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  熱電轉(zhuǎn)換效應(yīng)具有將熱能直接轉(zhuǎn)換為電能的特性，相對于其他類型能量轉(zhuǎn)換技術(shù)，柔性熱電器件可實現(xiàn)無移動部件的便攜式全天候工作，為多數(shù)物聯(lián)網(wǎng)用可穿戴電子設(shè)備的持續(xù)供電提供了新型技術(shù)支持。由熱電紗線（TEF）編織成的三維熱電織物（TET）具有面內(nèi)能量轉(zhuǎn)換、動態(tài)曲面變形和穿戴舒適等獨特優(yōu)勢。然而，采用金屬電極連接p型與n型段會因所產(chǎn)生的大接觸電阻而造成低輸出性能。研究人員傾向于直接紡制連續(xù)交替的p-n分段式熱電紗線（p-n segmented TEF），但因絕緣物質(zhì)的加入而破壞了導電連接并損失熱電性能。目前，通過傳統(tǒng)紡絲工藝自動連續(xù)地規(guī)模化制備具有高熱電性能和可織造性良好的交替p-n segmented TEF的方法仍舊缺乏。

  近期，東華大學張坤教授S.M.A.R.T.團隊開發(fā)了一種可自動化規(guī)模制備的具有高熱電性能的交替p-n segmented TEF的方法，具體為采用濕法紡絲方式連續(xù)地將p型段與n型段通過一個Y型針頭周期性地交替擠出在丙酮中凝固成絲。該p-n segmented TEF展現(xiàn)出了高熱電性能及良好的機械強力，且p與n段和內(nèi)電極間的接觸電阻遠低于所報道的相似研究。通過傳統(tǒng)刺繡工藝，該p-n segmented TEF被成功編織入間隔織物，所制備的三維TET具有高柔性和良好的熱電輸出性能，展現(xiàn)出優(yōu)異的動態(tài)曲面變形特點，有望為一系列可穿戴電子產(chǎn)品供電。相關(guān)工作以“Direct Wet-Spun Single-Walled Carbon Nanotubes-Based p-n Segmented Filaments toward Wearable Thermoelectric Textiles”為題，在美國化學學會（ACS）雜志《ACS Applied Materials & Interfaces》發(fā)表。

圖一 交替濕紡p-n segmented TEF的過程示意圖

  首先，作者通過調(diào)節(jié)p型熱電材料SWCNTs的n型摻雜劑polyethyleneimine（PEI）的濃度，確定了10 wt% PEI摻雜可獲得最優(yōu)n型熱電特性。隨后交替濕紡p-n segmented TEF，并通過能譜分析表征其p-內(nèi)電極（interelectrode）-n各段的氮元素（PEI的特征元素）含量和測試各段熱電特性，確定了p-interelectrode-n在segmented TEF內(nèi)的周期性排布。并且所具有的機械強力103.80 MPa可支持后續(xù)應(yīng)用研究。 

圖二 p-n segmented TEF的實物圖、掃描電鏡與能譜分析圖及熱電特性與機械強力

圖三 segmented TEF中p-interelectrode-n的能帶結(jié)構(gòu)、界面勢壘分析及p、n段與銀膠電極連接所形成的接觸電阻對比

  基于p-n segmented TEF優(yōu)異的機械性能和良好的周期性熱電性能，研究人員將p-n segmented TEF以刺繡工藝穿入間隔織物制備了三維TET，該TET展現(xiàn)出良好的輸出性能及優(yōu)異的柔性和動態(tài)曲面變形能力，具有為一系列可穿戴電子器件供電的前景。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c12798