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  最近，國際知名期刊Nature Communications以“Designer spin order in diradical nanographenes”為題發(fā)表了上海交通大學物理與天文學院王世勇特別研究員，賈金鋒教授和德國德累斯頓工業(yè)大學馮新亮教授合作的最新成果。繼成功合成了原子級精確可控的磁性納米石墨烯結(jié)構(gòu)以后（PhysRevLett.124.147206）, 該課題組深入研究了該體系中π電子的磁交換機制，并成功在π電子體系中實現(xiàn)了鐵磁基態(tài)和反鐵磁基態(tài)的可控轉(zhuǎn)變。除此之外，通過調(diào)控π電子的零能波函數(shù)的交疊，實現(xiàn)了高達42meV的反鐵磁耦合強度，可以用于設計高于室溫的自旋電子器件。相關研究結(jié)果可以用于制備更為復雜的碳基磁性結(jié)構(gòu)，進而探測其量子自旋效應。

圖1. 打破二分圖對稱性實現(xiàn)納米石墨烯二聚體磁基態(tài)的調(diào)控。其中a,d為結(jié)構(gòu)圖；b,c,e,f為Hubbard模型計算的自旋密度分布圖。

  石墨烯是一種具有AB兩套子格的六角蜂窩狀結(jié)構(gòu)，具有二分圖特性（Bipartite Lattice）。由于每個格點提供一個p電子以及一個p_z軌道，該系統(tǒng)為電子半填充體系。在位庫倫排斥相互作用會導致相鄰格點具有相反的自旋密度。研究人員發(fā)現(xiàn)在磁性納米石墨烯結(jié)構(gòu)中引入五環(huán)結(jié)構(gòu)會打破二分圖對稱性（也就是同一套子格的兩個格點直接通過C-C單鍵鏈接起來）。非二分圖的引入將使得系統(tǒng)處于能量更高的狀態(tài)，系統(tǒng)會進一步改變π電子自旋極化密度分布以及電子自旋極化方向，從而降低整個系統(tǒng)的能量。因此利用二分圖的特性，為調(diào)控納米石墨烯的磁基態(tài)提供了新的思路，這為基于碳基材料的磁性調(diào)控提供了一個全新的自由度。

  研究團隊利用表面化學合成技術，結(jié)合掃描隧道顯微鏡（STM）和原子力顯微鏡（nc-AFM），對不同磁基態(tài)的納米石墨烯結(jié)構(gòu)進行了表征。利用表面化學合成技術，研究人員成功的實現(xiàn)了具有二分圖納米石墨烯（圖一a）、非二分圖納米石墨烯（圖一d）的單體以及二聚體的合成。通過引入五環(huán)結(jié)構(gòu)，其中紅色碳碳單鍵打破了二分圖對稱性，從而使得左邊虛線方框的自旋密度發(fā)生翻轉(zhuǎn)。為了降低在位庫倫排斥能，具有二分圖對稱性的二聚體的磁基態(tài)為鐵磁耦合，而非二分圖的二聚體為反鐵磁基態(tài)�；谄骄鶊龅腍ubbard模型驗證了相關物理圖像，證實了磁基態(tài)的轉(zhuǎn)變（圖一c和f）。

  掃描隧道微分譜以及實空間Mapping驗證了理論預測(如圖2所示)。對于鐵磁基態(tài)S=1的納米石墨烯二聚體，由于存在凈磁矩，襯底巡游電子對該磁矩進行屏蔽，表現(xiàn)為在0偏壓附近的近藤峰，由于非彈性量子遂川效應，在近藤峰的兩側(cè)出現(xiàn)對稱的兩個副峰（自旋翻轉(zhuǎn)效應）。而對于反鐵磁基態(tài)S=0的納米石墨烯二聚體，由于體系內(nèi)不存在凈磁矩，因此譜學上只出現(xiàn)由于自旋翻轉(zhuǎn)導致的兩個峰。這一結(jié)果表明通過單化學鍵的調(diào)控手段，可以有效地調(diào)控磁性納米石墨烯中基態(tài)磁序，并且實現(xiàn)了耦合強度高達42meV的反鐵磁納米石墨烯結(jié)構(gòu)。該工作對深入理解碳基材料的磁耦合機制以及為將來設計基于碳基材料的磁性體系具有重要意義。

圖2. 納米石墨烯二聚體的分子結(jié)構(gòu)、自旋密度分布以及掃描隧道微分譜

  博士生鄭玉強和李燦為該工作的共同第一作者。特別感謝德國亞琛工業(yè)大學Markus Ternes教授在該工作過程中給予的有益討論。特別感謝劉晨等同學在實驗過程中給予的幫助。

  文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-19834-2