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  能夠?qū)穸�、光、熱和電等外界環(huán)境刺激做出反應(yīng)的智能材料，已經(jīng)吸引了大量的研究關(guān)注，特別是能夠可逆地改變其尺寸和形狀的智能驅(qū)動(dòng)器。其中，濕度驅(qū)動(dòng)器是一種很有趣的智能驅(qū)動(dòng)器，它可以將濕度激發(fā)的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為其他形式的能量，如機(jī)械能，其最終可呈現(xiàn)為智能驅(qū)動(dòng)器的宏觀機(jī)械形變。近年來(lái)科研人員對(duì)濕度驅(qū)動(dòng)器進(jìn)行了大量的研究，為其在環(huán)境監(jiān)測(cè)、遠(yuǎn)程控制、人機(jī)交互等前沿領(lǐng)域的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。驅(qū)動(dòng)的本質(zhì)和機(jī)制也為驅(qū)動(dòng)器在即將到來(lái)的人工智能時(shí)代提供了潛力和巨大的發(fā)展空間。

  鑒于此，北京化工大學(xué)潘凱教授課題組、浙江大學(xué)朱林利教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種新型的石墨烯基濕度驅(qū)動(dòng)器，它具有精確可控的響應(yīng)方向和響應(yīng)位置。所制備的驅(qū)動(dòng)器具有快速的濕度響應(yīng)性能、變形程度大和優(yōu)秀的力學(xué)穩(wěn)定性。微觀結(jié)構(gòu)觀察和理論分析表明，Janus結(jié)構(gòu)和周期性微觀結(jié)構(gòu)誘導(dǎo)了這些新型的濕度驅(qū)動(dòng)器濕度-力學(xué)響應(yīng)的高靈敏度。且激光還原誘導(dǎo)的定向微觀結(jié)構(gòu)能夠精確地控制石墨烯基Janus膜中濕度響應(yīng)的方向和位置。他們?cè)O(shè)計(jì)了一系列復(fù)雜的智能設(shè)備，如滾筒狀、帶狀和三維波形狀的濕度驅(qū)動(dòng)器，其濕度響應(yīng)可以高度匹配并驗(yàn)證有限元模擬結(jié)果，這進(jìn)一步啟發(fā)了科研人員對(duì)智能機(jī)器人精確變形的設(shè)計(jì)。相關(guān)工作以“Graphene-Based Moisture Actuator with Oriented Microstructures Prepared by One-Step Laser Reduction for Accurately Controllable Responsive Direction and Position”為題發(fā)表在《ACS Applied Materials & Interfaces》。

石墨烯基Janus膜的制備

  激光還原是一種簡(jiǎn)單、強(qiáng)大、可控的氧化石墨烯（GO）還原方法。作者采用激光還原法成功地制備了石墨烯基Janus膜。相比與未還原的氧化石墨烯層，激光使還原氧化石墨烯（rGO）層具有蓬松的多孔結(jié)構(gòu)和線性取向的微結(jié)構(gòu)(圖1a)。考慮到激光的可編程性，通過(guò)計(jì)算機(jī)軟件設(shè)計(jì)了一系列的掃描圖案，有一個(gè)有趣的現(xiàn)象，即帶圖案的石墨烯基Janus膜在低濕度條件下呈蓮花狀形狀(圖1b)。激光的可控編輯為他們制備的石墨烯濕度驅(qū)動(dòng)器在智能設(shè)備中的應(yīng)用提供了可能。

圖1(a)激光誘導(dǎo)石墨烯基Janus膜制備工藝示意圖。(b)仿生圖案設(shè)計(jì)。

濕度驅(qū)動(dòng)性能

  濕度驅(qū)動(dòng)性能是濕度驅(qū)動(dòng)器的關(guān)鍵，為了進(jìn)一步研究石墨烯基Janus膜的濕度和溫度響應(yīng)，他們制備了三種不同激光掃描速度的石墨烯基Janus膜，并對(duì)其進(jìn)行“濕度/溫度驅(qū)動(dòng)響應(yīng)形變和響應(yīng)速率”驅(qū)動(dòng)性能測(cè)試（圖S2）。在優(yōu)化的基礎(chǔ)上，他們進(jìn)一步確定了石墨烯基Janus膜的彎曲角度與環(huán)境條件之間的定量關(guān)系。其響應(yīng)性能如圖2所示。結(jié)果表明石墨烯基Janus膜可在短時(shí)間內(nèi)達(dá)到約1000°的彎曲形變，且石墨烯基Janus膜的彎曲能力具有極好的穩(wěn)定性，經(jīng)過(guò)“低濕度-高濕度”和“高溫度-低溫度”多次循環(huán)測(cè)試后仍保持穩(wěn)定的響應(yīng)角度；且同比于其他石墨烯基濕度驅(qū)動(dòng)器，高濕度下石墨烯基Janus膜的驅(qū)動(dòng)速率及形變角度更具優(yōu)勢(shì)。

圖2(a)在RH=85%和RH = 10%時(shí)石墨烯基Janus膜的變形;(b)石墨烯基Janus膜在20℃和60℃下的變形；(c)石墨烯基Janus膜(rGO-1)的水分響應(yīng);(d)在RH=20%和RH=85%之間的可逆彎曲運(yùn)動(dòng)隨時(shí)間變化的曲線；(e)濕度響應(yīng)的循環(huán)實(shí)驗(yàn);(f)石墨烯基Janus膜在不同激光速度下的熱響應(yīng);(g)可逆彎曲運(yùn)動(dòng)在20℃至60℃之間的隨時(shí)間變化曲線；(h)溫度響應(yīng)循環(huán)實(shí)驗(yàn)。

