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華中大龔江課題組 CEJ：廢舊聚酯轉(zhuǎn)換成MOF進(jìn)行可控碳化并用于太陽能界面水蒸發(fā)和產(chǎn)電協(xié)同
2022-08-11  來源：高分子科技

  當(dāng)今社會，塑料極大豐富了我們的生活。我國是塑料生產(chǎn)和消費的第一大國，2021年塑料產(chǎn)量高達(dá)8004萬噸。聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）是第四大塑料，具有無毒、無味、透明度高、力學(xué)性能好等優(yōu)點，被廣泛應(yīng)用于纖維、薄膜等領(lǐng)域。然而大多數(shù)塑料使用后變成廢棄塑料，但是塑料的化學(xué)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，在自然環(huán)境中可能數(shù)百年不會被分解，因此造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染和資源浪費。近年來將廢舊塑料轉(zhuǎn)化為高附加值的碳材料（比如石墨烯和碳納米管）受到廣泛關(guān)注（Nat. Catal. 2020, 3, 902; Prog. Polym. Sci. 2019, 94, 1; Chem 2021, 7, 1487; Nature 2020, 577, 647; Adv. Mater. 2022, 34, 2100843; J. Energy Chem. 2022, 69, 369; Adv. Mater. 2021, 33, 200519）。這不僅為廢舊塑料的升級化學(xué)回收提供新策略，還為新型碳材料的制備提供新方法。目前，常見的塑料碳化方法可以歸納為以下兩種策略。


  第一種策略是裂解-催化碳化，也即是在熱或者催化劑等作用下塑料降解為小分子產(chǎn)物，之后在鐵、鈷、鎳等金屬催化劑作用下小分子產(chǎn)物發(fā)生脫氫等反應(yīng)變成碳材料（Angew. Chem. Int. Ed. 2005, 44, 1517; Appl. Catal. B: Environ 2014, 147, 592; Appl. Catal. B: Environ 2014, 152-153, 289; Nat. Catal. 2020, 3, 902; ACS Nano 2021, 15, 15461）。然而，該策略無法精確控制碳材料的微觀結(jié)構(gòu)。第二種策略是通過使用無機(jī)模板（例如SiO2、蒙脫土等）將廢舊塑料轉(zhuǎn)化為多孔碳（J. Mater. Chem. A 2015, 3, 341; ACS Sustainable Chem. Eng. 2019, 7, 3801；Waste Manage. 2019, 87, 691; Sci. Total Environ. 2022, 815, 152900）。這需要使用腐蝕性化學(xué)試劑將模板去除，過程繁瑣。


  在過去幾十年中，金屬-有機(jī)框架（MOF）作為一種由金屬節(jié)點和有機(jī)連接體構(gòu)成的高度結(jié)晶材料，已經(jīng)成為研究熱點。MOF衍生的碳材料因其高比表面積、可控的形態(tài)和微觀結(jié)構(gòu)而備受關(guān)注。在這種背景下，利用廢舊塑料作為前軀體來制備具有結(jié)構(gòu)可控和成分可設(shè)計的多功能MOF引起了越來越多的興趣。這不僅為MOF的低成本大規(guī)模生產(chǎn)提供了新的平臺，還有助于實現(xiàn)碳中和。更吸引人的是，廢舊塑料基MOF衍生的碳材料則為生產(chǎn)結(jié)構(gòu)可控的碳材料提供了新的綠色方法。


  另一方面，為了實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展，迫切需要解決能源危機(jī)和淡水短缺的難題。太陽能界面水蒸發(fā)是利用太陽能和光熱材料從廢水和海水中生產(chǎn)清潔水的一種新興技術(shù)。理想的光熱材料具有寬帶光吸收，低導(dǎo)熱率和高效水傳輸。在界面蒸發(fā)中，光熱材料與環(huán)境或者水體的不可避免產(chǎn)生溫度差，造成能量損失。而利用熱電模塊 (Nano Energy 2021, 86, 106138)，壓電裝置 (Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2010422)等，將這些低品質(zhì)熱利用起來轉(zhuǎn)換成電能，實現(xiàn)太陽能的高效利用。


  在最近的工作中（Chemical Engineering Journal，中科院1區(qū)，影響因子為16.774），課題組以廢舊PET塑料瓶為原料，通過溶劑熱法制備了Mn-MOF，并且在不同溫度下碳化生成形貌各異的MnO/C納米粒子，將其涂覆于棉布表面構(gòu)成雙功能蒸發(fā)器，用于太陽能界面水蒸發(fā)和產(chǎn)電結(jié)合（圖1）。


圖1 廢舊PET溶劑熱法制備Mn-MOF及其可控碳化制備形貌各異的MnO/C納米粒子并應(yīng)用于太陽能界面光熱轉(zhuǎn)化和熱電集成示意圖


  在不同碳化溫度下，Mn-MOF衍生的MnO/C納米粒子展現(xiàn)了不同的形貌（圖2）。在400度時，MnO/C納米粒子保留了Mn-MOF的立方體結(jié)構(gòu)。在500度時，Mn-MOF完全轉(zhuǎn)變?yōu)榍蛐?/span>MnO/C納米粒子。溫度升高到600度，呈現(xiàn)八面體結(jié)構(gòu)的MnO/C納米粒子。在700度時，產(chǎn)物由多面體MnO/C納米粒子組成。


