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  精確控制合成材料的結(jié)構(gòu)和功能的一直是眾多研究者不斷追求的目標(biāo)，因?yàn)榉肿铀皆O(shè)計(jì)對(duì)于調(diào)節(jié)各種規(guī)模的生物材料的性質(zhì)和功能至關(guān)重要。在常規(guī)方法中，分子水平的單鏈聚合物納米粒子或單鏈納米凝膠通常需要在極度稀釋的條件下和在較低的轉(zhuǎn)化率對(duì)聚合物鏈的精確折疊來(lái)生產(chǎn)。但是這些鏈內(nèi)折疊技術(shù)難以實(shí)現(xiàn)大規(guī)模制備具有定制功能的單鏈納米物體，嚴(yán)重阻礙了單鏈納米物體的廣泛應(yīng)用。

  在此，為了從分子水平實(shí)現(xiàn)生物材料的構(gòu)建，香港中文大學(xué)邊黎明教授團(tuán)隊(duì)首先開(kāi)發(fā)了一種較高效率制備單鏈納米凝膠的新方法。這種方法利用可逆加成-斷裂鏈轉(zhuǎn)移聚合降低自由基活性的天然特性，通過(guò)制備對(duì)稱的大分子鏈轉(zhuǎn)移試劑，實(shí)現(xiàn)了對(duì)高分子鏈內(nèi)交聯(lián)的促進(jìn)，進(jìn)而顯著的提高了制備單分子納米粒子的制備效率（圖一）。

圖一. 利用可逆加成-斷裂鏈轉(zhuǎn)移聚合方法實(shí)現(xiàn)單分子納米粒子的高效制備。

  基于這種可擴(kuò)展的制備單鏈納米凝膠的策略，研究成員證明了單鏈納米凝膠在多種尺度生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用中的獨(dú)特應(yīng)用。通過(guò)實(shí)驗(yàn)表明，超分子動(dòng)態(tài)單分子納米凝膠展示出優(yōu)異的細(xì)胞兼容性并且展現(xiàn)出依賴于構(gòu)象的細(xì)胞吞噬行為（圖二）。

圖二. 超分子動(dòng)態(tài)單分子納米凝膠的制備方法與依賴于構(gòu)象的細(xì)胞吞噬行為的研究

  同時(shí)，這些單鏈納米凝膠在培養(yǎng)基質(zhì)上的動(dòng)態(tài)鏈接生物活性配體，進(jìn)而可以通過(guò)結(jié)構(gòu)變化實(shí)現(xiàn)對(duì)配體與細(xì)胞受體連接的納米級(jí)調(diào)節(jié)，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對(duì)干細(xì)胞黏附行為的調(diào)控（圖三）。

圖三. 單鏈納米凝膠通過(guò)結(jié)構(gòu)變化實(shí)現(xiàn)對(duì)配體與細(xì)胞受體連接的納米級(jí)調(diào)節(jié)。

  此外，通過(guò)使用這種大量制備的單鏈納米凝膠作為構(gòu)建模塊制造宏觀水凝膠材料展示出高效的能量耗散性質(zhì)，從而對(duì)包埋于其中的干細(xì)胞實(shí)現(xiàn)有效的保護(hù)（圖四）。

圖四. 單鏈納米凝膠制造的宏觀水凝膠材料對(duì)包埋于其中的干細(xì)胞實(shí)現(xiàn)有效的保護(hù)。

  這種自下而上的分子設(shè)計(jì)策略將激發(fā)更多的利用單鏈納米物體在制造各種多尺度，并且為研究大分子動(dòng)態(tài)性質(zhì)與細(xì)胞行為提供了一種不可替代的平臺(tái)。這項(xiàng)研究結(jié)果已于近期在《Nature Communications》以“Conformational manipulation of scale-up prepared single chain polymeric nanogels for multiscale regulation of cells”為標(biāo)題發(fā)表。

  該工作第一作者為香港中文大學(xué)生物醫(yī)學(xué)工程系博士生陳霄宇，通訊作者為邊黎明教授。該工作得到了復(fù)旦大學(xué)陳國(guó)頌教授及香港中文大學(xué)李剛教授的大力協(xié)助。該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委的和香港研究資助局等研究資金的支持。

  文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-10640-z

  邊教授長(zhǎng)期致力于發(fā)展先進(jìn)納米材料與水凝膠材料在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用，并且逐漸建立了從基礎(chǔ)材料學(xué)，生物醫(yī)學(xué)研究到醫(yī)療應(yīng)用研究的多方向的深度研究。邊教授課題組近期在高水平學(xué)術(shù)期刊發(fā)表多篇論文。

1. Immunoregulation of macrophages by dynamic ligand presentation via ligand-cation coordination. Nature Communications, 2019, volume 10, Article number: 1696.

2. Highly dynamic nanocomposite hydrogels self-assembled by metal ion-ligand coordination, Small, 2019.

3. Dynamic and cell-infiltratable hydrogels as injectable carrier of therapeutic cells and drugs for treating challenging bone defects. ACS Central Science, 2019, 5 (3), pp 440–50. 

4. Anisotropic ligand nanogeometry modulates the adhesion and polarization state of macrophages. Nano Letters, 19 (3), 1963–1975, 2019.

5. Anisotropic nanoscale presentation of cell adhesion ligand enhances the recruitment of diverse integrins in adhesion structures and mechanosensing-dependent differentiation of stem cells. Advanced Functional Materials, 2019.

6. Organic semiconducting polymer nanoparticles for photoacoustic labelling and tracking of stem cells in the second near-infrared window. ACS Nano, 2018, 12 (12), pp 12201–2211. 

7. In situ reversible heterodimeric nanoswitch controlled by metal ion-ligand coordination regulates the adhesion, release, and differentiation of stem cells. Advanced Materials, 2018 Nov; 30(44):e1803591.

8. Adaptable hydrogels mediate cofactor-assisted activation of biomarker-responsive drug delivery via positive feedback for enhanced tissue regeneration. Advanced Science, 2018 Dec; 5(12): 1800875.

9. Remote control of heterodimeric magnetic nanoswitch regulates the adhesion and differentiation of stem cells. J. Am. Chem. Soc., 2018;140 (18): 5909-5913.