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  鋰金屬電池是極具潛力的下一代高能量密度儲(chǔ)能電池，但其商業(yè)化應(yīng)用還存在許多問(wèn)題尚未解決。例如，金屬鋰負(fù)極與有機(jī)液態(tài)電解液在固液界面自發(fā)形成的SEI膜穩(wěn)定性不足，在SEI膜裂紋處容易產(chǎn)生鋰枝晶，導(dǎo)致電池內(nèi)部短路，影響電池的安全性；在鋰金屬電鍍/剝離循環(huán)時(shí)，新暴露的金屬電極表面也會(huì)不斷消耗了鋰負(fù)極和電解液，導(dǎo)致電池低的庫(kù)倫效率、差的循環(huán)壽命。因此，有必要設(shè)計(jì)一種具有可自愈合、高鋰離子電導(dǎo)率和高鋰離子選擇性的聚合物固態(tài)人工SEI膜，用來(lái)緩沖鋰金屬的體積變化、調(diào)節(jié)鋰金屬的沉積和生長(zhǎng)。

  近期，中科院納米能源所、廣西大學(xué)蒲雄研究員課題組設(shè)計(jì)并制備了基于動(dòng)態(tài)交聯(lián)聚二甲基硅氧烷的高自愈合能力和單離子導(dǎo)電的人工SEI膜（SS-ASEI），并通過(guò)添加一定量的SiO₂納米顆粒做增強(qiáng)劑來(lái)進(jìn)一步優(yōu)化其性能。此SEI膜具有以下幾個(gè)優(yōu)勢(shì)（圖1）：（1）該聚合物SS-ASEI可以很容易地形成一層均勻的薄膜，為鋰負(fù)極提供物理保護(hù)，并抑制可能的枝晶生長(zhǎng); （2）由于SS-ASEI膜聚合物網(wǎng)絡(luò)中帶負(fù)電荷的基團(tuán)，可以選擇性地促進(jìn)Li⁺離子的遷移而抑制陰離子的遷移; （3）其高的彈性變形能力，即使存在非均質(zhì)性L(fǎng)i生長(zhǎng)引起的較大局部應(yīng)變，也能保證界面接觸的親密和完整性; （4）在長(zhǎng)時(shí)間循環(huán)后發(fā)生損傷時(shí)，其瞬間自愈能力將進(jìn)一步幫助修復(fù)可能的裂紋。這些協(xié)同作用可以促進(jìn)Li電鍍/剝離的均勻化，維持穩(wěn)定的ASEI，延長(zhǎng)壽命，抑制Li枝晶生長(zhǎng)，抑制有害的副反應(yīng)。用7 wt% SiO₂優(yōu)化的SS-ASEI膜具有優(yōu)異的性能，包括96%的自修復(fù)效率、0.13×10^-4 S cm^-1的離子電導(dǎo)率和0.71的鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)（圖2和圖3）。將這種SS-ASEI膜用于鋰金屬負(fù)極，在0.5 mA cm^-2和1.0 mAh cm^-2下，可以在1340 h內(nèi)實(shí)現(xiàn)比較穩(wěn)定的鋰電鍍/剝離（圖4）。改性后的鋰負(fù)極與商用NCM811 (LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂)負(fù)極組裝的電池具有優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)性能（圖5）。這種制備穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極的可行性方法為未來(lái)高能量密度鋰金屬電池的商業(yè)化展示了巨大潛力。該工作以“Self-Healing Single-Ion-Conductive Artificial Polymeric Solid Electrolyte Interphases for Stable Lithium Metal Anodes”為題發(fā)表在《Nano Energy》上。文章的第一作者是中科院納米能源所和廣西大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)的博士生常彩云。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委的支持。

圖1. 空白金屬鋰和SS-ASEI修飾金屬鋰的電鍍/剝離示意圖。

圖2. SS-ASEI的合成與表征。

圖3. SS-ASEI膜的電化學(xué)性能。

圖4. Li||Li對(duì)稱(chēng)電池電鍍/剝離測(cè)試。

圖5. Li||NCM811全電池的電化學(xué)性能。

  該工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于可自愈合、單離子導(dǎo)體人工聚合物SEI穩(wěn)固金屬鋰負(fù)極的最新進(jìn)展之一。本工作探究了基于動(dòng)態(tài)交聯(lián)聚二甲基硅氧烷的高自愈合能力和單離子導(dǎo)電的人工SEI膜，并成功地應(yīng)用于高能量密度的鋰金屬電池。近期，該團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)制備了一種動(dòng)態(tài)交聯(lián)的PEO基固態(tài)離子導(dǎo)體獲得了優(yōu)異的環(huán)境穩(wěn)定性和高的離子電導(dǎo)率，實(shí)現(xiàn)了環(huán)境穩(wěn)定的離子皮膚和電致發(fā)光器件（Adv. Mater. 2021, 33, 2101396），并探究了這種動(dòng)態(tài)交聯(lián)的PEO基固態(tài)離子導(dǎo)體作為固態(tài)電解質(zhì)在鋰金屬電池中的應(yīng)用（ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, 13, 46794）。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106871