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  在大數(shù)據(jù)和人工智能背景下，信息安全扮演著越來越重要的角色。通過外界刺激實現(xiàn)多重防偽功能的材料受到廣泛的關(guān)注。其中可被裸眼識別且難以仿制的光學防偽(包括結(jié)構(gòu)生色和熒光等材料的應(yīng)用)，在我們的日常生活中起著越來越重要的作用。近日，大連理工大學武素麗教授和南開大學李希艷教授合作設(shè)計了一種具有三重光學防偽性能的復(fù)合結(jié)構(gòu)：將親水修飾的上轉(zhuǎn)換納米顆粒（M-UCNP）集成在具有最優(yōu)禁帶反射強度的雙層反蛋白石光子晶體（IOPC）薄膜的表面制備了雙層IOPC/M-UCNP。IOPC的光子禁帶(PSB)可以對特定波長的光進行布拉格反射，如圖1所示，設(shè)計的雙層IOPC結(jié)構(gòu)不僅可以對自然光進行調(diào)制產(chǎn)生“Janus”結(jié)構(gòu)色，還可以對結(jié)構(gòu)表面的M-UCNPs實現(xiàn)熒光增強，使上轉(zhuǎn)換圖案在近紅光激發(fā)下被全部點亮。相關(guān)工作以“Upconversion Nanoparticle-Integrated Bilayer Inverse Opal Photonic Crystal Film for the Triple Anticounterfeiting”為題發(fā)表在國際期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》上。

圖1 IOPC/M-UCNP三重防偽應(yīng)用示意圖

  雙層IOPC是由光子禁帶（PSB₁）位于M-UCNPs綠色熒光（540 nm）的540層和光子禁帶（PSB₂）位于M-UCNPs激發(fā)波長（808 nm）的808層構(gòu)成，將沉積有M-UCNPs的一側(cè)定義為結(jié)構(gòu)正面。如圖2a所示，基于布拉格反射產(chǎn)生的結(jié)構(gòu)色只能在鏡面角下觀察，因此在結(jié)構(gòu)正面，光子禁帶位于近紅外(NIR)區(qū)域的808層對樣品的反射結(jié)構(gòu)色沒有貢獻，只表現(xiàn)為540層的顏色，即從綠色到藍色的角度依存變色(圖2b)。在結(jié)構(gòu)背面，根據(jù)課題組之前的工作（Sci China Mater 2021, 64(2): 420–429），808層的PSB₂位于NIR區(qū)域，Mie散射共振導(dǎo)致的尖銳散射光譜將會產(chǎn)生的亮麗散射結(jié)構(gòu)色。如圖2c所示，該結(jié)構(gòu)色不需要在鏡面角下觀察，且表現(xiàn)出從紅色到藍色的角度依存變色(圖2d)。因此，雙層IOPC/M-UCNP結(jié)構(gòu)兩側(cè)表現(xiàn)為具有不同觀察方式和顏色變色范圍的“Janus”結(jié)構(gòu)色(圖2e)。

圖3 IOPC/M-UCNP發(fā)光增強機理

  該結(jié)構(gòu)對可見光調(diào)制產(chǎn)生的“Janus”顏色在黑暗環(huán)境下將失去防偽能力，而雙層IOPC對表面M-UCNPs的熒光增強賦予了其全天候的防偽能力。如圖3所示，當808 nm的激發(fā)光從樣品正面激發(fā)M-UCNPs時，其發(fā)出的綠色熒光（540 nm，Er³⁺的⁴S_3/2?⁴I_15/2）將被540層反射實現(xiàn)定向光提取。當激發(fā)光繼續(xù)向下傳播時，與激發(fā)波長匹配(808 nm, ⁴I_9/2?⁴F_3/2 of Nd³⁺)的808層將作為“二次激發(fā)源”向上反射激發(fā)光來增強激發(fā)光與M-UCNPs的相互作用。相比于空白樣品，該結(jié)構(gòu)對M-UCNPs的綠色熒光實現(xiàn)了15.7倍的增強。增強的上轉(zhuǎn)換發(fā)光和雙面“Janus”結(jié)構(gòu)色賦予了IOPC/M-UCNP膜三重防偽能力。

  最后，作者將制備的IOPC/M-UCNP結(jié)構(gòu)進行圖案化并應(yīng)用于錢幣防偽。如圖4所示，將圖案化后的復(fù)合模放置于港幣的透明窗部分，在可見光環(huán)境下，從結(jié)構(gòu)正面觀察到生動的綠色，青色和藍色結(jié)構(gòu)色圖案，從結(jié)構(gòu)背面看到紅色、綠色和藍色的鏡像結(jié)構(gòu)色圖案。在黑暗環(huán)境中，相比于未被激發(fā)的樣品，IOPC/M-UCNP表現(xiàn)出明亮的黃綠色熒光。三種模式提供了優(yōu)異的防偽效果。

圖4 圖案化的IOPC/M-UCNP結(jié)構(gòu)應(yīng)用于港幣透明窗的三重防偽

  小結(jié)：作者巧妙地將IOPC和UCNP結(jié)合，獲得了具有三重防偽能力的IOPC/M-UCNP復(fù)合結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)中的IOPC不僅可以對可見光進行調(diào)制產(chǎn)生不同變色范圍和觀察方式的“Janus”結(jié)構(gòu)色，其與M-UCNPs的激發(fā)光和發(fā)射光同時匹配的雙光子禁帶還可以協(xié)同增強上轉(zhuǎn)換發(fā)光，賦予了該結(jié)構(gòu)全天候防偽能力。該工作為結(jié)構(gòu)色和熒光在光學防偽和信息安全等領(lǐng)域的實際應(yīng)用提供了新的思路。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsami.1c25059