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  含油污水的大量排放和海上原油泄漏事故的頻繁發(fā)生嚴(yán)重威脅著生態(tài)環(huán)境和人類健康。如何快速高效的處理溢油和純化含油污水已成為關(guān)系人民生活、經(jīng)濟(jì)發(fā)展與環(huán)境安全的重要課題。膜分離技術(shù)以其節(jié)能、高效、無二次污染、適用范圍廣等優(yōu)點(diǎn)引起了人們的廣泛關(guān)注。特別是關(guān)于超浸潤(rùn)油水分離材料的設(shè)計(jì)、制備及高效分離性能的研究為解決油污染問題提供了強(qiáng)有力的科學(xué)支撐。通過調(diào)控油水分離材料對(duì)油和水截然相反的浸潤(rùn)性，實(shí)現(xiàn)了傳統(tǒng)油水分離材料和技術(shù)難以突破的高選擇性和高效性。具有超疏水/超親油特性的除油型材料和超親水/超疏油特性的除水型材料可有效實(shí)現(xiàn)油水混合物甚至復(fù)雜乳液的高效、快速、穩(wěn)定的分離。同時(shí)，設(shè)計(jì)和制備具有性能穩(wěn)健優(yōu)異的超浸潤(rùn)油水分離材料被期望應(yīng)用于海洋開發(fā)、航空航天、核能、石油開采、機(jī)械設(shè)備和高端制造等行業(yè)中。然而，面對(duì)愈加復(fù)雜的含油污水（輕/重油和水的混合物、水包油乳液和油包水乳液的混合體系），單一浸潤(rùn)性能的除油型，除水型分離材料無法實(shí)現(xiàn)按需、高效和可持續(xù)的分離。因此，開發(fā)先進(jìn)的超浸潤(rùn)油水分離材料是解決世界水環(huán)境惡化和石油短缺問題的迫切需要。

圖1 具有可轉(zhuǎn)換潤(rùn)濕性界面的智能材料能夠可持續(xù)地處理溢油和凈化含油廢水。

刺激響應(yīng)的智能油水分離材料

首先，pH響應(yīng)的智能材料因制備簡(jiǎn)單和響應(yīng)速度快被廣泛研究。研究者通常利用吡啶、羧基、丙烯酸、丙烯酰胺和叔胺基等典型的 pH 響應(yīng)功能物質(zhì)設(shè)計(jì)和制備pH響應(yīng)的智能材料。但是，目前的 pH 響應(yīng)智能材料僅在特定的 pH 條件下才會(huì)改變浸潤(rùn)性，這使得分離日益復(fù)雜的油/水混合物變得困難。同時(shí)，pH 誘導(dǎo)的智能材料面臨的最大挑戰(zhàn)是材料的化學(xué)穩(wěn)定性，因?yàn)樵诟淖儽砻鏉?rùn)濕性時(shí)不可避免地與酸或堿溶液接觸，這會(huì)顯著影響表面粗糙度和化學(xué)成分，導(dǎo)致油/水分離性能快速下降。

  熱響應(yīng)的智能材料常使用一些有機(jī)聚合物，如聚(n-異丙基丙烯酰胺)、聚(乙烯醇-共聚-乙烯醇縮醛)和聚(n-乙烯基己內(nèi)酰胺)等。相比在特定條件下響應(yīng)的pH智能材料，熱響應(yīng)智能材料因較大的響應(yīng)范圍是處理溢油和含油污水更加有效的方式。但是，如何保持穩(wěn)定的浸潤(rùn)性能是熱響應(yīng)智能材料面臨的挑戰(zhàn)。此外，熱響應(yīng)智能材料通常伴隨著大量的能量消耗。因此，如何利用太陽(yáng)能進(jìn)行光熱轉(zhuǎn)換將是熱響應(yīng)智能材料研究領(lǐng)域的重要突破。

