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  柔性可拉伸的導(dǎo)體材料，可以幫助生命體與非生命體之間實現(xiàn)更好的交流溝通。目前設(shè)計柔性可拉伸導(dǎo)體主要有兩種思路，其一是改性共軛導(dǎo)電聚合物，引入柔性嵌段或添加增塑劑改變聚合物形貌，但是由于材料內(nèi)部柔性和剛性組分的分子協(xié)同性差，這樣實現(xiàn)的可拉伸性能非常有限，不均勻結(jié)構(gòu)還會導(dǎo)致材料強(qiáng)度的大幅下降，難以滿足未來柔性機(jī)器人中發(fā)生大幅形變的應(yīng)用。其二則是將電活性組分摻入柔性基體中，常用的是電子導(dǎo)體填料，包括無機(jī)粒子、剛性共軛聚合物、以及液態(tài)金屬等；同時，為了賦予復(fù)合材料的導(dǎo)電性，需要添加大量的電活性組分直到形成導(dǎo)電逾滲網(wǎng)絡(luò)，然而它們與非極性的柔性聚合物基體在本質(zhì)上并不相容，這些電活性組分往往會在基體中形成較大尺寸聚集體（100 nm甚至更大尺寸），導(dǎo)致材料透明度下降，并且進(jìn)一步限制了在變形過程中導(dǎo)電填料聚集體的適應(yīng)性運(yùn)動，還會導(dǎo)致電子導(dǎo)體材料變形后導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)不可逆的退化。近年來也有報道提出用離子電解質(zhì)作為電活性組分，包括離子液體和無機(jī)鹽等，其本質(zhì)是作為大量的溶劑化組分鎖定在單網(wǎng)絡(luò)或雙網(wǎng)絡(luò)聚合物凝膠中，或者作為導(dǎo)電流體封裝在基體的微流道中，賦予絕緣聚合物以離子傳導(dǎo)功能。相比于電子導(dǎo)電填料，離子電解質(zhì)由于尺寸在分子級別，在聚合物基體中分散性更好，材料變形時適應(yīng)性的運(yùn)動能力更佳，因此更有利于制備更高斷裂伸長率的本征可拉伸導(dǎo)體，但是目前所用的聚合物基體大多與離子電解質(zhì)的分子結(jié)構(gòu)有較大差異，它們在分子尺度上往往也是不相容的，這就導(dǎo)致目前的離子導(dǎo)體材料的可變形能力仍然有限、加工難度高，并且存在大量電解質(zhì)在擠壓后泄露的潛在風(fēng)險。

  為了打破柔性可拉伸導(dǎo)體材料的力學(xué)性能局限，兼顧變形和極端溫度環(huán)境中的穩(wěn)定導(dǎo)電性，需要實現(xiàn)電活性組分與聚合物基體在分子尺度上的相容性差。本工作提出分子協(xié)同的設(shè)計思路，在動態(tài)可逆交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)中構(gòu)筑具有分子協(xié)同效應(yīng)的導(dǎo)電納米通道，這樣不僅可以實現(xiàn)高強(qiáng)度交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的可重構(gòu)性，還可以有效保障大變形時的導(dǎo)電通路的連續(xù)性，從而制備出可以經(jīng)歷大幅拉伸、具有較高強(qiáng)度乃至自修復(fù)性能的本征柔性可拉伸導(dǎo)體材料。

  此前，武培怡教授課題組報道了通過調(diào)節(jié)丙烯酸和兩性離子共聚物之間的三種分子間非共價相互作用 （氫鍵、疏水作用、離子相互作用），實現(xiàn)了對水凝膠力學(xué)性質(zhì)的廣譜可調(diào)，集合了一系列優(yōu)異的力學(xué)性質(zhì)：包括壓縮回彈性，可大幅拉伸，可自修復(fù)，可在室溫下的任意塑形，并通過電阻和電容的兩種電信號，可以同時感知外界應(yīng)力應(yīng)變和溫度的刺激，實現(xiàn)了仿生人體皮膚的力學(xué)性質(zhì)和感知功能的拓展（Nat. Commun. 2018, 9, 1134）；而進(jìn)一步引入α-甲基，則可以實現(xiàn)對具有相同共聚單體結(jié)構(gòu)的水凝膠相變行為從UCST（Utmost Critical Solution Temperature）到LCST（Lowest Critical Solution Temperature）的廣泛調(diào)節(jié)，基于此構(gòu)筑的仿生水凝膠皮膚不僅具有多重電信號感知效果，還可以實現(xiàn)可調(diào)節(jié)的溫度-光學(xué)響應(yīng)效果（ACS Nano, 2018, 12, 12, 12860-12868）。

  本工作中，武培怡教授課題組同樣以丙烯酸和兩性離子共聚物為例，選擇結(jié)構(gòu)匹配的離子液體，通過帶電荷基團(tuán)之間的離子協(xié)同效應(yīng)構(gòu)筑了導(dǎo)電納米通道，通過氫鍵作用實現(xiàn)了導(dǎo)電通道和動態(tài)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)之間的協(xié)同效應(yīng)， 所制備的樣品超越了目前本征可拉伸導(dǎo)體材料透明性好、可拉伸性能突出（>10000%）。相關(guān)工作“A highly transparent and ultra-stretchable conductor with stable conductivity during large deformation”發(fā)表在Nature Communications。

圖1. 分子協(xié)同的設(shè)計機(jī)理以及宏觀力學(xué)、微觀結(jié)構(gòu)、分子間相互作用表征。

  這種本征可拉伸導(dǎo)體的富離子特征可以提供足夠的離子作為載流子進(jìn)行電信號的傳輸，其離子電導(dǎo)率在變形狀態(tài)和高低溫環(huán)境條件下非常穩(wěn)定。

圖2. 離子導(dǎo)體變形和高低溫下的離子電導(dǎo)率穩(wěn)定性。

  基于這種可3D打印直書寫加工的離子導(dǎo)體，結(jié)合多層結(jié)構(gòu)的設(shè)計，可以發(fā)展出一種透明、本征可拉伸的集成化感知系統(tǒng)。

圖3. 離子導(dǎo)體所構(gòu)筑的集成化透明感知系統(tǒng)，可感知應(yīng)變、應(yīng)力、溫度和濕度刺激。

  基于離子導(dǎo)體的3D打印陣列，還可以實現(xiàn)一種可以分辨不同液體分子的仿生皮膚。根據(jù)不同液體分子的不同極性、揮發(fā)性以及對介電層的潤濕性不同，仿生皮膚可以有效分辨多種液體分子。其中，液體分子的極性決定了電容的增量，而揮發(fā)性性和潤濕性則與電容增量的持續(xù)時間有關(guān)。

圖4. 離子導(dǎo)體所構(gòu)筑的仿生皮膚可識別不同液體。

  該工作提出了柔性可拉伸導(dǎo)體材料中分子協(xié)同效應(yīng)的設(shè)計思路，構(gòu)筑了導(dǎo)電納米通道以及實現(xiàn)了它與交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)之間更好的相容性。材料具有優(yōu)異的力學(xué)性質(zhì)以及在拉伸擠壓變形和高低溫動態(tài)環(huán)境中的穩(wěn)定性，所構(gòu)筑的仿生智能皮膚實現(xiàn)了多種感知功能，包括對應(yīng)力、應(yīng)變、溫度和濕度的感知，甚至還超越了天然皮膚的感知功能，可以識別出不同的液體分子。

  文章第一作者為雷周玥，通訊作者為武培怡教授。該課題得到了國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項目 (51733003) 和國家自然科學(xué)基金面上項目 (21674025) 的資助與支持。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-11364-w