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  柔性電子和人工智能的發(fā)展極大的推動(dòng)了能源儲(chǔ)能器件的爆炸式增長(zhǎng)，其中，柔性固態(tài)超級(jí)電容器由于其快速的充-放電時(shí)間，高的功率密度和長(zhǎng)的循環(huán)壽命而成為熱門(mén)研究課題。因此，發(fā)展具有優(yōu)異機(jī)械性能和電化學(xué)性能的功能型電極是有待解決的問(wèn)題。MXene由于其高導(dǎo)電性，表面化學(xué)性能可調(diào)性和優(yōu)異的體積比電容，在超級(jí)電容器，鋰離子電池，電化學(xué)催化等領(lǐng)域表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用。但是，將MXene二維納米片組裝成結(jié)構(gòu)性型電極時(shí)，其易于堆疊和片層之間缺乏較好的作用力仍然限制了其進(jìn)一步的應(yīng)用。因此，如何開(kāi)發(fā)出高電化學(xué)性能兼顧優(yōu)異力學(xué)性能的MXene結(jié)構(gòu)電極仍然是個(gè)挑戰(zhàn)。

  除此之外，超級(jí)電容器在工作中會(huì)受到環(huán)境的制約，比如在低溫等嚴(yán)苛環(huán)境之中，限制了離子的傳輸，導(dǎo)致電化學(xué)性能的下降。如何在不犧牲電化學(xué)性能的前提下提高其工作窗口，拓展其在不同環(huán)境中的應(yīng)用具有巨大的實(shí)際意義。

  近日，來(lái)自南京林業(yè)大學(xué)付宇教授團(tuán)隊(duì)，在國(guó)際知名期刊Chemical Engineering Journal上發(fā)表題為“Bioinspired MXene nacre with mechanical robustness for highly flexible all solid-state photothermo-supercapacitor”文章。該文章提出一種仿生界面策略構(gòu)建具有優(yōu)異電化學(xué)性能，機(jī)械柔韌性和光熱性能的功能型MXene結(jié)構(gòu)電極。通過(guò)MXene表面輕度原位生長(zhǎng)SnS₂納米結(jié)構(gòu)，并與納米纖維素纖絲進(jìn)行自組裝，形成具有層層結(jié)構(gòu)的MXene高強(qiáng)度優(yōu)異柔性的自支撐電極。原位SnS₂起到了界面增強(qiáng)和光熱能力雙重功能角色，實(shí)現(xiàn)了MXene電極力學(xué)性能和光熱轉(zhuǎn)化能力的進(jìn)一步提升。進(jìn)一步將MXene結(jié)構(gòu)電極組裝成柔性全固態(tài)超級(jí)電容器，表現(xiàn)出優(yōu)異的功率密度和循環(huán)穩(wěn)定性。受益于材料優(yōu)異的光熱轉(zhuǎn)換性能，系統(tǒng)研究了電容器在不同光照條件下的電化學(xué)儲(chǔ)能行為，拓寬了超級(jí)電容器的使用范圍。

圖1. 仿生界面策略構(gòu)建MXene基光熱超級(jí)電容器

【本文要點(diǎn)】

要點(diǎn)一：仿生界面策略實(shí)現(xiàn)機(jī)械性能增強(qiáng)

  采用仿生界面策略，構(gòu)建類(lèi)似于貝殼多層級(jí)磚瓦結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了MXene材料的力學(xué)性能的提升。通過(guò)原位引入SnS₂和采用纖維素納米纖絲作為物理交聯(lián)劑組裝多尺度功能薄膜，保持?jǐn)嗔焉扉L(zhǎng)率的同時(shí)，拉伸強(qiáng)度相比純MXene提升了5倍。同時(shí)保持了較好的導(dǎo)電性，實(shí)現(xiàn)了高導(dǎo)電性和高力學(xué)性能集成。研究表明，MXene表面SnS₂可作為抗滑移劑從而提升MXene片層之間的物理作用力，同時(shí)CNF的分子鏈段之間的網(wǎng)絡(luò)糾纏效應(yīng)進(jìn)一步提升材料的強(qiáng)度和韌性。因此，該功能薄膜可作為柔性高強(qiáng)度的自支撐超級(jí)電容器電極。

圖2. MXene復(fù)合薄膜的力學(xué)評(píng)估

要點(diǎn)二：實(shí)現(xiàn)柔性高功率密度和循環(huán)性能超級(jí)電容器

  由于所得的MXene基結(jié)構(gòu)電極具備優(yōu)異的電化學(xué)性能和機(jī)械強(qiáng)度，可以將其用于構(gòu)建柔性結(jié)構(gòu)超級(jí)電容器。對(duì)稱(chēng)的MXene基超級(jí)電容器表現(xiàn)出較好的柔性，能夠在彎折500后保持較好的電容保持率。并且充放電循環(huán)4000次仍然可以維持其初始電容值的91.5％，顯示出出色的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，MXene基對(duì)稱(chēng)超級(jí)電容器在也展現(xiàn)出較好的能量密度和功率密度。

圖3 MXene基柔性對(duì)稱(chēng)超級(jí)電容器的電化學(xué)性能

要點(diǎn)三：光熱效應(yīng)電化學(xué)性能的提升

  由于離子遷移速度下降，超級(jí)電容器在低溫環(huán)境工作中通常會(huì)表現(xiàn)出電化學(xué)性能的下降。因此，為了提高超級(jí)電容器在低溫中使用性能，模擬了超級(jí)電容器在不同太陽(yáng)光照強(qiáng)度下的電化學(xué)性能的變化。由于MXene和SnS₂之間協(xié)同作用，光熱轉(zhuǎn)換性能明顯提升，可以將周?chē)奶?yáng)光轉(zhuǎn)換成熱量從而降低材料的電阻，同時(shí)提升離子穿梭速率，實(shí)現(xiàn)電化學(xué)性能的提升。測(cè)試超級(jí)電容器在0.5, 1, 和1.5 kW/m²光照強(qiáng)度下的循環(huán)伏安，充放電和交流阻抗性能，可以發(fā)現(xiàn)隨著光照強(qiáng)度的提升，超級(jí)電容器的電容實(shí)現(xiàn)了梯度增長(zhǎng)過(guò)程，電極和電解質(zhì)的界面也得到了提升。同時(shí)測(cè)試了不同光照強(qiáng)度下的充放電循環(huán)，在10次循環(huán)后也表現(xiàn)出較好的循環(huán)穩(wěn)定性。經(jīng)過(guò)計(jì)算，在1個(gè)太陽(yáng)光照強(qiáng)度下，超級(jí)電容器的能量密度提升了60%。該工作為模擬光熱條件下超級(jí)電容器工作提供了概念性驗(yàn)證。

圖4 光熱條件下MXene基柔性超級(jí)電容器的電化學(xué)性能研究

  文章第一作者為蔡晨陽(yáng)，通訊作者為付宇教授，通訊單位為南京林業(yè)大學(xué)。

  文章鏈接：

  Bioinspired MXene nacre with mechanical robustness for highly flexible allsolid-state photothermo-supercapacitor

  https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.129275