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  多孔材料域的快速發(fā)展使得具有復(fù)雜結(jié)構(gòu)的新材料不斷涌現(xiàn)，然而如何通過表征手段來準(zhǔn)確闡釋所得材料的等級(jí)結(jié)構(gòu)信息往往是新材料研究過程中的一大瓶頸。金屬有機(jī)框架（metal-organic frameworks, MOFs）作為一類極具應(yīng)用前景的多孔材料同樣面臨著這樣的問題。不少研究發(fā)現(xiàn)，MOFs晶體中的官能團(tuán)（域）（Functional domain）的空間分布直接關(guān)系到材料的吸附性能、化學(xué)穩(wěn)定性以及在其他介質(zhì)中的分散度，但是用常規(guī)的表征手段來研究化學(xué)官能團(tuán)在MOFs材料中的分布相當(dāng)困難，這一問題極大地阻礙了復(fù)雜結(jié)構(gòu)MOFs材料的理性設(shè)計(jì)研究。

  近日，上海科技大學(xué)物質(zhì)學(xué)院李濤教授課題組開發(fā)了一種用于研究MOFs材料官能團(tuán)域的新方法。該方法巧妙地利用了金鹽在MOFs孔道內(nèi)高溫還原過程中易擴(kuò)散和選擇性沉積的特性來追蹤識(shí)別層狀MOFs（stratified MOFs）材料內(nèi)的官能團(tuán)域。該研究成果以“Tracking and Visualization of Functional Domains in Stratified Metal-Organic Frameworks Using Gold Nanoparticles”為題發(fā)表于國際知名學(xué)術(shù)期刊ACS Central Science。

圖1. 用金納米顆粒識(shí)別官能團(tuán)域的示意圖

  該工作首先選取了一系列具有核殼結(jié)構(gòu)的層狀MOFs，并將氯金酸（HAuCl₄）灌入MOFs孔道內(nèi)。隨后，MOFs孔道內(nèi)的Au(III)在200℃氫氣氛圍下被還原為金納米顆粒（Au NPs）并在MOFs的孔道之間自由擴(kuò)散。由于不同官能團(tuán)域?qū)τ贏u NPs的表面有著不同的親和力，Au NPs能夠選擇性地在“親金”(Au-philic）的官能團(tuán)域內(nèi)進(jìn)行結(jié)晶生長。得益于還原后的Au NPs的高襯度，層狀MOFs的官能團(tuán)域邊界能在透射電子顯微鏡（TEM）下清晰地被勾勒出來。因此該方法被稱之為Gold Diffusion Enabled Domain Identification（GDEDI）。GDEDI法在用來確定殼核MOF官能團(tuán)域邊界時(shí)能獲得高達(dá)±1.5 nm的空間分辨率。甚至對于傳統(tǒng)方法無法表征的一類殼核MOF: UiO-66-NH₂@UiO-66-NO₂，該方法依然可以實(shí)現(xiàn)對官能團(tuán)域進(jìn)行準(zhǔn)確識(shí)別。本工作為研究具有復(fù)雜官能團(tuán)域分布的MOFs材料（例如MTV-MOF、層狀MOFs和漸變MOFs等）提供了新思路。

  該課題的研究工作全部在上科大完成，上科大為第一完成單位。李濤課題組2017級(jí)碩士研究生秦雪迪為第一作者，李濤教授為通訊作者。該研究中密度泛函理論計(jì)算部分由物質(zhì)學(xué)院Yongjin Lee教授課題組2018級(jí)碩士研究生鄔家晟完成。電子顯微三維重構(gòu)（3-D TEM Tomography）實(shí)驗(yàn)由物質(zhì)學(xué)院馬延航課題組2016級(jí)本科生范亞奇完成，充分體現(xiàn)了物質(zhì)學(xué)院交叉合作的良好氛圍。該研究由國家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金和上科大啟動(dòng)基金等項(xiàng)目支持。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscentsci.9b01205