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  相比于金屬和陶瓷，聚合物因質量輕、機械延展性高、電性能易調節(jié)、加工溫度低等優(yōu)勢在電子和能源器件中得到廣泛應用。尤其在對柔性要求較高的可穿戴電子設備和生物相容性器件中，全聚合物可拉伸結構設計成為主要趨勢。而聚合物在重復拉伸變形過程中容易出現機械損傷，長期處于高電壓的聚合物易因內部缺陷引起的局部高電場產生電損傷，外部環(huán)境造成的化學腐蝕、熱應力也是損傷的產生原因，多種損傷形式都將影響器件的性能和使用壽命。自修復功能的引入可大大提升聚合物的性能穩(wěn)定性和設備的運行可靠性，不同的自修復策略已應用于多種電子和能源設備中。

圖1 可完全自修復的柔性電子系統(tǒng)：由多種基于自修復聚合物的電子元器件組成，包括太陽能電池板、蓄電池、能量收集裝置、傳感器、顯示器等

  首先，作者簡單介紹了自修復化學的基本概念，并列舉了不同應用下自修復聚合物的研究策略。根據電子器件中聚合物表現出的不同電性能，分析了自修復導體、半導體和絕緣體設計時的重點考慮因素。其中，自修復導體的電導率的修復依靠內部導電通道的重建，常將導電納米顆粒填充到自修復動態(tài)交聯(lián)聚合物基體中；自修復半導體大多基于半結晶共軛聚合物，并將可形成動態(tài)可逆共價鍵或相互作用的官能團引入分子主鏈或側鏈，但這些基團對原基體共軛結構和載流子遷移率的影響不可忽略；自修復絕緣電介質要求低泄漏電流和低介質損耗，因此含金屬催化劑的微膠囊自修復以及基于金屬-配體相互作用和離子相互作用的修復方法因劣化聚合物的絕緣性能而不再適用。

圖2 鋰離子電池硅陽極表面基于主客體相互作用的動態(tài)交聯(lián)聚合物粘合劑

圖3 含PU側鏈的自修復PDPP基半導體聚合物

圖4 自修復環(huán)氧樹脂作為封裝材料以減少受損鈣鈦礦太陽能組件中的鉛泄漏

  第五，作者總結了聚合物電介質中電損傷的特點，討論了當前電損傷自修復方法的應用與局限，并明確了修復電樹枝老化損傷的特殊要求和挑戰(zhàn)。相比于機械損傷，電損傷通常同時包含物理破環(huán)和化學老化，如發(fā)光發(fā)熱、產生自由基、碳化并在樹枝通道內生成氣體小分子。針對電損傷的特點和絕緣介質的性能要求，歸納了聚合物基于電致發(fā)光、陰離子聚合等的微膠囊自修復和基于氫鍵超分子、靜電相互作用、Diels-Alder可逆鍵等的本征型自修復策略以及利用超順磁納米顆粒靶向修復熱塑性材料的自修復方法。

  最后，作者對上述面向不同電子和能源器件應用的自修復聚合物的最新研究進行總結和展望，分析了目前自修復聚合物廣泛應用所面臨的挑戰(zhàn)，加工工藝的不兼容、性能測試環(huán)境的局限以及與傳統(tǒng)材料關鍵性能的差異都是自修復設計中需要優(yōu)化的因素，同時高度肯定了自修復聚合物對延長器件使用壽命和推動未來可持續(xù)發(fā)展的積極影響。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.2c00231