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  磷元素是促進(jìn)動(dòng)植物生長(zhǎng)發(fā)育的重要營(yíng)養(yǎng)元素之一，但近年來(lái)全球城市污水和工業(yè)生產(chǎn)中過(guò)量磷酸鹽排放導(dǎo)致了嚴(yán)重的水體富營(yíng)養(yǎng)化等水污染問(wèn)題。水體富營(yíng)養(yǎng)化不但會(huì)破壞水體生態(tài)系統(tǒng)，同時(shí)人類若長(zhǎng)期飲用含磷超標(biāo)的水會(huì)出現(xiàn)骨質(zhì)疏松等疾病。鑒此，深入研究高效除磷的方法和路線具有重要意義�；诟咝竭^(guò)程是當(dāng)前控制和去除水體中重金屬離子、磷酸根等無(wú)機(jī)污染物的有效手段。然而，設(shè)計(jì)出低成本、高效且具有選擇性的吸附材料依然面臨挑戰(zhàn)。從可持續(xù)發(fā)展和環(huán)境保護(hù)角度而言，利用廉價(jià)、存量豐富的生物質(zhì)資源和具有磷酸根親和力的金屬組分集成化創(chuàng)制高效除磷功能材料可能是一個(gè)不錯(cuò)的選擇。

  最近，大連工業(yè)大學(xué)安慶大教授團(tuán)隊(duì)以改性木質(zhì)素為基底材料和界面集成鋯組分制備了高性能除磷吸附材料。研究先利用“曼尼希反應(yīng)”制備胺化木質(zhì)素，然后利用氨基結(jié)合氫氧化鋯，借助鋯組分和磷酸根之間的特異性親和力賦予合成材料良好的磷酸根選擇性吸附。該項(xiàng)研究以“Interfacial integration of zirconium components with amino-modified lignin for selective and efficient phosphate capture” 為題發(fā)表在Chemical Engineering Journal上 (DOI: /10.1016/j.cej.2020.125561)。

圖1 AL-DETA@Zr 吸附材料制備過(guò)程

  研究中以低成本、高效、選擇性吸附為初衷，不僅利用了木質(zhì)素資源豐富的優(yōu)點(diǎn)，還靈活地解決了含有較多電負(fù)性基團(tuán)的木質(zhì)素對(duì)于磷酸根吸附表現(xiàn)差的問(wèn)題。隨后全面地探究了材料的穩(wěn)定性、循環(huán)性、磷酸根吸附性能，以及吸附機(jī)理。

圖2 (a, b) AL-DETA@Zr的吸附動(dòng)力學(xué)研究；(c) 吸附劑量對(duì)于AL-DETA@Zr吸附能力的影響；(d) AL-DETA@Zr的循環(huán)性研究

  針對(duì)生產(chǎn)成本和使用壽命而言，循環(huán)使用能力是驗(yàn)證吸附材料性能指標(biāo)的一個(gè)重要參數(shù)。在數(shù)次吸附-解吸循環(huán)后，AL-DETA@Zr 仍能發(fā)揮較好的吸附效果；同時(shí)在每次循環(huán)后溶液中鋯離子的溢出量均處在較低范圍，再次證明了合成材料的使用穩(wěn)定性。在吸附動(dòng)力學(xué)研究中，磷酸根 (100 mg/L) 的去除率在240分鐘時(shí)可達(dá)到98%，如此較為突出的吸附速率與AL-DETA@Zr中氨基和氫氧化鋯的高度均勻分散和吸附位點(diǎn)易于接近等特性相關(guān)。

圖3 (a) 幾種材料的吸附等溫線研究；(b) 溫度對(duì)于AL-DETA@Zr吸附能力的影響；(c) 幾種共存陰離子對(duì)于AL-DETA@Zr吸附磷酸根的影響；(d) 離子強(qiáng)度對(duì)于AL-DETA@Zr吸附能力的影響

  研究中發(fā)現(xiàn)，改性后胺化木質(zhì)素 (AL-DETA) 的吸附效果不如商用氫氧化鋯，但在引入鋯組分后AL-DETA@Zr的吸附能力顯著提高。為了體現(xiàn)AL-DETA@Zr對(duì)磷酸根的選擇性吸附，作者采用不同競(jìng)爭(zhēng)離子和離子強(qiáng)度兩方面來(lái)測(cè)試材料的除磷表現(xiàn)；結(jié)果表明AL-DETA@Zr在磷酸根吸附過(guò)程中具有較強(qiáng)的抗干擾性和選擇性。此外，基于XRD、FTIR、XPS、Zeta potential等多種表征分析，確定了靜電吸引和配體交換的雙重吸附機(jī)理；其中氫氧化鋯表面羥基與磷酸根的交換為主要作用機(jī)制，材料中部分氨基基團(tuán)在酸性條件下質(zhì)子化形成的正電荷吸引磷酸根為輔助形式。

圖4 AL-DETA@Zr磷酸根吸附機(jī)理圖

  該項(xiàng)研究工作由大連工業(yè)大學(xué)碩士生趙玉猛在安慶大教授、翟尚儒教授的指導(dǎo)下完成。通過(guò)對(duì)材料結(jié)構(gòu)和吸附性能的系統(tǒng)研究，有望豐富高性能除磷材料的選擇范圍，同時(shí)拓展生物質(zhì)資源在功能材料設(shè)計(jì)與利用方面的潛力。

  該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金和遼寧省“興遼英才”特聘教授等項(xiàng)目的資助。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.125561