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化學(xué)所韓布興院士團(tuán)隊 Nat. Chem.：溫和條件下催化轉(zhuǎn)化聚乙烯制備汽油
2024-04-11  來源：高分子科技

  將廢棄塑料轉(zhuǎn)變?yōu)榭衫玫奶假Y源對解決塑料污染問題、實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。然而，對于聚烯烴類用量大且難轉(zhuǎn)化的廢棄塑料，目前，已有的轉(zhuǎn)化策略主要依賴于高反應(yīng)溫度（400℃以上）、貴金屬催化劑和外加氫源，從而降低了聚烯烴化學(xué)回收的工業(yè)化潛力。低成本且低能耗地轉(zhuǎn)化聚烯烴一直是塑料轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的挑戰(zhàn)之一。


圖一 層狀自支撐分子篩催化聚乙烯轉(zhuǎn)化制備汽油


  近日，中國科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興院士、林龍飛教授，北京大學(xué)楊四海教授及北京師范大學(xué)韓雪教授的聯(lián)合科研團(tuán)隊，成功在低溫（240 ℃）、無貴金屬催化劑、無外加氫源的條件下，將聚乙烯塑料轉(zhuǎn)化為高品質(zhì)汽油，汽油產(chǎn)率超過80%，選擇性高達(dá)99%（圖一）。該團(tuán)隊充分利用其在生物質(zhì)轉(zhuǎn)化和分子篩催化領(lǐng)域的長期積累，在本工作中采用具有層狀自支撐結(jié)構(gòu)（LSP）的分子篩進(jìn)行聚烯烴的催化轉(zhuǎn)化。由于LSP分子篩具有豐富的介孔孔道與外比表面積，所以其可與聚烯烴充分接觸并高效催化高分子鏈斷裂。值得注意的是，層狀的結(jié)構(gòu)使得LSP比常規(guī)分子篩具有更加豐富Q2,Q3硅物種，還具有更強(qiáng)的Lewis酸位點(diǎn)，其吸附的吡啶分子在450℃下仍無法脫附（圖二）。 


圖二 層狀自支撐分子篩的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)表征


  通過有機(jī)膦探針分子吸附的31P NMR，研究者發(fā)現(xiàn)LSP分子篩的超強(qiáng)Lewis酸位點(diǎn)是獨(dú)特的骨架三配位鋁（oFTAl）位點(diǎn)（圖三）。oFTAl位點(diǎn)的存在能加速氘代正己烷與非氘代異戊烷之間的H/D交換（圖三），從而說明該位點(diǎn)能加快聚烯烴分子鏈的活化，并且促進(jìn)氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)，高效催化一部分聚烯烴芳構(gòu)化并為生成的烯烴提供氫，從而在無外加氫源的條件下產(chǎn)生以烷烴為主的汽油組分。 


圖三 骨架三配位鋁oFTAl位點(diǎn)的表征


  最后，研究者通過非彈性中子散射研究了聚乙烯轉(zhuǎn)化的完整路徑（圖四）。首先，LSP分子篩的Br?nsted酸位點(diǎn)和oFTAl位點(diǎn)共同活化聚乙烯C-H鍵并產(chǎn)生碳正離子，然后聚乙烯經(jīng)過β-裂解和異構(gòu)化產(chǎn)生短鏈異構(gòu)烯烴，另一部分聚乙烯鏈芳構(gòu)化產(chǎn)生氫，最后通過氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)使異構(gòu)烯烴被加氫并轉(zhuǎn)化為異構(gòu)烷烴，形成以異構(gòu)烷烴為主的汽油產(chǎn)物。 


圖四 通過非彈性中子散射譜研究聚乙烯轉(zhuǎn)化機(jī)理


  該研究為解決廢棄聚乙烯塑料的環(huán)境污染問題以及資源化利用提供了新的路線。該工作以“Upcycling of polyethylene to gasoline through a self-supplied hydrogen strategy in a layered self-pillared zeolite”為題在國際學(xué)術(shù)期刊Nature Chemistry上發(fā)表。文章第一作者是化學(xué)研究所博士研究生岑梓榆。該研究得到國家自然科學(xué)基金委、科技部和中國科學(xué)院的支持。


  論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41557-024-01506-z

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