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  隨著信息安全需求的增加，信息存儲(chǔ)和加密技術(shù)受到了越來(lái)越多的關(guān)注。開發(fā)具有多重動(dòng)態(tài)信息存儲(chǔ)和加密功能的智能材料具有重要意義。近年來(lái)，多種防偽技術(shù)結(jié)合或多種外場(chǎng)刺激響應(yīng)協(xié)同的加密技術(shù)被用來(lái)提高信息存儲(chǔ)的安全性，但是信息解密往往需要復(fù)雜的操作步驟或?qū)Ｓ玫慕饷茉O(shè)備。因此，開發(fā)簡(jiǎn)單的加密/解密方法實(shí)現(xiàn)信息的高安全存儲(chǔ)和傳遞仍然具有挑戰(zhàn)性。

  通過(guò)在液晶聚合物中引入光致異構(gòu)SPBM分子，利用光照改變SP和MC兩種構(gòu)型的比例，就可以調(diào)整液晶聚合物鏈的分子排列，進(jìn)而對(duì)聚合物的T_g進(jìn)行編程。具體原理如下：

  （1）當(dāng)SPBM分散在可聚合液晶丙烯酸酯混合物中并保持SP構(gòu)型時(shí)，由于V型SP構(gòu)型不利于形成規(guī)則的排列，因此液晶混合物只能松散地圍繞在SP分子周圍(圖2a)。隨后通過(guò)可見(jiàn)光聚合得到低T_g值的液晶聚合物薄膜(圖2b)，此時(shí)的T_g值遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于室溫。因此，V型SP構(gòu)型有足夠的自由體積轉(zhuǎn)化成直線型MC構(gòu)型。紫外光照射后，液晶聚合物薄膜變?yōu)樗{(lán)紫色，表明V型SP轉(zhuǎn)變成直線型MC（圖2c）。在可見(jiàn)光照射一段時(shí)間后，一部分MC構(gòu)型轉(zhuǎn)化為SP構(gòu)型(圖2d)。最終，在充分的可見(jiàn)光照射下，所有的MC構(gòu)型都轉(zhuǎn)化為SP構(gòu)型，薄膜恢復(fù)到初始狀態(tài)（圖3中的LCP-1薄膜與這種轉(zhuǎn)換模式相匹配）。

  （2）如果將含有SPBM的可聚合液晶丙烯酸酯混合物在紫外光下光聚合，SPBM分子會(huì)快速?gòu)?/span>SP構(gòu)型轉(zhuǎn)化成MC構(gòu)型(圖2e)，然后被固定在MC構(gòu)型并受到周圍液晶分子的錨定。液晶聚合物薄膜薄膜的分子排列非常緊密和規(guī)則，導(dǎo)致自由體積很小，T_g值很高（圖f）。此時(shí)得到的液晶聚合物薄膜即使在可見(jiàn)光照射24小時(shí)后，由于完全凍結(jié)在玻璃態(tài)的聚合物鏈的分子間錨定作用和應(yīng)力應(yīng)變所產(chǎn)生的強(qiáng)大的雙重抑制效應(yīng)，薄膜也無(wú)法恢復(fù)到初始狀態(tài)（圖3中的LCP-4薄膜與這種轉(zhuǎn)換模式相匹配）。

圖3液晶聚合物薄膜在可見(jiàn)光（Vis）模式和紫外光（UV）模式下的時(shí)間依賴性褪色情況。

  如圖5a所示，通過(guò)掩膜兩步法獲得了具有分區(qū)域不同T_g值的液晶聚合物薄膜，對(duì)于狀態(tài)1（F）、狀態(tài)2（E）、狀態(tài)3（I）和狀態(tài)4（背景），紫外聚合時(shí)間分別是30分鐘、10分鐘、5分鐘和0分鐘，然后剩下的時(shí)間進(jìn)行可見(jiàn)光聚合，總聚合時(shí)間是30分鐘。隨后，整個(gè)薄膜被暴露在紫外光下10分鐘以誘導(dǎo)螺吡喃分子中的SP構(gòu)型全部轉(zhuǎn)換成MC構(gòu)型。因此，整個(gè)薄膜都是紫色沒(méi)有任何信息可以被識(shí)別，這是信息加密過(guò)程。

  隨后，將具有不同T_g值的液晶聚合物薄膜置于可見(jiàn)光下照射并記錄它們的褪色情況，這是信息解密過(guò)程。在前面的實(shí)驗(yàn)中已經(jīng)證明低T_g值的聚合物比高T_g值的褪色速率要快。如圖5a所示，分別在可見(jiàn)光照射2 (Time A)分鐘、10 (Time B)分鐘和60 (Time C)分鐘后，信息“FEI”、“FE”和“F”被識(shí)別出來(lái)。這是因?yàn)椤癋”、“E”和“I”區(qū)域不同的T_g值導(dǎo)致的。結(jié)果表明，該材料在信息加密方面表現(xiàn)出時(shí)間依賴性，即正確的信息 “FE”可以使用指定的“時(shí)間密鑰”（Time B）解密。如果時(shí)間更長(zhǎng)或更短，則分別識(shí)別出虛假信息“EFI”（2分鐘）或“I”（60分鐘）。利用時(shí)間依賴性，通過(guò)簡(jiǎn)單地調(diào)整T_g值來(lái)編程信息加密的復(fù)雜性。如圖5b所示，在自擦除過(guò)程中，正確信息“F”會(huì)伴隨著虛假信息（“E”和“I”）。

圖5信息加解密過(guò)程實(shí)物照片。初始狀態(tài)表示加密過(guò)程，時(shí)間A、時(shí)間B和時(shí)間C對(duì)應(yīng)解密過(guò)程。需要注意的是，只有在時(shí)間B獲得的信息是真實(shí)的信息。

  綜上所述，本工作開發(fā)了一種基于液晶聚合物的時(shí)變信息加密模型，該模型具有可編程的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(T_g)和逐級(jí)可調(diào)的熒光。在聚合過(guò)程中，通過(guò)光照調(diào)整SPBM分子中SP和MC兩種構(gòu)型之間的比例，就可以調(diào)整液晶聚合物鏈的分子排列，進(jìn)而對(duì)聚合物的T_g進(jìn)行編程。利用這些特性，可以將信息以“時(shí)間鎖定”的方式編碼在液晶聚合物薄膜中，編碼后的數(shù)據(jù)隨著時(shí)間的推移而按設(shè)定自刪除，并在此過(guò)程中產(chǎn)生假信息或空白信息。正確的信息只能在指定的時(shí)間范圍內(nèi)被識(shí)別。這項(xiàng)工作有望為開發(fā)具有時(shí)間依賴性安全性的高級(jí)信息加密材料提供新的見(jiàn)解。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202400030