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北京科技大學(xué)連芳教授 AFM：單離子導(dǎo)體聚合物電解質(zhì)的發(fā)展
2023-09-05  來源：高分子科技

  單離子導(dǎo)體聚合物電解質(zhì)（SICPEs）具有接近于1的陽離子遷移數(shù)，可緩解和解決電池中離子濃度梯度的生成、及其派生的相關(guān)問題：抑制金屬鋰枝晶的生長，提高正極材料的利用率、提升電池的倍率性能。然而，SICPEs的實際應(yīng)用依然面臨眾多的挑戰(zhàn)，尤其是SICPEs較低的室溫離子電導(dǎo)率，限制了該電解質(zhì)體系在固態(tài)電池中的應(yīng)用。


圖1. 提升單離子導(dǎo)體聚合物電解質(zhì)離子電導(dǎo)率的方法，以及未來多功能化的方向


  近日，北京科技大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院的連芳教授團(tuán)隊，在如圖2（a）所示眾多的提升聚合物電解質(zhì)陽離子電導(dǎo)率的方法中，聚焦單離子導(dǎo)體聚合物電解質(zhì)（SICPEs，又稱為聚陰離子），深入地剖析SICPEs在固態(tài)電池中顯著延緩濃度梯度的形成，從而達(dá)到抑制濃差極化，并如圖3，4所示，抑制金屬鋰枝晶的生長、提升正極材料的利用率等顯著優(yōu)勢。進(jìn)而針對于SICPEs體系不理想的室溫離子電導(dǎo)率，如圖5所示，通過聚陰離子、聚合物鏈段和協(xié)同效應(yīng)的設(shè)計，能夠從多方位實現(xiàn)SICPEs體系的優(yōu)化，提升體系離子電導(dǎo)、電化學(xué)穩(wěn)定性、機(jī)械強(qiáng)度等多元性能，從而促進(jìn)SICPEs在固態(tài)電池中的實際應(yīng)用。最終，如圖6所示，聚焦于SICPEs的自愈合、離子電子雙導(dǎo)電等多功能化，從而顯著提升固態(tài)電池的循環(huán)穩(wěn)定性與循環(huán)壽命。該工作以“Developing Single-Ion Conductive Polymer Electrolytes for High-Energy-Density Solid State Batteries”為題，發(fā)表在《Adv Functional Mater》上（Adv Functional Mater 2023, 2305072）。該文章第一作者為北京科技大學(xué)博士后孟楠和博士研究生葉宇寧。該工作獲得了國家自然科學(xué)基金委和中國博士后科學(xué)基金會的支持。 


圖2. （a）提升固態(tài)聚合物電解質(zhì)陽離子遷移數(shù)的方法，（b）SICPEs體系近年來的發(fā)展（節(jié)點對應(yīng)聚陰離子的首次報道或者被引次數(shù)最多的報道）。 


圖3. （a）在SICPEs保護(hù)的金屬鋰負(fù)極界面上鋰離子的傳輸路徑以及均勻沉積示意圖，（b）在5 mA cm-2的高電流密度下金屬鋰對稱電池的剝落沉積曲線，（c）金屬鋰對稱電池剝落沉積的極限電流密度測試，（d）金屬鋰負(fù)極在沉積測試中鋰枝晶出現(xiàn)的極限時間，（e）SICPEs和（f）雙離子電解質(zhì)中鋰離子在金屬鋰對稱電池中濃度分布的有限元模擬結(jié)果。 


圖4. 正極界面循環(huán)后（a）截面的形貌與（b）氟元素分布，（c）電池的體阻抗（R1）、SEI膜阻抗（RSEI）、陰極界面電荷傳輸阻抗（R2）和陽極界面電荷傳輸阻抗（R3）隨循環(huán)周數(shù)的變化，使用（d）雙離子傳導(dǎo)電解質(zhì)，（e）離子電導(dǎo)率只有雙離子導(dǎo)體五分之一的SICPEs和（f）離子電導(dǎo)率只有雙離子導(dǎo)體十分之一的SICPEs的電池模型放電曲線的計算結(jié)果，（g）新鮮LiMn2O4電極以及匹配（h）SICPEs和（i）電解液循環(huán)后的電極形貌。 


圖5. SICPEs的性能總結(jié)以及提升離子電導(dǎo)率的方法。 


圖6. （a）自愈合聚合物基團(tuán)的分類，（b）具有自愈合功能SICPEs的制備流程，（c）使用自愈合SICPEs的金屬鋰負(fù)極的界面修復(fù)能力示意圖，（d）離子-電子雙導(dǎo)電SICPEs中不同組分的結(jié)構(gòu)與相互作用關(guān)系，（e）不同電解質(zhì)體系的正極負(fù)載與重量能量密度的對比表。


  SICPEs不僅繼承了固態(tài)聚合物電解質(zhì)高柔性，易制備，強(qiáng)粘附性等優(yōu)點，而且具有極高的陽離子遷移數(shù)，因此在固態(tài)電池中能夠減緩離子濃度梯度的出現(xiàn)，抑制金屬鋰枝晶的生長以及提高正極材料的利用率，從而提升固態(tài)電池的能量密度與安全性。本團(tuán)隊從聚乙烯醇縮甲醛聚合物鏈段出發(fā)，通過草酸螯合硼酸接枝，開發(fā)了硼基單離子導(dǎo)體聚合物電解質(zhì)LiPVFM（J Membr Sci 2014, 469, 67. J Membr Sci 2018, 552, 349.），并通過高濃度鋰鹽的加入，通過鋰鹽與聚陰離子聚合物之間的協(xié)同作用，不僅能夠提高體系內(nèi)載流子的濃度，而且能夠提高聚合物鏈段的運動能力，從而在不影響體系陽離子遷移數(shù)的條件下提升體系的離子電導(dǎo)率（J Membr Sci 2020, 597, 117768. Adv Funct Mater 2021, 31, 2103049.）。再引入電子導(dǎo)電聚合物基團(tuán)，形成離子-電子雙導(dǎo)電材料，能夠簡化復(fù)合正極界面結(jié)構(gòu)，提升正極界面化學(xué)穩(wěn)定性與物理接觸，降低非活性物質(zhì)在復(fù)合正極中的占比，從而提升固態(tài)電池復(fù)合正極的庫倫效率與循環(huán)壽命（Adv Funct Mater 2021, 31, 2008487.）。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202305072

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（責(zé)任編輯：xu）
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