中科院大連化物所分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究獲進(jìn)展
2008-05-08 來(lái)源:中國(guó)聚合物網(wǎng)
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最近,中科院大連化物所研究人員楊學(xué)明、張東輝等撰寫(xiě)的論文“HF(v’=3) forward scattering in the F+H2 reaction: Shape resonance and slow-down mechanism”(F+H2反應(yīng)中HF(v’=3)產(chǎn)物的前向散射:Shape共振和慢速機(jī)制)發(fā)表在上周出版的PNAS雜志上[vol. 105,6227-6231(2008)]。
F+H2反應(yīng)中HF(v’=3)產(chǎn)物前向散射的形成機(jī)理長(zhǎng)期以來(lái)一直困惑著反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究領(lǐng)域。上世紀(jì)80年代中期,李遠(yuǎn)哲等人首次觀測(cè)到了該反應(yīng)中產(chǎn)物HF(v’=3)的前向散射現(xiàn)象,他們推斷這是由F+H2反應(yīng)中的共振態(tài)所引起的。然而上個(gè)世紀(jì)90年代中期的動(dòng)力學(xué)理論研究并不支持李遠(yuǎn)哲等人的推論。盡管在過(guò)去的10多年內(nèi)又有不少針對(duì)該反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)和理論研究,但HF(v’=3)產(chǎn)物前向散射的形成機(jī)理一直沒(méi)有得到解答。最近,楊學(xué)明研究員負(fù)責(zé)的研究組利用自行研制的交叉分子束-氫原子里德堡態(tài)標(biāo)識(shí)探測(cè)的新裝置獲得了低碰撞能條件下的F+H2HF(v’=3)+H反應(yīng)的全量子態(tài)分辨譜,在更高的精度上觀測(cè)到了HF(v’=3)產(chǎn)物的前向散射現(xiàn)象。通過(guò)張東輝研究員、廈門(mén)大學(xué)徐昕教授等人建立的這一系統(tǒng)的新勢(shì)能面以及在此勢(shì)能面上的量子散射理論分析表明,HF(v’=3)產(chǎn)物的前向散射主要是由于反應(yīng)產(chǎn)物在經(jīng)過(guò)HF(v’=3)-H’振動(dòng)絕熱勢(shì)能面上的離心勢(shì)壘時(shí)放慢通過(guò)所產(chǎn)生的時(shí)間延遲效應(yīng)引起的。這與他們?cè)?006年觀測(cè)到的由反應(yīng)共振所引起的HF(v’=2)產(chǎn)物前向散射的反應(yīng)機(jī)理 [Science vol. 311,1440 (2006)]完全不同。由此,該項(xiàng)高精度實(shí)驗(yàn)和精確理論相結(jié)合的研究終于對(duì)這一困惑反應(yīng)動(dòng)力學(xué)領(lǐng)域20多年的科學(xué)問(wèn)題給出了一個(gè)清晰的答案。
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(責(zé)任編輯:龍翔)
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