圖2 (a和b) Mn-MOF及其不同碳化溫度下MnO/C納米粒子的形貌圖：(c) MnO/C-400, (d) MnO/C-500, (e) MnO/C-600和(f) MnO/C-700；(g和h) MnO/C-600的高分辨透射電鏡圖


  具有豐富孔結(jié)構(gòu)和較高的比表面積的MnO/C-600納米粒子能實現(xiàn)高效地吸光和光熱轉(zhuǎn)換，同時超親水的棉布能實現(xiàn)快速的水傳輸。因而，將MnO/C-600納米粒子涂覆在棉布上與聚苯乙烯泡沫結(jié)合，構(gòu)成復(fù)合蒸發(fā)器，表現(xiàn)出優(yōu)異的水蒸發(fā)性能（圖3）。在1 kW m-2下，MnO/C-600復(fù)合蒸發(fā)器的水蒸發(fā)速率為2.38 kg m-2 h-1，能量轉(zhuǎn)換效率為98.5%，對染料水、生活廢水等都有穩(wěn)定的蒸發(fā)速率，經(jīng)過30次循環(huán)，產(chǎn)水速率仍然維持在2.2 kg m-2 h-1以上。為了測試復(fù)合蒸發(fā)器在實際中的應(yīng)用，他們進(jìn)行了戶外測試，累積產(chǎn)水量為4.6 kg m-2（圖4）。與熱電模塊集成，在3個太陽下輸出電壓可以達(dá)到330 mV（圖5），將幾個熱電裝置串聯(lián)可以使小風(fēng)扇轉(zhuǎn)動或者點亮計算器的液晶顯示屏。該研究不僅為廢舊塑料的升級化學(xué)回收提供新的策略，還為新型太陽能界面水蒸發(fā)和熱電聯(lián)產(chǎn)提供新平臺。


圖3 (a~g) MnO/C-x (x = 400, 500, 600和700)涂覆于棉布上制備復(fù)合蒸發(fā)器并用于太陽能界面水蒸發(fā)；(h和i)棉布與MnO/C-600復(fù)合蒸發(fā)器的COMSOL模擬 


圖4 MnO/C-600復(fù)合蒸發(fā)器用于實際戶外產(chǎn)水實驗


圖5 (a~h) MnO/C-600復(fù)合蒸發(fā)器與熱電模塊結(jié)合用于產(chǎn)電；(i~k)幾個熱電模塊串聯(lián)可以使風(fēng)扇旋轉(zhuǎn)和點亮LED屏幕


  以上研究成果以Shape-controlled fabrication of MnO/C hybrid nanoparticle from waste polyester for solar evaporation and thermoelectricity generation為題發(fā)表在期刊Chemical Engineering Journal（中科院1區(qū)，影響因子為16.774）上。論文第一作者為華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院2021級碩士研究生范子芬，牛冉研究員和龔江研究員是共同通訊作者。論文作者還包括碩士研究生任佳欣、白慧穎、何攀攀、劉寧和陳冰鈺，以及博士研究生郝亮。該研究得到國家自然科學(xué)基金、華中科技大學(xué)人才引進(jìn)基金和湖北省海外高層次人才計劃的資助。


  文章鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722040153?via=ihub


  通訊作者簡介：龔江 博士，華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院研究員、博士生導(dǎo)師。2010年本科畢業(yè)于四川大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)院，2015年博士畢業(yè)于中國科學(xué)院長春應(yīng)用化學(xué)研究所，2015~2018年先后在德國馬克斯-普朗克膠體界面研究所和美國得克薩斯州大學(xué)圣安東尼奧分校做博士后研究，2018年10月加入華中科技大學(xué)。研究方向為（1）廢舊塑料可控降解-碳化制備單體、碳材料、氮化碳或者M(jìn)OF材料；（2）太陽能界面光熱轉(zhuǎn)換技術(shù)及其與熱電轉(zhuǎn)換、光催化降解、水伏發(fā)電和海水提鈾等技術(shù)的集成應(yīng)用。迄今為止在Prog. Polym. Sci.、Adv. Mater.和Angew. Chem. Int. Ed., Appl. Catal. B和Chem. Eng. J.等期刊發(fā)表SCI論文121篇，其中第一作者/通訊作者61篇，被引用超過3900次，4篇論文被選為“HOT Paper”，3篇論文被選為“ESI高被引論文”，獲得7項授權(quán)的中國發(fā)明專利，擔(dān)任Rare Metal（影響因子為6.3）的青年編委。此外，獲得湖北省海外高層次人才計劃、國際純粹和應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合協(xié)會（IUPAC）頒發(fā)的江教授新材料青年獎、華中學(xué)者、重慶墊江青年五四獎?wù)碌葮s譽(yù)獎勵。主持國家自然科學(xué)基金和企業(yè)合作項目等6項。指導(dǎo)學(xué)生獲得湖北省大學(xué)生化學(xué)化工學(xué)術(shù)創(chuàng)新成果報告一等獎3項。


  課題組鏈接：http://m.jiyikeji.com/ss/gongjiang_hust/index.html

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