石墨烯基Janus膜的濕度響應(yīng)的機(jī)理探究

  一般來(lái)說(shuō)，結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)在智能驅(qū)動(dòng)器中起著重要的作用，而濕度響應(yīng)的關(guān)鍵是利用材料或結(jié)構(gòu)的力學(xué)性能不匹配來(lái)完成相關(guān)的智能動(dòng)作或指令。雙層膜的Janus結(jié)構(gòu)作為一種代表性類型，可以更有效、更直觀地表達(dá)不同材料層中外部刺激所產(chǎn)生的機(jī)械能。為了更好的解釋石墨烯基Janus膜的濕度驅(qū)動(dòng)機(jī)理，本文基于力學(xué)原理建立了一個(gè)力學(xué)模型，采用有限元方法進(jìn)行模擬分析，以深入了解驅(qū)動(dòng)行為在幾何結(jié)構(gòu)、濕度及力學(xué)形變間的關(guān)系。作者提出，以單個(gè)周期結(jié)構(gòu)為例，相對(duì)濕度的增加允許更多的水分子進(jìn)入GO片層間的空隙空間，從而導(dǎo)致GO層沿著膜的橫向方向膨脹，其中膨脹力與GO片層之間的距離成反比。因此，當(dāng)濕度增加時(shí)，GO膜中致密段的膨脹力大于疏松部分的膨脹力，這種膨脹力的差異是驅(qū)動(dòng)的動(dòng)力源。當(dāng)在激光處理下，GO還原為rGO時(shí)，可以產(chǎn)生定向取向周期性結(jié)構(gòu)，如圖3所示。為了進(jìn)一步了解這種各向異性結(jié)構(gòu)對(duì)石墨烯基Janus膜水分響應(yīng)的影響，他們采用有限元方法模擬了具有周期性結(jié)構(gòu)的各向異性膜的力學(xué)響應(yīng)。作者提出了一個(gè)機(jī)理模型來(lái)揭示激光還原形成的各向異性和周期結(jié)構(gòu)的變形機(jī)制（圖4）。在周期結(jié)構(gòu)中取出一個(gè)元素進(jìn)行分析，沿激光方向的拉伸(rGO_90°)可以簡(jiǎn)化為多個(gè)平行彈簧的拉伸，而垂直于激光方向的拉伸(rGO_0°)可以簡(jiǎn)化為多個(gè)串聯(lián)彈簧的拉伸。如圖5所示，模擬分析得到的變形效果與實(shí)際濕度驅(qū)動(dòng)響應(yīng)的形變結(jié)果有很好的吻合性，充分說(shuō)明上述提出的驅(qū)動(dòng)機(jī)理及建立的力學(xué)模型的科學(xué)性。

圖3 (c)中(a)rGO層和(b)GO層截面的放大SEM圖像;(c)石墨烯基Janus膜的橫截面SEM;(d) RGO層表面的SEM圖像和插圖顯示表面接觸角(59°);(e)GO層表面和表面接觸角(94°)的SEM圖像;(f₁)石墨烯基Janus膜表面的SEM圖像;(f₂) (f₁)的放大SEM圖像;GO/RGO Janus執(zhí)行器表面(g₁)和截面(h₁)的AFM圖像;(g₂) (g₁) AFM放大圖像;(h₂) (h₁)中的AFM放大圖像。

圖4 (a)石墨烯基Janus膜rGO_0°和rGO_90°的力學(xué)等效分析模擬;(b)水分響應(yīng)過(guò)程中rGO_90°的力學(xué)模擬機(jī)理圖。

驅(qū)動(dòng)應(yīng)用

  利用上述的Janus結(jié)構(gòu)和激光誘導(dǎo)的定向微觀結(jié)構(gòu)，所得到的石墨烯基Janus膜可以作為具有位置設(shè)置和方向可控響應(yīng)的致動(dòng)器。他們做了一些編程來(lái)設(shè)計(jì)還原氧化石墨烯膜，并從理論上分析了不同情況下的力學(xué)變形模式。

圖5可控制位置和方向的石墨烯基Janus膜的設(shè)計(jì)、力學(xué)模擬和應(yīng)用。

  小結(jié)：作者利用一步激光還原法成功地制造了一種石墨烯基水分驅(qū)動(dòng)器，它具有精確可控的響應(yīng)方向和響應(yīng)位置。受益于激光誘導(dǎo)的定向微結(jié)構(gòu)和Janus結(jié)構(gòu)，石墨烯基水分驅(qū)動(dòng)器具有良好的濕度-力學(xué)響應(yīng)行為。通過(guò)對(duì)激光誘導(dǎo)的線性排列微觀結(jié)構(gòu)的進(jìn)一步觀察和理論分析與建模，闡明了驅(qū)動(dòng)行為中位置和方向可控響應(yīng)的機(jī)理。此外，他們?cè)O(shè)計(jì)的一些復(fù)雜智能設(shè)備，如滾筒狀、帶狀和三維波形狀的濕度驅(qū)動(dòng)器，可以與有限元模擬結(jié)構(gòu)高度一致，有望在智能機(jī)器人、智能傳感器、仿生設(shè)備和其他需要高力學(xué)精度的前沿領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用。

  全文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c00873