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    中科院大連化物所分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究工作又獲得重要進(jìn)展，最新成果由楊學(xué)明、張東輝等人撰寫成文《在光譜精度上探測(cè)F＋HD反應(yīng)的共振勢(shì)能面》“Probing the resonance potential in the F atom reaction with hydrogen deuteride with spectroscopic accuracy”發(fā)表在美國《國家科學(xué)院院刊》上（PNAS 105，12662(2008)），并被選為該期的封面文章。這是繼今年四月之后，十一室研究人員第二次在PNAS上發(fā)表論文。PNAS是世界著名的多學(xué)科科學(xué)連續(xù)出版物，2007年影響因子為9.598。

 

    化學(xué)反應(yīng)中的共振態(tài)是短暫束縛于反應(yīng)過渡區(qū)附件的量子態(tài)。由于共振態(tài)對(duì)所描述的化學(xué)反應(yīng)勢(shì)能面異常敏感，它提供了一種從實(shí)驗(yàn)上直接探測(cè)反應(yīng)勢(shì)能面的手段，而它的研究也就成為了動(dòng)力學(xué)領(lǐng)域的一個(gè)重要課題，也是世界公認(rèn)的難題。兩年前，楊學(xué)明研究組對(duì)F+H2反應(yīng)體系的共振態(tài)進(jìn)行了詳細(xì)的實(shí)驗(yàn)研究，首次利用高分辨的反應(yīng)散射實(shí)驗(yàn)探測(cè)到了這一體系中的反應(yīng)共振現(xiàn)象，即HF(v=2)產(chǎn)物的前向散射，并且得到了張東輝研究員和謝代前教授的精確量子動(dòng)力學(xué)理論計(jì)算的證實(shí)。這項(xiàng)研究工作發(fā)表在2006年的《科學(xué)》雜志上（Science 311, 1440(2008)）。此外，楊學(xué)明研究員與張東輝研究員又對(duì)F+H2反應(yīng)體系中HF(v=3)前向散射的機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)研究，發(fā)現(xiàn)HF(v=3)前向散射并不是由于這一體系的反應(yīng)共振態(tài)所引起的，而是由于反應(yīng)體系通過離心勢(shì)壘時(shí)放慢通過所造成的。這項(xiàng)研究結(jié)果于今年4月發(fā)表在PNAS雜志上（PNAS 105，6227(2008)），它推翻了李遠(yuǎn)哲等人早先的推測(cè)：HF(v=3)前向散射是由于反應(yīng)共振態(tài)所引起。楊學(xué)明與張東輝領(lǐng)導(dǎo)的這項(xiàng)研究工作使得我們對(duì)這一反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)機(jī)理有了更加深入的理解。

 

    根據(jù)前人對(duì)F+HD反應(yīng)的研究發(fā)現(xiàn)，這一反應(yīng)體系與F+H2反應(yīng)有非常明顯的差別。因此近一兩年來，楊學(xué)明和張東輝等合作開展了對(duì)F+HD反應(yīng)的高精度實(shí)驗(yàn)和理論的研究。楊學(xué)明研究組利用自行研制的交叉分子束—?dú)湓永锏卤B(tài)標(biāo)識(shí)探測(cè)的新裝置，首次在不同碰撞能量下獲得了F+HD－>HF+D反應(yīng)全量子態(tài)分辨的反應(yīng)微分截面，并在實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到在0.3 kcal/mol的反應(yīng)能量范圍內(nèi)，該反應(yīng)的微分截面發(fā)生了劇烈的變化。這項(xiàng)實(shí)驗(yàn)以前所未有的光譜精度（達(dá)到幾個(gè)cm—1的精度）對(duì)這一重要反應(yīng)的共振現(xiàn)象進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)研究，也為高精度的理論研究提供了不可多得的實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。動(dòng)力學(xué)理論研究表明由張東輝和南京大學(xué)謝代前合作構(gòu)造的勢(shì)能面能精確地描述F＋H2反應(yīng)中的共振態(tài)的動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象，但對(duì)F＋HD反應(yīng)中的共振態(tài)描述不夠理想。為此，張東輝和廈門大學(xué)徐昕等人合作重新構(gòu)建了該反應(yīng)的一個(gè)高精度的勢(shì)能面，并在該勢(shì)能面上獲得了同時(shí)與F＋H2和F＋HD實(shí)驗(yàn)高度吻合的理論結(jié)果，從而首次實(shí)現(xiàn)了通過反應(yīng)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)直接以前所未有的光譜精度探測(cè)化學(xué)反應(yīng)勢(shì)能面的目標(biāo)。這項(xiàng)成果是繼2006年在《科學(xué)》雜志上發(fā)表的研究工作之后，作者對(duì)這一共振體系探索的又一項(xiàng)重要突破。

 

    上述研究工作是發(fā)行的PNAS雜志動(dòng)力學(xué)研究特寫（Chemical Dynamics Special Feature）一部分。動(dòng)力學(xué)特寫編委、美國國家科學(xué)院院士Crim教授在介紹本項(xiàng)工作時(shí)指出：對(duì)于化學(xué)反應(yīng)共振態(tài)，無論是實(shí)驗(yàn)觀測(cè)還是理論計(jì)算都具有非常大的挑戰(zhàn)性；而這項(xiàng)F+HD研究工作展示了在獲取反應(yīng)精確勢(shì)能面的探索方面，實(shí)驗(yàn)與理論相結(jié)合的巨大力量。

 

    本項(xiàng)研究工作得到了科技部，中國科學(xué)院以及國家自然科學(xué)基金委的資助。