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廣州大學(xué)劉自力和林璟《Chem. Eng. J.》: 揭示可切換超疏/超親水智能表面抗菌抗細(xì)菌黏附性的差異和關(guān)聯(lián)
2022-01-16  來源：高分子科技


  近年來，鈦基材料被廣泛地應(yīng)用在化工、航空、海航運(yùn)輸及生物醫(yī)療等領(lǐng)域。然而，細(xì)菌附著在鈦基材料表面會(huì)形成微生物腐蝕或有害細(xì)菌傳染等問題，嚴(yán)重危害著人類的健康和經(jīng)濟(jì)發(fā)展。構(gòu)筑負(fù)載各類抗菌劑的超疏水或超親水TiO2納米管陣列表面是被廣泛應(yīng)用于鈦基材料表面實(shí)現(xiàn)其抗細(xì)菌黏附的有效策略之一，且基于TiO2的光敏性可在同一材料表面實(shí)現(xiàn)超疏水/超親水的智能切換，有以下科學(xué)問題需要進(jìn)一步探究和揭示：1.太陽(yáng)光照射下TiO2的量子產(chǎn)率極低情況下，如何提升其釋放活性氧(ROS)抗菌能力？2.可切換超疏/超親水智能表面的抗菌和抗細(xì)菌黏附性有何差異和關(guān)聯(lián)？


  近期，廣州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院劉自力和林璟等為揭示可切換超疏/超親水智能表面抗菌抗細(xì)菌黏附性的差異和關(guān)聯(lián)，在Chemical Engineering Journal期刊上(IF=13.273)發(fā)表論文，題名為Difference and association of antibacterial and bacterial anti-adhesive performances between smart Ag/AgCl/TiO2 composite surfaces with switchable wettability，探究和揭示了以上兩個(gè)科學(xué)問題，其智能材料的制備流程和相關(guān)機(jī)制示意圖如圖1所示：


 圖1：抗菌防黏附智能表面的制備


結(jié)果發(fā)現(xiàn)：


1. 如何提升太陽(yáng)光照射下TiO2的量子產(chǎn)率，以提升其釋放ROS抗菌能力？


  該研究團(tuán)隊(duì)通過連續(xù)離子層吸附反應(yīng)法和光還原法在TiO2納米管陣列表面引入光催化性質(zhì)優(yōu)異且穩(wěn)定的Ag/AgCl NPs復(fù)合納米粒子，構(gòu)筑了Ag/AgCl/TiO2復(fù)合表面。理論上，在太陽(yáng)光照射下Ag NPs發(fā)生局域等離子共振現(xiàn)象(SPR)，對(duì)太陽(yáng)光產(chǎn)生強(qiáng)烈的吸收從而被激發(fā)產(chǎn)生光電子-空穴對(duì)，Ag/AgCl/TiO2的復(fù)合結(jié)構(gòu)能高效抑制電子-空穴對(duì)的復(fù)合，進(jìn)而促進(jìn)ROS的釋放？咕鷮(shí)驗(yàn)與ESR測(cè)試結(jié)果顯示(圖2)，與常規(guī)只負(fù)載Ag NPs的方式相比，負(fù)載Ag/AgCl NPs后復(fù)合表面在太陽(yáng)光照射下釋放ROS的效率更高，比Ag NPs展現(xiàn)出更顯著的增效作用，且僅負(fù)載3.66 μg cm-2的Ag/AgCl NPs就可以使復(fù)合材料對(duì)金黃色葡萄球菌和大腸桿菌的抗菌率分別達(dá)到98.65%和99.15%以上，Ag/AgCl NPs負(fù)載后能顯著增強(qiáng)復(fù)合材料表面在太陽(yáng)光照下釋放ROS的抗菌效率。


 圖2：TNTs/Ti@Ag(10)@FAS和TNTs/Ti@Ag/AgCl(10)@FAS材料表面的抗菌性

 

2. 可切換超疏/超親水智能表面的抗菌和抗細(xì)菌黏附性有何差異和關(guān)聯(lián)？


  利用TiO2光致親水特性，構(gòu)建出了通過紫外光照/暗儲(chǔ)能實(shí)現(xiàn)超疏水/超親水可逆轉(zhuǎn)變的智能材料表面；研究發(fā)現(xiàn)：超疏水轉(zhuǎn)變至親水TNTs/Ti@Ag/AgCl(1)@FAS材料表面對(duì)大腸桿菌的抗菌率由82.9%上升至94.6%，對(duì)金黃色葡萄球菌的抗菌率由78.9%上升至88.4%。通過分子動(dòng)力學(xué)模擬，研究了Ag+在疏/親水表面釋放的過程及差異，揭示了氟硅烷分子對(duì)水分子的排斥效應(yīng)以及羥基基團(tuán)的親水作用是造成Ag+在疏/親水表面釋放差異的內(nèi)在原因(圖3)。研究還發(fā)現(xiàn)，超疏狀態(tài)下，復(fù)合表面展現(xiàn)出出色的疏水/疏油性和低表面黏附力，使細(xì)菌難以黏附在表面，并且表面形成的空氣層能夠阻隔細(xì)菌，在主動(dòng)殺菌機(jī)制的協(xié)同作用下對(duì)大腸桿菌和金葡的抗細(xì)菌黏附率達(dá)到99.47%和98.50%。超親水狀態(tài)下，親水表面形成的水化層能起到阻隔細(xì)菌的作用，在主動(dòng)殺菌機(jī)制的協(xié)同作用下，對(duì)大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的抗細(xì)菌黏附率也分別達(dá)到97.86%和90.42%。總而言之，超疏狀態(tài)智能表面展現(xiàn)出更出色的抗細(xì)菌黏附性能；超親水狀智能表面展現(xiàn)出更出色的抗菌性能。


 圖3：表面潤(rùn)濕性對(duì)Ag+釋放的影響


  本文的作者單位為廣州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，第一作者為廣州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院桂黎爽碩士研究生，通訊作者為導(dǎo)師林璟副教授和劉自力教授，其團(tuán)隊(duì)成員左建良博士、王琪瑩副教授及本科生劉俊江、江文峰、封天雨、李樹立、王思桃等為該成果做出了積極的貢獻(xiàn)，并得到了國(guó)家自然科學(xué)基金面上(22078077)項(xiàng)目等項(xiàng)目的大力支持；

 

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.134103

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