  光響應(yīng)智能材料是實(shí)現(xiàn)油水混合物按需和高效分離的先進(jìn)材料。同時(shí)，催化降解也被認(rèn)為是應(yīng)用于處理含油污水的最有效策略之一。因此，將特定的光響應(yīng)材料與光催化劑偶聯(lián)，可以有效處理廢水中的油性污染物，同時(shí)分解油類或有機(jī)溶劑污染物。然而，光響應(yīng)智能材料會(huì)受到可切換浸潤(rùn)性和光化學(xué)降解的過渡范圍以及官能團(tuán)的熱弛豫的限制。此外，光響應(yīng)智能材料的浸潤(rùn)性轉(zhuǎn)變通常需要耗費(fèi)大量的時(shí)間。

  快速響應(yīng)性是電場(chǎng)刺激響應(yīng)智能材料的顯著優(yōu)勢(shì)。然而，電響應(yīng)智能材料目前面臨的問題是浸潤(rùn)性能轉(zhuǎn)換的控制和安全問題。同時(shí)，具有電響應(yīng)性能的智能材料通常伴隨著巨大的能源消耗。這也是目前關(guān)于電響應(yīng)智能油水分離材料的報(bào)道相對(duì)較少原因。

  氣體響應(yīng)的智能材料為開發(fā)先進(jìn)的油水分離材料和大范圍應(yīng)用裝置創(chuàng)造了機(jī)遇。目前，CO₂氣體因其廉價(jià)、豐富和無毒的特性已發(fā)展成為最常用的響應(yīng)性氣體。此外，其他的響應(yīng)性氣體有NH₃, O₂, 和 H₂等。但是，除了CO₂，NH₃刺激響應(yīng)智能材料浸潤(rùn)性轉(zhuǎn)變遵循pH響應(yīng)機(jī)制外，對(duì)于其他氣體調(diào)節(jié)的智能材料表面浸潤(rùn)性能的機(jī)理性研究還需要進(jìn)一步探索。

預(yù)浸潤(rùn)誘導(dǎo)的智能油水分離材料

圖2 (a) 預(yù)浸潤(rùn)誘導(dǎo)的馬鈴薯廢渣網(wǎng)膜用于油水混合物分離; (b) 預(yù)水浸潤(rùn)下的輕油/水混合物； (c) 預(yù)油浸潤(rùn)下的重油/水混合物（參考文獻(xiàn)：Green Chem., 2016, 18, 541?549）。(d) 預(yù)浸潤(rùn)誘導(dǎo)的雞腿菇PVDF膜用于油水乳液分離；(e) 水在空氣中的浸潤(rùn)性及油在水中的浸潤(rùn)性光學(xué)照片；(f) 油在空氣中的浸潤(rùn)性及水在油中的浸潤(rùn)性光學(xué)照片；(g) 和 (h) 分別為水下油的接觸角和油下水的接觸角（參考文獻(xiàn)：J. Membr. Sci., 2018, 565, 85?94）。

圖3 (a) 和 (b) 分別為水完全浸潤(rùn)和油完全浸潤(rùn)的微結(jié)構(gòu)支撐的油水界面（參考文獻(xiàn)：Adv. Mater., 2016, 28, 10652?10658.）。(c) 超疏水微/納米粒子的合成程序示意圖；(d) 超親水和超疏水微/納米粒子混合噴涂調(diào)控涂層表面的潤(rùn)濕性（參考文獻(xiàn)：ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, 13, 14759?14767.）。

  超浸潤(rùn)智能油水分離材料為實(shí)現(xiàn)按需、高效和可持續(xù)的處理溢油和含油污水提供了科學(xué)支撐，具有重大應(yīng)用價(jià)值。然而，在超浸潤(rùn)智能油水分離材料應(yīng)用于實(shí)際之前，必須解決其中的一些問題。

  論文信息：Journal of Materials Chemistry A, Bin Xiang, Qing Sun, Qi Zhong, Peng Mu, Jian Li*, J. Mater. Chem. A, 2022, 10, 20190–20217.

  論文鏈接：https://doi.org/10.1039/D2TA04469B