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  近年來(lái)，二維納米材料因其優(yōu)異的各項(xiàng)性能而備受關(guān)注。與經(jīng)典的二維材料相比，新的碳同素異形體——石墨炔及其衍生物具有獨(dú)特的可分子設(shè)計(jì)的二維層狀共軛骨架結(jié)構(gòu)、納米級(jí)孔隙、強(qiáng)的光-物質(zhì)相互作用及半導(dǎo)體性質(zhì)等特性，吸引了來(lái)自化學(xué)、物理、材料、電子、微電子和半導(dǎo)體領(lǐng)域的科學(xué)家，對(duì)其誘人的半導(dǎo)體、光學(xué)、儲(chǔ)能、催化和機(jī)械性能進(jìn)行探索。自從2010年中科院化學(xué)所李玉良院士課題組首次制備出石墨炔薄膜以來(lái)，迅速成為了材料研究的新領(lǐng)域。理論和實(shí)驗(yàn)表明此類(lèi)材料在信息技術(shù)、電子、能源、催化以及光電等領(lǐng)域具有潛在和重要的應(yīng)用前景。其中，石墨炔類(lèi)材料在光電子器件方面目前報(bào)道極少。

  近日，香港理工大學(xué)黃維揚(yáng)教授、中科院理化技術(shù)研究所謝政研究員和山東大學(xué)王正平教授三方合作，首次報(bào)道了利用界面輔助自下而上界面配位聚合的方法，結(jié)合金屬中心和石墨炔的優(yōu)點(diǎn)，成功制備了兩種不同芳環(huán)基的自支撐汞金屬石墨炔類(lèi)平面網(wǎng)絡(luò)納米片，并發(fā)現(xiàn)了其優(yōu)越的非線性飽和吸收性能，進(jìn)而用于激光調(diào)Q脈沖輸出。論文以“Metallated graphynes as a new class of photofunctional 2D organometallic nanosheets”為題在線發(fā)表于國(guó)際化學(xué)頂級(jí)期刊Angew. Chem. Int. Ed.。香港理工大學(xué)Research Fellow許林利博士、中國(guó)科學(xué)院理化技術(shù)研究所孫繼斌助理研究員、山東大學(xué)碩士研究生唐天鴻和香港理工大學(xué)博士后張紅陽(yáng)為論文共同第一作者。

  1）研究人員將三(4-乙炔基苯)胺（L1）和1, 3, 5-乙炔基苯（L2）兩種芳基配體，與氯化汞通過(guò)堿催化的脫氫鹵化反應(yīng)進(jìn)行氣液或固液界面聚合，得到主鏈汞金屬配位的石墨炔納米片（HgL1和HgL2）。 理論計(jì)算和實(shí)測(cè)表明，這種金屬富碳納米片具有規(guī)則的平面網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)和孔洞，孔徑分別為3.31 nm 和2.15 nm，從而區(qū)別于石墨烯和本征石墨炔納米片等類(lèi)似碳基二維材料。

  2）源自界面輔助方法化學(xué)生長(zhǎng)方法，通過(guò)限制二維空間中分層分子前體的空間排列可實(shí)現(xiàn)結(jié)構(gòu)和形態(tài)控制，從而可以大面積高質(zhì)量地生長(zhǎng)。并且，金屬富碳納米片具有低表面粗糙度、可控制的形貌及厚度和增強(qiáng)的π共軛的連續(xù)二維結(jié)構(gòu)，從而導(dǎo)致具有穩(wěn)定且出色的寬帶非線性飽和吸收特性（532 nm和1064 nm）。這種大面積連續(xù)薄膜可以輕松轉(zhuǎn)移到各種基材上，并直接用作可飽和吸收體。

  3）通過(guò)控制配體（L1和L2）的聚合濃度、類(lèi)型和反應(yīng)條件等可以方便地調(diào)節(jié)非線性飽和吸收性能，優(yōu)化了1064 nm波長(zhǎng)下的激光被動(dòng)調(diào)Q特性，實(shí)現(xiàn)了納秒激光脈沖激光輸出。其中，HgL1納米片的性能可媲美或者超過(guò)最先進(jìn)的二維納米材料（如石墨烯、黑磷、MoS2、γ-石墨炔等）。而HgL2納米片甚至表現(xiàn)出更好的脈沖輸出性能，如更大的單脈沖能量（0.541 μJ）和更高的峰值功率（1.23W）。

  4）研究結(jié)果表明，通過(guò)改變分子結(jié)構(gòu)（例如芳環(huán)、取代基、炔鍵等以及配體中的納米結(jié)構(gòu)和官能團(tuán)以及金屬中心等），配位聚合前體的濃度和制備條件，可以調(diào)節(jié)自支撐獨(dú)立高質(zhì)量納米片的化學(xué)、納米結(jié)構(gòu)和宏觀形態(tài)。這對(duì)將來(lái)用于二維光電納米材料和器件的各種結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)有所幫助。這種出色的光學(xué)性能、機(jī)械加工性能以及分子尺寸的控制相結(jié)合，有利于光電子材料的設(shè)計(jì)及其在非線性光學(xué)、光限幅、光通信和光子計(jì)算機(jī)等領(lǐng)域的器件應(yīng)用。

  綜上，該論文在國(guó)際上首次揭示了金屬類(lèi)石墨炔具有優(yōu)越的非線性光學(xué)性能，不僅可以為光學(xué)領(lǐng)域提供一類(lèi)超寬波段的非線性光學(xué)材料，而且為二維材料和有機(jī)金屬配合物及網(wǎng)絡(luò)聚合物開(kāi)辟新的研究領(lǐng)域和應(yīng)用方向。這項(xiàng)工作揭示了二維金屬富碳石墨炔納米材料具有獨(dú)特的性能和應(yīng)用前景，有望超越石墨烯，成為一類(lèi)穩(wěn)定和多功能的二維納米材料新家族。

  論文鏈接：Linli Xu, et al, Metallated graphynes as a new class of photofunctional 2D organometallic nanosheets, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

  DOI: 10.1002/anie.202014835

  https://doi.org/10.1002/anie.202014835