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  大氣中二氧化碳濃度的增加是全球氣候變化的原因之一，也是自然和人類面臨的最緊迫的問題之一。減少人為CO₂排放的一個有效途徑是CO₂捕獲和儲存，這涉及到收集和分離二氧化碳的技術。開發(fā)能夠對二氧化碳進行自適應調節(jié)行為的氣體控制系統(tǒng)將會有所幫助。氣閥廣泛應用于控制氣流，然而，目前的氣閥多數(shù)為物理機理調控，化學機理調控的氣閥面臨重大挑戰(zhàn)。

圖1. 基于質子化誘導液體門控自適應系統(tǒng)的CO₂化學響應氣閥的原理圖

 

  近期，廈門大學化學與化工學院的侯旭教授團隊提出了質子化誘導液體門控自適應系統(tǒng)的CO₂化學響應氣閥的機理（圖1）。利用聚(丙二醇)雙(2-氨基丙基醚)和油酸的聚合物可在CO₂的存在下發(fā)生質子化而失去其表面活性（圖1a），將該聚合物溶于去離子水作為門控液體浸潤于尼龍膜內制備成質子化誘導液體門控自適應系統(tǒng)；系統(tǒng)地研究了該液體門控體系的門控液在通入二氧化碳前后的物理化學性質，主要包括接觸角、表面張力、動態(tài)表面張力、pH和結合能等（圖2）；之后，又系統(tǒng)地研究了該液體門控體系的物理化學性質，主要包括SEM圖、元素分析圖、臨界跨膜壓強、CO₂濃度的影響、膜孔的影響等（圖3）；通過多次交替加入CO₂和排出CO₂驗證了該液體門控體系的穩(wěn)定性，以及通過加入不同的氣體驗證了該液體門控體系對CO₂特異性識別。這項研究工作打破物理機理的氣閥不能對氣體特異性識別的缺陷，系統(tǒng)研究了化學機理的氣閥在控制CO₂氣流方面的貢獻，為工業(yè)廢氣中CO₂捕獲和儲存提供了新的技術支撐（圖4）。該工作以“Carbon Dioxide Chemically Responsive Switchable Gas Valves with Protonation-Induced Liquid Gating Self-Adaptive Systems”為題發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》上（DOI: 10.1002/anie.202201109）。文章第一作者是廈門大學博士后雷津美博士。該研究得到國家自然科學基金委的支持。

 

圖2.基于質子化誘導的液體門控中門控液體的性質

 

圖3. 基于質子化誘導的液體門控的性質

 

圖4. 基于質子化誘導的液體門控的CO₂化學響應氣閥的應用

 

  該工作是團隊近期關于氣體響應性液體門控相關研究的最新進展之一。團隊利用液體來建立氣流控制的響應性閥門，可以為包括氣閥在內的各種應用場景提供新的機會（Nature 2015, 519, 70-73）。在過去的幾年中，團隊制備了光、熱、力和磁場等響應的液體門控用于氣流控制（Ind. Eng. Chem. Res. 2019, 58, 11976-11984；Chem. Soc. Rev. 2020, 49, 7907-7928; Light Sci. Appl. 2021, 10, 127; Adv. Mater. 2022, 34, 2107327;），然而，這些液體門控體系因受外界因素的控制往往給其應用帶來極大困擾。為此團隊發(fā)展了質子化誘導的液體門控，系統(tǒng)探索了通入CO₂、排出CO₂和不同濃度的CO₂對功能液體和液體門控性質的影響，驗證了質子化誘導的液體門控的穩(wěn)定性和特異性，實現(xiàn)了自適應性和可開關性CO₂氣閥的應用。

 

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202201109