? 生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化:木質(zhì)素選擇轉(zhuǎn)化、生物質(zhì)能源與化學(xué)品高值化、生物質(zhì)碳的制備與利用

? 選擇性加氫和氧化

? CO2催化制備高附加值化合物生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化


招聘啟事


  因課題發(fā)展需要,南京林業(yè)大學(xué)陳祖鵬課題組現(xiàn)誠(chéng)招副教授、博士后、博士、碩士,歡迎具有化學(xué)、化工、材料背景,對(duì)納米材料、多相催化、生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化、光(電)催化感興趣的有志之士加入研究團(tuán)隊(duì)。同時(shí)歡迎同行朋友來(lái)信探討潛在合作課題。

  課題組網(wǎng)頁(yè):https://www.x-mol.com/groups/Chen_Zupeng

  感興趣者可郵件聯(lián)系:czp@njfu.edu.cn


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(責(zé)任編輯:xu)
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